《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Pretreatment optimization and machine learning-based prediction of methane production from fruit wastes
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本研究通过实验室评估与计算模型结合，探究不同预处理方法对六种水果残余物产甲烷的影响。结果表明机械-热处理组合最优，甲烷产量达344 mL/g VS；ANN模型在非线性关系捕捉上优于RSM。结论指出优化预处理结合智能建模可有效提升生物产气效率。
德斯波伊娜·拉扎里杜（Despoina Lazaridou）| 玛丽亚·加斯帕里（Maria Gaspari）| 康斯坦丁诺斯·N·康托吉安诺普洛斯（Konstantinos N. Kontogiannopoulos）| 阿纳斯塔西奥斯·I·祖布利斯（Anastasios I. Zouboulis）| 帕纳吉奥蒂斯·G·库吉亚斯（Panagiotis G. Kougias）
塞萨洛尼基亚里士多德大学化学系化学与环境技术实验室，希腊塞萨洛尼基，54124
摘要
随着对可持续废物管理和可再生能源需求的增加，人们对厌氧消化作为有机废弃物/废物的替代增值途径的兴趣也随之增强。尽管水果废弃物具有相当大的沼气潜力，但其组成往往限制了转化效率，因此预处理对于提高甲烷产量至关重要。本研究通过结合实验室数据评估和计算建模，探讨了不同水果废弃物及所采用的预处理方法对甲烷产生的影响。六种典型水果废弃物（香蕉、梨、猕猴桃、橙子、柑橘和苹果）分别接受了机械、热处理、碱性处理、超声波处理以及联合处理，以评估这些处理方法对沼气产生的影响。结果表明，机械-热处理方法的效果最为显著，苹果废弃物的甲烷产量最高可达344毫升/克干物质（mL CH4/g VS）；而碱性处理则抑制了产甲烷菌的活性。利用响应面方法（RSM）和人工神经网络（ANNs）进行的预测建模显示出高精度，尤其是人工神经网络能够更好地捕捉主要预处理变量的非线性效应。总体而言，研究结果表明，将优化的预处理策略与数据驱动的建模相结合，可以显著提高从水果废弃物中回收甲烷的效率。
引言
全球人口的持续增长、快速的城市化进程以及技术进步导致了能源和自然资源需求的急剧增加。虽然化石燃料历来支持社会经济发展，但其大量使用导致了大量的温室气体（GHG）排放，从而加剧了气候变化[1]、[2]。为此，国际倡议如《巴黎协定》（2015年）强调了减少二氧化碳排放和加速向可持续能源系统转型的紧迫性。包括太阳能、风能、水能和地热能在内的可再生能源技术提供了环境可持续的替代方案，尽管它们的间歇性可能限制了能源的连续供应[3]、[4]。在这种背景下，通过厌氧消化生产沼气成为一种可靠且灵活的可再生能源途径，能够将多种有机废弃物转化为富含甲烷的沼气，适用于发电、供暖或运输燃料[5]。此外，厌氧消化产生的消化物富含养分，具有公认的农业价值[6]、[7]，从而支持综合废物管理和循环生物经济战略。
在适合厌氧消化的各种有机底物中，食物废弃物因其含有大量易于生物降解的有机物质而特别有价值，是生产沼气的理想选择。全球每年约有13亿吨食物被浪费，占人类消费总量的近30%[8]、[9]，其中水果和蔬菜的损耗比例更高，达到30–40%[10]、[11]。
尽管水果废弃物由于其高含量的易生物降解有机物质而具有显著的沼气潜力，但某些化学和结构特性可能需要额外的处理步骤来最大化其甲烷潜力。特别是果皮和果肉残渣中的木质纤维素纤维可能会增加降解难度，从而限制完全水解和甲烷转化[12]。为了克服这些结构限制，人们广泛采用了预处理策略来促进底物的分解并提高碳水化合物的可利用性，从而提升厌氧消化的效果[13]、[14]、[15]、[16]。
已经开发出多种预处理方法，包括热处理、机械处理和化学处理等成熟技术，以及新兴的更先进的方法，如超声波处理、高压处理和等离子体辅助处理等。这些预处理方法的作用机制各不相同。机械处理通过减小颗粒尺寸来增加表面积和底物的可利用性，从而增加微生物接触并加速颗粒底物的初始生物降解[17]；而热处理和化学处理则促进结构成分的溶解和复杂聚合物的部分分解，有助于水解过程，水解通常被认为是厌氧消化中的限速步骤[18]、[19]、[20]。超声波处理依赖于空化现象，微气泡的快速形成和破裂会产生局部极端条件，从而增强底物的分解和可溶性有机物质的释放[21]。此外，经常采用多种预处理技术的组合来利用协同效应，并克服单一方法的局限性，从而提高整个过程的效率[22a]。
