《Journal of Hazardous Materials》：Biofilm-mediated surface depolymerization of multiple synthetic polymers by mangrove-derived bacterial consortia
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红树林来源的微生物群落可有效降解多种合成塑料（PET、PS等），120天实验显示PS质量损失达20.14%，PET为8.33%，表面生物膜形成、氧化基团引入及纳米级侵蚀是主要降解机制，为微塑料污染治理提供新策略。
Sourav Bhattacharya | Prabhu Kolandhasamy | Abhishek Mandal | Rajendran Rajaram | Gopala Krishna Darbha
印度泰米尔纳德邦蒂鲁奇拉帕利巴拉蒂达桑大学海洋科学系，620024
摘要
由于合成聚合物对生物侵蚀具有天然的抵抗力，塑料污染在海洋和陆地生态系统中持续存在。尽管有越来越多的证据表明微生物与塑料之间存在相互作用，但生物膜介导的聚合物降解的机制基础和程度仍不明确。在本研究中，我们探讨了红树林来源的细菌群落在受控实验室条件下对主要合成聚合物（PET、PS、LDPE、HDPE和PP）进行早期降解的能力。在120天的培养过程中，暴露于细菌群落的聚合物表现出不同的质量损失、表面侵蚀和机械性能减弱，其中PS和PET的降解程度最高，分别为20.14%和8.33%。通过共聚焦激光扫描显微镜、原子力显微镜、扫描电子显微镜能量色散X射线光谱和傅里叶变换红外光谱等综合分析方法，发现形成了大量的生物膜，出现了纳米级的坑洞，氧化官能团的引入以及聚合物链的局部修饰。拉伸测试进一步证明了这种表面驱动的结构弱化现象。通过对重量数据的一阶动力学拟合，提供了不同类型聚合物降解动态的比较性非预测性估计。本研究提供了定量和机制上的证据，表明适应环境的微生物群落可以促进生物膜驱动的表面解聚作用，强调了红树林沉积物作为尚未充分探索的与塑料相互作用的微生物库的重要性。这些发现有助于加深对塑料早期生物降解的理解，并为微塑料污染环境中的生物技术干预策略提供依据。
引言
微塑料（MPs；尺寸小于1001毫米的塑料颗粒）已成为全球普遍存在的环境污染物，渗透到陆地、淡水和海洋生态系统中[1]、[2]。由于其微小的尺寸、较大的表面积和化学稳定性，微塑料不仅会在环境中长期存在，还会在生物体内积累，并促进有害化学物质（包括持久性有机污染物和重金属）的传输[2]、[3]。这些特性对生态和健康构成了严重威胁，因此迫切需要可持续的缓解策略[4]。
传统的微塑料去除方法（如过滤、混凝和化学降解）通常能耗较高，在大规模应用时经济上不可行，并可能产生有害副产品[5]、[6]。相比之下，生物降解（特别是通过降解塑料的细菌）提供了一种有前景的环保替代方案[7]。这一过程包括微生物在塑料表面的定植，随后形成生物膜并分泌胞外酶（如水解酶、角质酶和脂肪酶[8]）。这些酶将聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）等聚合物分解为单体和低聚物，最终代谢为二氧化碳、水和生物质[9]、[10]。最近的突破，包括从Ideonella sakaiensis中发现的PETase和MHETase，表明这些酶能够在数小时内降解高达90%的PET，显著推动了这一领域的发展[11]、[12]、[13]。然而，微生物降解的效率受到多种因素的限制，包括聚合物的结晶度、表面化学性质、颗粒大小以及环境变量（如pH值、温度和共底物的存在[14]。因此，通过代谢刺激增强细菌活性是生物降解研究的关键方向。
一种新兴的方法是利用天然生物活性化合物来增强细菌的塑料降解能力。其中，他汀类药物在临床医学中广泛用作降胆固醇药物，近年来在自然生态系统中的次要生物活性也得到了认可[15]。除了其药物应用外，他汀类药物还被发现可以调节微生物的代谢途径，可能增强环境细菌的酶表达和抗逆能力[16]、[17]。初步研究表明，这些化合物可以用于改善微生物对复杂材料（包括合成聚合物）的分解。印度东南海岸的Pichavaram红树林生态系统是一个独特且尚未充分探索的微生物和化学多样性库[18]、[19]。这种咸水环境产生了多种次级代谢产物，其中包括他汀类化合物，这是它们对盐度、氧化应激和重金属暴露的适应性反应[2]。这种生化丰富性使红树林成为具有潜在应用价值的天然化合物来源。
