以源头为导向的概率人类健康风险评估及老关河流域重点重金属污染控制区域的识别

《Environmental Pollution》：Source-Oriented Probabilistic Human Health Risk Assessments and Priority Heavy Metal Pollution Control Areas Identification in the Laoguan River Basin

本研究系统评估了河南老关河流域10种重金属的污染特征及生态健康风险，揭示Sb和Cd为主要致污因子，儿童健康风险显著高于成人，并建立污染源解析与优先控制区识别的创新框架。

　　

Xinxin Long|Changyv Zhou|Hui Fu|Shaokang Meng|Yuan Wei

河南省科学院黄淮实验室，中国郑州450052

摘要

研究河流流域中的重金属（HMs）对于制定有效的预防和控制策略至关重要。本研究对丹江口水库上游老关村河流域地表沉积物中的十种重金属（Sb、V、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Mo、Cd、Pb）进行了全面调查。共收集并分析了1,386个沉积物样本。采用单因子污染指数（）、Nemerow污染指数（）和地球累积指数（）来评估污染程度。潜在生态风险（）值为676.30，主要归因于Sb和Cd。通过整合正矩阵分解（PMF）、人类健康风险评估（HHRA）和蒙特卡洛模拟（MCS）进行了基于来源的概率健康风险评估。儿童面临的健康风险指数（HI）和总致癌风险（TCR）高于成人，有33.51%的概率超过可接受的HI阈值。与Sb相关的行业被认为是儿童HI和所有群体TCR的主要贡献者。具体而言，Sb和Cr是HI的优先污染物，而As是TCR的优先关注对象。建立了一个新的框架，结合致癌风险和非致癌风险、受体脆弱性以及人口分布来确定优先控制区域。中高风险区域占总面积的1.18%。本研究为该流域的环境管理和健康保护决策提供了科学依据。

引言

重金属（HMs）污染是全球关注的环境问题之一，因为它们具有细胞毒性、隐蔽性、不可生物降解性和生物累积性（Liang等人，2025b）。长期暴露于重金属如镉（Cd）、砷（As）、铅（Pb）等可能对肾脏、骨骼、皮肤、神经系统等造成损害（Hao等人，2024；Karyappa等人，2025；Li等人，2025a）。除了人类健康之外，生态风险的空间变化也与重金属污染有关（Ibienebo和Imachrist，2024）。识别河流流域中重金属积累的来源和健康风险热点对于确保公共卫生和生态安全至关重要。

重金属污染的来源包括地质来源和人为来源。地质风化过程决定了当地的背景浓度（Deyi Hou等人，2025）。人为来源包括工业、农业、家庭等。例如，孟加拉国Dhaleshwari河沉积物中的重金属污染主要来自制革和纺织染料等工业排放（Islam等人，2023）。全球范围内，有色金属采矿和冶炼活动占人为重金属排放量的40%至73%（Xia等人，2025）。废弃矿渣和尾矿中的重金属可以通过自然风化、淋溶等过程释放到地表水和地下水中（Tian等人，2024）。受污染的水体最终流入河流，重金属与颗粒物一起沉积在沉积物中。随着地理环境的变化，沉积物上吸附的重金属可能会重新释放到周围水中，导致二次污染（Liang等人，2025a）。这种再迁移还受到个别重金属化学形态的影响（Nasrabadi等人，2010）。

在污染发生后进行控制比修复更为经济和实际。有效的预防策略依赖于对重金属的空间分布、来源识别和风险评估的全面理解。空间分布分析对于来源识别至关重要。插值是一种经典的重金属空间分布分析方法，通过将离散点转换为连续数据表面来实现（Chen等人，2025a）。然而，传统插值方法往往会平滑极端值，导致预测不准确。Moran's I指数可用于评估空间自相关性，并识别研究区域内污染分布的聚集、分散或随机空间模式（Deng等人，2024）。

主成分分析（PCA）（Xie等人，2025）和正矩阵分解（PMF）（美国环保署，2000）是最常用的重金属污染源定量分析方法。PCA和PMF都是多变量统计方法，可以对多维数据进行降维处理。PCA假设各变量正交，这可能会丢失实际来源之间的相关性并产生负贡献值。PMF因其非负约束更符合环境数据的物理意义而广泛应用于污染源的分配（Chen等人，2025a；Ma等人，2025）。

