《Journal of Environmental Sciences》：Multi-source apportionment and speciation drivers of heavy metals in the desert-oasis ecotone
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本研究系统评估了中国西北部塔里木盆地南缘荒漠-绿洲交错带的重金属污染特征、形态分布、生态风险及来源，采用多模型整合和源解析方法，发现汞和锌显著超标且空间异质性明显，土壤物理性质主导形态变化，自然风化为主要来源，建议加强燃煤控制、农业管理和路边屏障。
刘一林|鲍彦峰|任月|高光磊|丁国栋|张颖|赵佩山|李启岩
北京林业大学水土保持学院，中国北京100083
摘要
我们系统评估了塔里木盆地南部边缘干旱沙漠-绿洲生态过渡带土壤中重金属的污染情况、形态分布、生态风险及其来源。测定了九种金属（砷、铬、铜、汞、锰、镍、铅、钒、锌）的总浓度及其不同形态的比例。研究采用了综合框架，结合了概率风险指数（Nemerow综合污染指数NIPI；潜在生态风险指数；修正Nemerow综合生态风险指数mNIER；蒙特卡洛方法）、基于形态的风险评估（风险评估代码RAC；次生相与原生相的比例RSP）、形态分布驱动因素（偏最小二乘路径模型PLS-PM；冗余分析RDA）以及来源分配（绝对主成分得分-多元线性回归APCS-MLR）。结果显示，区域内仅汞和锌超过标准值，且这些金属存在显著的空间异质性。砷、铬、铜、锰、镍、铅、钒和锌主要以第四态（F4）为主，其分布层次为F4 > 可还原态（F2）> 弱酸可提取态（F1）> 可氧化态（F3）；而汞的分布更为复杂，残余态占比最低。土壤物理性质，尤其是比表面积和粘粒-粉粒比例，对重金属的保留和分异起着主导作用，而沙粒则具有抑制作用。多模型评估表明整体生态风险较低，但在生态过渡带的某些区域汞的风险处于中等水平。来源分析显示，重金属主要来源于自然风化（64.80%），其次是煤炭燃烧（7.08%）和交通活动（8.25%）。建议通过控制煤炭排放、采用低干扰耕作方式以及设置路边屏障来减少汞的输入、金属活化及交通沉积。
引言
由于重金属的急性毒性、环境持久性和抗降解性，它们已成为全球环境关注的焦点（Korkan?等人，2024年）。虽然自然风化过程会释放重金属，但人类活动（尤其是工业化和城市化）显著加剧了这些金属在陆地系统中的积累（Wang等人，2022年；Chen等人，2023年）。这些金属与土壤基质相互作用，其中细颗粒和有机质对其迁移性和形态分布有重要影响（He等人，2024年）。生物可利用的金属形态（包括弱酸可提取态、可还原态和可氧化态）比第四态具有更大的生态风险。以汞为例，自工业革命以来，由于大气沉降作用，其在全球土壤有机层中的含量增加了20%（Smith-Downey等人，2010年）。区域研究表明污染模式令人担忧。在中国白银市的尾矿库，植被中的镉、铅和锌含量持续超过动物安全阈值（Dong等人，2024年）。大气沉降的金属优先在表层土壤中积累，对蚯蚓等土壤生物具有高生物可利用性（Liu等人，2024年）。这些发现凸显了揭示金属积累机制和污染来源以减轻生态风险的紧迫性（Guan等人，2019年）。
当前研究存在明显偏倚：许多研究仅量化了城市区域（Men等人，2020年；Zhao等人，2024年）和特定地区（Korkan?等人，2024年；Wang等人，2022年）的重金属总浓度，而低人为干扰地区（从北极冰盖（McConnell等人，2018年）到非洲沙漠（Maghraby等人，2023年）和贡嘎冰川（Wang等人，2019年）的研究往往仅限于总浓度分析，忽略了形态动态变化。对于干旱地区（占地球陆地表面的41%），这种忽视尤为严重，因为脆弱的生态系统会放大污染影响（Zhang等人，2023年）。来自中国西北部的新数据表明，与湿润地区相比，干旱绿洲-沙漠系统中的金属对生态的威胁更为严重（Xu等人，2025年；Yang等人，2022年）。然而，关于来源分配、形态分布及其驱动因素的综合研究在干旱绿洲-沙漠系统中仍然不足，尤其是在人类活动和自然因素相互作用强烈的生态过渡带。