红树林生态系统孕育了高度多样化和代谢能力强的微生物群落，这些微生物群落在盐度波动、氧化还原梯度和有机物供应变化的环境中进化而来[20]。这些选择压力可能有利于那些能够定植和改造难降解底物（包括合成聚合物）的微生物策略。虽然先前的研究已经报道了海洋和河口环境中微生物对塑料的表面侵蚀和氧化修饰，但天然存在的微生物群落在多种聚合物类型上的早期降解能力仍不充分了解[20]、[21]、[22]。在本研究中，我们使用从红树林沉积物中分离出的细菌群落作为模型系统，评估了在受控实验室条件下生物膜介导的常见合成聚合物表面劣化情况。我们重点关注早期的物理化学变化，而不是完全的生物降解或矿化过程，因为后者超出了本研究的范围。本研究旨在评估常见合成塑料（PET、PS、LDPE、HDPE和PP）对红树林来源细菌群落的特定敏感性。通过整合生物膜评估、物理化学表征和机械性能分析，系统地研究了聚合物的早期转化过程，而不是完全矿化过程。本研究仅限于受控实验室培养条件，重点识别自然环境中长期生物降解之前的初始降解特征。
部分摘录
Pichavaram红树林中用于微生物生物勘探的沉积物采样策略
为了最大化回收具有代谢多样性的细菌，我们在Pichavaram红树林生态系统的流体动力梯度范围内采集了沉积物样本，范围从Uppanar河入口（PB1 11°25’54.2"N 79°46'54.2" E）到孟加拉湾边界（PB5 11°24’56.8"N 79°48’41.1" E）（图1）。这一梯度涵盖了盐度、氧化还原电位和有机物通量的显著生态转变，从而筛选出了高度特化的微生物群落。以河流为主的区域（PB1–PB2）
生物活性代谢物对微生物活性和聚合物界面的影响
添加了红树林来源的生物活性代谢物提取物的菌群表现出比未经处理的对照组更高的微生物活性和表面定植率。补充培养物的光密度（OD???）增加了15–28%，生物膜覆盖率提高了约22%，所有研究聚合物的质量损失也更大，尤其是PET和PS的变化更为明显。FTIR光谱显示补充处理后的强度增加结论
本研究结果表明，来自红树林沉积物的细菌群落在受控实验室条件下可以促进多种合成聚合物（PET、PS、LDPE、HDPE和PP）的生物膜介导的表面解聚和物理化学劣化。特别是PET的质量和拉伸强度显著下降（聚合物特异性质量损失高达8.33 ± 0.48%，拉伸强度下降高达8.33 ± 0.41%），PS的质量损失高达20.14%
环境意义
由于塑料在海洋和沿海生态系统中的抗自然降解能力，它们构成了长期的环境危害。本研究表明，红树林来源的微生物群落可以显著加速高结晶度聚合物（如PET和PS）的降解，有效降低其环境持久性和机械强度。聚合物质量、拉伸强度和分子稳定性的量化减少，结合一阶动力学分析结果...
资助
新德里大学资助委员会（编号：No.F.4-2/2006 (BSR)/OT/20-21/0010，日期：2021年9月14日（第89批名单）
CRediT作者贡献声明
Abhishek Mandal：撰写 – 审稿与编辑、验证、软件使用、数据整理。Rajendran Rajaram：撰写 – 审稿与编辑、可视化处理、监督、资源协调、概念构思。Gopala Krishna Darbha：撰写 – 审稿与编辑、可视化处理、验证、软件使用、资源协调、数据分析。Sourav Bhattacharya：撰写 – 初稿撰写、可视化处理、方法设计、实验实施、数据分析、概念构思。Prabhu Kolandhasamy：撰写 – 审稿与...
利益声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
作者衷心感谢巴拉蒂达桑大学海洋科学系（地址：620024，蒂鲁奇拉帕利）提供的支持，包括实验室设施和分析仪器。同时，我们也感谢该系的技术人员和研究人员在SEM-EDX、UTM和共聚焦成像分析以及气候与环境研究中心方面提供的宝贵帮助
