浅水富营养化湖泊水中甲烷好氧氧化的动力学机制及其驱动因素

《Journal of Environmental Management》：Dynamics and drivers of aerobic methane oxidation in water of a shallow eutrophic lake

本研究在安徽省巢湖开展季节性原位观测，发现夏季底层水体甲烷氧化速率（MOR）达31.9±6.0 nmol·L?1·h?1，特异性速率（SMOR）为2.75±0.51 d?1，显著高于其他季节和表层水体。水温、CH?浓度、pmoA基因拷贝数、悬浮颗粒物及叶绿素a是主要驱动因素，MO使扩散甲烷排放减少62.3%-76.6%。

　　

张楠|魏文新|李磊|曹志鹏|王彤|钟继成|袁和忠|刘成|张磊

中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与流域科学国家重点实验室，南京，211135，中国

摘要

人为富营养化和全球变暖使得浅水湖成为大气中CH₄的重要自然来源。然而，关于浅水湖中甲烷氧化的垂直和季节性动态、对富营养化的响应以及调控机制，仍存在关键的知识空白，这限制了我们预测CH₄循环和制定有效减排策略的能力。本研究在长江下游的巢湖进行了季节性研究，以考察水中的甲烷氧化速率（MOR）和特定甲烷氧化速率（SMOR），以及甲烷氧化菌的丰度和群落结构。在八个研究地点，每年pmoA基因的拷贝数范围为246 ± 148至742 ± 473拷贝/mL^?1。两种主要的甲烷氧化菌属是Methylocystis和Methylosinus，属于II型，两者合计占年度甲烷氧化菌总量的90%以上。MOR和SMOR的范围分别为1.32 ± 0.30至31.9 ± 6.0 nmol L^?1 h^?1和0.40 ± 0.09至2.75 ± 0.51 d^?1。夏季观测到最高的MOR和SMOR值，且底层水的MOR和SMOR高于表层水。水温、CH₄浓度、pmoA基因、悬浮颗粒物和叶绿素a被确定为主要影响因素。季节性研究表明，有氧甲烷氧化作用减少了湖泊中62.3 ± 14.9%至76.6 ± 9.1%的扩散CH₄排放。本研究强调了在有氧甲烷氧化作用下，浅水富营养化湖泊中减少扩散CH₄排放的关键作用。

引言

甲烷是仅次于二氧化碳的第二大温室气体，其百年尺度上的全球变暖潜能是二氧化碳的28倍（Mar等人，2022年）。大气中的CH₄浓度已人为升高至1934 ± 2 ppb，比工业化前水平高出165%（WMO，2024年）。湖泊仅占地球表面的0.9%（Downing等人，2006年），但其年CH₄排放量达到151 ± 73 Tg，占所有水生生态系统CH₄总排放量的35%（Rosentreter等人，2021年）。人为富营养化加速了湖泊中的有机碳沉积，促进了甲烷生成，导致CH₄排放持续增加（Yan等人，2017年；Zhang等人，2021年）。湖泊中的甲烷通常在沉积物中产生，厌氧条件和丰富的底物为甲烷生成菌提供了生长环境（Zhang等人，2021年）。在CH₄从沉积物释放到大气之前，它可能会遇到沉积物或水中的有氧甲烷氧化菌并被氧化。这些甲烷氧化菌以CH₄作为唯一的碳源和能量来源，以氧气作为电子受体（Chen等人，2022年）。先前的研究表明，甲烷氧化菌广泛分布于各大洲的湖泊水体中，并持续消耗溶解态CH₄。这种有氧甲烷氧化作用（MO）是一种高效的生物地球化学过程，可氧化超过60%的CH₄——在某些富氧湖泊中甚至接近100%（Barbosa等人，2018年；Bastviken等人，2003年；Kankaala等人，2006年；Pajala等人，2023年；Utsumi等人，1998b年；Zimmermann等人，2021年）。因此，MO成为湖泊生态系统中的主要CH₄汇，对减少湖泊CH₄排放起着关键作用。

有氧甲烷氧化菌是MO的主要执行者，广泛分布于水生环境中（Guggenheim等人，2020年；Samad和Bertilsson，2017年）。根据生理适应特性，它们被分为两类：I型和II型（Lofton等人，2013年；Osudar等人，2016年）。I型甲烷氧化菌在环境条件稳定时生长旺盛，尤其是在CH₄浓度适中的环境中（Chen等人，2022年）。相比之下，II型甲烷氧化菌在CH₄浓度极端或波动的情况下占优势，表现出较强的适应性和韧性（Henckel等人，2000年）。此外，II型甲烷氧化菌对各种环境压力具有显著的耐受性（Qin等人，2021年）。I型甲烷氧化菌主要分布在北方、西伯利亚和温带湖泊（Denfeld等人，2016年；Li等人，2021年；Sundh等人，2005年），而II型甲烷氧化菌则主要存在于热带湖泊和水库中（Guérin和Abril，2007年；Zigah等人，2015年）。在深水湖泊中，甲烷氧化菌的丰度随水深显著变化，并受到温跃层的强烈影响；I型和II型甲烷氧化菌的相对优势可能会随着环境条件的变化而改变（Guggenheim等人，2020年；Lew和Glińska-Lewczuk，2018年；Zigah等人，2015年）。大多数关于MO的研究集中在深水湖泊，因为从沉积物到水面的传输距离较长，有利于CH₄的氧化。这类湖泊的热分层导致CH₄和氧气浓度的明显垂直梯度，形成了一个稳定的富氧层覆盖在缺氧的CH₄富集层之上，从而影响了甲烷氧化菌的内部分布。富氧-缺氧界面是MO的活跃区域，向上扩散的CH₄与向下扩散的氧气在此相遇（Guérin和Abril，2007年；Vachon等人，2019年；Zigah等人，2015年；Zimmermann等人，2021年）。季节性变化会破坏这些梯度，暂时将甲烷分散到富氧水域，促进氧化反应。