塔里木盆地南部的沙漠-绿洲生态过渡带是一个关键但研究不足的过渡环境。该地区极端干旱且生态脆弱，即使在其他地方可容忍的污染水平下，也更容易受到重金属风险的影响（Zhu等人，2019年；Chen等人，2022年）。尽管其环境重要性显著，但目前尚无研究全面探讨这一脆弱界面上的重金属空间分布、化学形态、生态风险和污染来源。为此，我们采用总浓度和化学分异方法分析了九种重金属（砷、铬、铜、汞、锰、镍、铅、钒、锌）。为了捕捉该生态过渡带内的环境异质性并涵盖人为影响的各个方面，我们从农田（代表受管理的生态系统）、湿地（同时受自然和人为影响）和沙漠（主要为自然背景）系统收集了土壤样本。这种设计有助于全面评估区域重金属动态，并对区域内变化进行分层解释。我们的目标有三个：（1）描述沙漠-绿洲生态过渡带中重金属的分布模式；（2）量化依赖形态的生态风险；（3）识别主要污染来源和分异控制因素。这项综合区域评估为干旱环境中的针对性治理和基于生态系统的管理提供了急需的证据。
研究区域概述
研究区域位于中国新疆塔里木盆地南部（经度77°8′58″–88°19′32″，纬度36°49′46″–39°27′35″），地形从西部丘陵过渡到东部低洼平原。该地区具有典型的干旱大陆性气候，温差极大：年平均气温为9–11°C，夏季最高可达42.0°C，冬季最低可达-23.9°C。极端干旱主导了水文特征，年降水量极少
土壤重金属总浓度特征
与新疆维吾尔自治区的背景水平相比，研究区域内的汞和锌浓度显著升高，分别超过基准浓度1.35倍和1.37倍（表1）。超过40%的样本超过了这些元素的监管阈值，表明存在局部污染。所有分析元素均表现出显著的空间变异性，变异系数（CV）从高到低排序为：汞 > 锌 > 镍 > 铜 > 砷 > 铬 > 铅土壤重金属的浓度、形态分布及生态风险
汞和锌在区域尺度上的富集最为明显，平均浓度分别超过当地背景值的35%和37%，超过背景值的站点比例超过40%，表明人为影响显著。它们的高变异系数（汞：CV = 1.40；锌：CV = 0.71）进一步表明存在强烈的空间异质性，这意味着观测到的富集现象是由不均匀的输入和/或高度可变的保留条件造成的结论
- (1)
塔里木盆地南部沙漠-绿洲生态过渡带的表层土壤中，汞（1.35倍背景值）和锌（1.37倍背景值）的平均浓度升高，不同生态系统之间存在显著差异（农田 > 湿地 > 沙漠，p < 0.05）。虽然砷、铬、铜、锰、镍、铅、钒和锌的形态分布呈现一定的层次结构（F4 > F2 > F1 > F3），但汞的形态分布较为特殊（F1 > F2 > F4 > F3），反映了其独特的地球化学行为。
- (2)
土壤物理特性
未引用参考文献
Zhang等人，2023年；Chen等人，2021年；Lajevardi和Shafiei，2023年；Skyllberg和Drott，2010年；Zhang和Dong，2022年；Harter，1983年；Li等人，2022年；Wang等人，2022年；Palm等人，2022年；Wang等人，2022年；Zimakowska-Laskowska和Laskowski，2022年
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刘一林：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿，可视化，监督，方法学，调查，数据管理，概念化。鲍彦峰：撰写 – 审稿与编辑，可视化，方法学，正式分析。任月：撰写 – 审稿与编辑，可视化，监督，软件应用，方法学，概念化。高光磊：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源管理，项目协调，方法学，资金获取，正式分析，数据整理