在处理厌氧消化的复杂性时，尤其是当涉及预处理策略等额外参数时，先进的统计方法成为建模和优化过程性能的强大工具。例如，响应面方法（RSM）通过评估输入因素之间的相互作用并构建预测模型来建模和优化响应变量，从而改善过程性能[23]。同样，近年来人工神经网络（ANNs）作为厌氧消化的预测方法也受到了越来越多的关注。ANNs在捕捉复杂系统的非线性动态方面表现出优异的性能[24]、[25]、[26]。选择RSM和ANN是基于实验设计的结构和目标。RSM特别适用于结构明确的实验设计，能够量化交互效应并通过统计上可解释的模型确定最佳操作条件。然而，考虑到厌氧消化系统的非线性特性以及底物混合物和预处理相互作用带来的复杂性，ANNs在捕捉非线性依赖关系方面提供了额外的灵活性，从而增强了预测性能[27]。RSM和ANN的结合应用在可解释性和预测稳健性之间取得了平衡，既能够洞察因素之间的相互作用，又能准确模拟非线性系统行为。
值得注意的是，多项研究应用了先进的人工智能（AI）建模和优化方法，如人工神经网络（ANN）、长短期记忆（LSTM）网络、支持向量机（SVM）和混合方法（如ANN-遗传算法（ANN-GA）来处理难处理的木质纤维素底物，这些研究通常集中在少数几种底物上，且多在共消化系统中进行，而非单独的底物，证明了这些方法在预测甲烷产量和确定最佳预处理条件方面的实用性[28]、[29]、[30]、[31]、[32]。表1总结了采用基于人工智能的建模方法进行厌氧消化研究的代表性案例。相比之下，本研究评估了多种水果废弃物在多种预处理策略下的性能，提供了特定底物的性能见解。此外，专门针对混合水果废弃物应用的集成建模-优化方法仍然有限，这突显了本研究的创新性。
本研究旨在评估不同预处理方法（热处理、碱性处理、超声波处理、机械处理和联合处理）对不同水果废弃物（香蕉、苹果、梨、猕猴桃、橙子、柑橘）作为厌氧消化原料的影响。鉴于大多数先前研究都是将水果废弃物与其他有机废弃物共同消化，而非单独研究，本研究为特定底物的性能评估提供了宝贵的参考。此外，本研究同时采用了RSM和ANN方法来模拟水果废弃物类型（单独或混合）与预处理类型之间的关系以及所产生的甲烷产量。此外，还使用了遗传算法（GA）来确定能够最大化甲烷产量的最佳水果废弃物类型和预处理组合。这种结合了ANN和GA的优化框架应用于多种底物的水果废弃物系统，并采用了不同的预处理策略，是该领域尚未报道的新计算方法。因此，本研究的新颖之处在于采用了集成建模驱动的优化策略，并在单个底物和混合物层面评估了底物-预处理相互作用，为底物和混合物的特定响应提供了新的见解，有助于设计更高效的厌氧消化过程。
部分内容摘录
接种物和底物
接种物来自一家处理农业工业废弃物的中温工业规模沼气厂（Biogas Chalkidiki S.A.）。到达实验室后，接种物通过2毫米筛网过滤以去除杂质，然后在37 ± 1°C下培养10天，以消除剩余的可生物降解有机物，从而在实验期间最小化背景沼气产量。
本研究使用了六种水果的废弃物：香蕉、苹果、梨、猕猴桃、橙子和柑橘。
批次试验和水果废弃物预处理方法的效率
本研究考察了四种单独的预处理方法（机械处理、热处理、碱性处理、超声波处理）及其与机械处理的组合，并评估了它们对甲烷产量的影响。预处理效率是相对于未经过任何预处理的对照样本进行评估的。分析结果显示，对照组的甲烷产量介于158毫升/克干物质（mL CH4/g VS）到296毫升/克干物质（mL CH4/g VS）之间。
结论
本研究强调了预处理在优化水果废弃物厌氧消化以提高甲烷产量方面的重要性。不同底物的甲烷产量范围为95至344毫升/克干物质（mL CH4/g VS），表明甲烷产量受水果类型和预处理方法的显著影响。单独使用机械处理、热处理、超声波处理和碱性处理，或这些方法的组合处理，均显示出显著的
CRediT作者贡献声明
阿纳斯塔西奥斯·I·祖布利斯（Anastasios I. Zouboulis）：撰写、审稿与编辑、监督。康斯坦丁诺斯·N·康托吉安诺普洛斯（Konstantinos N. Kontogiannopoulos）：撰写、审稿与编辑、监督、数据分析。帕纳吉奥蒂斯·G·库吉亚斯（Panagiotis G. Kougias）：撰写、审稿与编辑、资源协调、方法论设计、资金筹集、概念构思。玛丽亚·加斯帕里（Maria Gaspari）：撰写、审稿与编辑、监督、方法论设计、资金筹集、概念构思。德斯波伊娜·拉扎里杜（Despoina Lazaridou）：初稿撰写、数据可视化、方法论设计、实验研究、数据分析。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