与深水湖泊相比，由于营养物质稀释能力弱和水量小，浅水湖泊更容易受到富营养化的影响，这主要是由全球人为活动和气候变暖驱动的（Zhou等人，2022年）。实地观察和文献综述表明，浅水湖泊是CH₄排放的热点（Li等人，2020a；Zhang等人，2021年）。尽管浅水湖泊的CH₄传输路径较短（几十厘米到几米），理论上限制了水柱中的MO作用，但新的证据表明MO在这些系统中仍然活跃，并显著减少了CH₄排放（Kankaala等人，2006年；Utsumi等人，1998b）。然而，亚热带富营养化湖泊中MO的强度和调控机制尚未得到充分研究，这在预测CH₄循环和制定减排策略方面是一个关键空白。在受显著季节性温度波动影响的浅水湖泊中，甲烷氧化菌群落和MO的时间动态尚未得到明确。频繁的沉积物再悬浮促进了氧气、甲烷氧化菌和CH₄的垂直混合，通常防止了热分层，保持了从水面到水底的均匀富氧条件（Li等人，2020b；Yang等人，2011年）。尽管环境条件在垂直方向上相似，但关于不同水层中甲烷氧化菌丰度、群落结构和MO活性的深度相关差异仍存在大量知识空白。此外，虽然悬浮颗粒物（SPM）——由沉积物再悬浮和浮游植物繁殖产生——是已知的微生物活动热点（Walch等人，2022年），但其在塑造甲烷氧化菌群落和调节甲烷氧化速率（MOR）方面的具体作用在浅水湖泊生态系统中几乎未被探索。

本研究选择了位于中国长江下游的亚热带浅水富营养化湖泊巢湖，以研究一年内水柱中MO的动态和驱动因素。研究目的包括：（i）阐明甲烷氧化菌的水平及垂直空间分布和时间变化；（ii）描述MOR、特定甲烷氧化速率（SMOR）及其空间和时间变化；（iii）确定影响MOR和SMOR的因素；（iv）评估MO对扩散CH₄排放的减少作用。这项研究为MO提供了定量见解，揭示了其潜在的驱动因素及其在减少浅水湖泊CH₄排放中的作用，增强了我们对这些生态系统中CH₄循环和减排的理解。

研究区域

巢湖是一个位于长江下游的浅水富营养化湖泊（31°25′–31°43′N，117°17′–117°52′E），水域面积为769平方公里，平均深度为2.9米。东部的裕溪河是唯一的出水河流，而流入湖泊的河流主要来自湖泊西部（BLCAP，2021年）。其中，西北部的河流流经合肥市，向湖泊输送大量的氮、磷和有机物。

环境因素和甲烷浓度

巢湖的水深、水温、pH值、Secchi浊度和溶解氧饱和度分别为2.6 ± 0.5 – 3.0 ± 0.5米、6.6 ± 0.7–32.7 ± 0.5°C、8.52 ± 0.11–8.93 ± 0.11、14 ± 4 – 43 ± 8厘米以及99 ± 3 – 117 ± 12%。对于总磷（TP）、铵离子（NH₄⁺）、叶绿素a（Chl a）、悬浮颗粒物（SPM）、有机碳（POC）和溶解无机碳（DIC），夏季的值最高（表S2）。S1–S4站点的营养参数（总氮（TN）、总磷（TP）、硝酸盐（NO₃^?）、铵离子（NH₄⁺）、磷酸盐（PO₄^3?）、叶绿素a（Chl a）、SPM和POC）通常高于S5–S8站点。在大多数情况下，表层水和底层水的...

甲烷氧化菌的群落结构和丰度

甲烷氧化菌在巢湖的水柱中广泛分布且数量丰富。甲烷氧化菌的标志基因pmoA的拷贝数范围为80 ± 40至637 ± 455拷贝/mL^?1（图2）。这一结果与分层湖泊表层富氧水域的先前研究结果相当，但低于深水水域的观测值（Guggenheim等人，2020年；Samad和Bertilsson，2017年）。浅水湖泊与深水湖泊之间的差异可能与...

结论

本研究全面揭示了巢湖浅水富营养化环境中甲烷氧化菌、MOR和SMOR的动态。研究结果表明，甲烷氧化菌在水柱中数量丰富，其中II型甲烷氧化菌占主导地位。观测到的MOR和SMOR表明水柱中有活跃的有氧甲烷氧化作用，且受季节性温度波动的影响。值得注意的是，我们的分析未发现光照条件对MOR有显著影响。

作者贡献声明

张楠：撰写——初稿、方法论、调查、正式分析。魏文新：可视化、调查、正式分析。李磊：撰写——初稿、可视化。曹志鹏：调查、正式分析。王彤：调查、正式分析。钟继成：监督、资源提供。袁和忠：监督、资源提供。刘成：撰写——审稿与编辑、资金获取、概念构思。张磊：撰写——审稿与编辑、方法论设计，

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：42177228、42577084）的资助。我们感谢Gang Liu和Hui Zhang在野外工作期间的辛勤支持。