各种重金属对人类健康的细胞毒性效应复杂且非线性，这使得评估其毒性具有挑战性（Chen等人，2025b）。美国环保署（USEPA）发布了人类健康风险评估（HHRA）框架，用于评估重金属暴露的潜在风险（U.S.EPA，2004）。然而，HHRA模型主要关注重金属浓度，忽略了不同来源之间污染物的空间迁移和毒性差异（Li等人，2024）。高重金属贡献的污染源并不一定意味着高健康风险（Zhao等人，2024）。因此，应通过仔细结合PMF和HHRA模型来进行特定来源的健康风险评估。蒙特卡洛模拟（MCS）通过概率输入和大规模迭代将传统的单点预测转换为可量化的不确定性区间，进一步增强了这种方法。这种概率框架能够基于人类健康风险识别优先控制的污染物和污染源。因此，MCS能够更准确地反映变量之间的动态关系（Hu等人，2024；Yuan等人，2023；Zhou等人，2024b）。

丹江口水库是亚洲最大的人工淡水湖，是南水北调中线工程的水源（Dong等人，2025）。位于水库上游的老关村河是距离水库引水口最近的支流。作为重要的水源保护区，老关村河为丹江口水库提供了稳定的水源。老关村河的水质和安全至关重要。先前的研究表明，老关村河流域的地表土壤富含Cd、Cu、Ni和Zn，其中Cd的生态风险最高（Zhao等人，2023）。然而，沉积物作为重金属的长期储存库（Varol和Sünbül，2026）的特征尚未得到充分研究。本研究调查了1,386个沉积物采样点，测定了十种重金属（Sb、V、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Mo、Cd和Pb）的浓度。基于Global Moran's I分析了重金属的空间分布模式，并通过各种模型评估了浓度水平和生态风险。使用PMF进行了污染源的分配。基于PMF和HHRA模型，通过MCS进行了面向来源的概率健康风险评估。本研究为有针对性的污染预防和控制措施提供了科学依据。

研究区域

研究区域

老关村河流域位于河南省西南部，是流入丹江口水库的主要支流。老关村河主干流长度为255公里，年径流量为6.6亿立方米，流域面积为4219平方公里。该流域富含矿产资源，包括Sb、Mo和Zn-Pb。先前的研究已经报告了老关村河流域的重金属污染（Liu等人，2018；Meng等人，2016；Zhao等人

浓度特征

表1和图S1显示了地表沉积物中重金属的描述性统计信息。老关村河流域主干流和支流中的重金属浓度范围如下：Sb（0.07 ～ 2833.00 mg/kg）、V（12.60 ～ 686.00 mg/kg）、Cr（5.45 ～ 1442.00 mg/kg）、Ni（3.73 ～ 509.00 mg/kg）、Cu（6.50 ～ 1222.00 mg/kg）、Zn（25.60 ～ 22468.00 mg/kg）、As（0.78 ～ 3548.00 mg/kg）、Mo（0.16 ～ 392.00 mg/kg）、Cd（0.01 ～ 118.00 mg/kg）、Pb（3.68 ～ 11493.00 mg/kg）。重金属的平均含量

结论

本研究评估了老关村河流域沉积物中十种重金属的污染水平、分布模式、潜在风险、主要来源和健康风险。总体而言，重金属污染热点集中在流域的北部，其中Cd、Zn、As、Sb和Pb的污染尤为严重。生态风险评估（RI值为676.30）突显了Sb和Cd的主要贡献。概率健康风险评估表明，儿童面临

作者贡献声明

Yuan Wei： 资金获取、概念构思。Hui Fu： 写作 – 审稿与编辑、可视化、监督、方法论。Shaokang Meng： 调查、数据管理。Xinxin Long： 写作 – 审稿与编辑、初稿撰写、调查、资金获取、正式分析、数据管理。Changyv Zhou： 方法论、调查

未引用参考文献

Hou等人，2025；Zhang等人，

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本工作得到了黄淮实验室科技创新项目（编号：240700006和240700005）、国家自然科学基金（编号：42507512）以及河南省科技研发计划联合基金项目（编号：245200810112）的支持。