用于台湾乏核燃料处置安全评估的关键放射性核素的测定

《Journal of Environmental Radioactivity》：Determination of key radionuclides of source terms used for safety assessment of spent nuclear fuel disposal in Taiwan

长期核废料地质处置中关键放射性核素筛选及影响评估。基于ORIGEN-2.1代码计算台湾地区 boiling water reactor退役燃料的放射性核素 inventories和 activities，通过半衰期、库存量和辐射毒性指标构建筛选框架，最终确定34个关键核素并分类为裂变产物、活化产物及镭系核素及子体，揭示早期处置阶段裂变/活化产物主导环境影响，长期则由镭系核素控制辐射风险，为台湾地区核废料地质处置安全评估提供关键数据支撑。

　　

蔡翠琳|蔡世钦

台湾桃园国家原子研究所化学系

摘要

本研究确定了与安全相关的放射性核素（RNs），这些放射性核素是台湾乏核燃料（SNF）处置长期环境影响和安全评估的关键源项。使用ORIGEN-2.1代码计算了已退役沸水反应堆中乏核燃料的放射性核素清单及其活动情况。根据国际辐射防护委员会推荐的剂量转换因子评估了放射毒性指数，以量化潜在的长期辐射影响。

基于放射性核素的半衰期、清单和放射毒性的安全导向筛选框架被应用于识别与地质处置情景相关的放射性核素。最终选出了34种关键放射性核素，并将其分类为裂变产物、活化产物及其衰变产物。放射毒性的时间演变表明，在早期处置阶段，裂变产物和活化产物对环境的影响占主导地位，而锕系元素及其子体则控制着长期辐射风险。

所确定的关键放射性核素集合为长期处置情景下的环境影响评估和生物圈剂量评估提供了实用的源项基础。结果在国际处置安全案例的背景下进行了讨论，突出了共同特征以及与台湾地区乏核燃料管理相关的特定特点。

引言

乏核燃料（SNF）的长期管理仍然是环境辐射防护和核废料处置中的一个关键问题（Brookins, 1984）。对于设计用于在数十万年的时间尺度上将放射性核素与生物圈隔开的地质处置系统而言，对放射性核素清单及其辐射意义的深刻理解至关重要。许多研究表明，由于放射性核素的存量、半衰期和放射毒性特性，只有少数几种放射性核素在不同处置阶段占据主导地位（Daniel, 2007; Yancey and Tsvetkov, 2014）。

放射毒性被广泛用作环境影响评估和处置安全分析中的长期辐射危害指标，因为它直接将放射性核素清单与潜在的剂量后果联系起来（Hedin, 1997; Daniel, 2007; Ewing, 2015）。基于这一概念，开发了筛选方法来识别在不同处置期间控制环境影响的关键放射性核素，从而简化了性能评估和生物圈剂量评估。

在实践中，这些科学确立的筛选原则通过国家和国际处置安全评估得到实施。瑞典核燃料与废物管理公司（SKB）和芬兰Posiva Oy制定的权威安全案例文件为放射性核素的选择和长期环境影响评估提供了国际公认的基准（SKB, 2010; POSIVA, 2012）。虽然同行评审的期刊文章为放射性核素筛选奠定了科学基础，但这些技术报告在应用研究中是必需的参考，因为它们定义了全球范围内采用的乏核燃料处置的监管和环境评估框架。

在台湾，乏核燃料的长期管理遵循国际采用的策略；然而，由于地区反应堆的特性和燃料历史，需要对长期环境辐射影响进行特定场地的评估（台湾电力公司，1978）。本研究使用ORIGEN-2.1代码评估了已退役沸水反应堆中乏核燃料的放射性核素清单和放射毒性。应用了与国际处置实践一致的安全导向筛选框架来识别控制长期环境辐射影响的关键放射性核素。所得到的关键放射性核素集合为台湾特定条件下的环境影响评估、生物圈剂量评估和地质处置安全分析提供了重要输入。

章节摘录

清单分析

使用ORIGEN 2.1代码计算了放射性核素清单，该代码是用于乏核燃料分析的广泛应用的耗尽和衰变代码。该代码已广泛应用于处置和环境影响评估的清单和源项评估中（ORNL, 2011; Gauld, 2011; Caruso, 2016; Mertyurek and Ilas, 2022; Wainwright, 2024）。

表1展示了在ORIGEN 2.1模拟中用于估算乏核燃料放射性核素清单的输入参数。

关键放射性核素的选择框架

图2概述了用于计算乏核燃料（SNF）中放射性核素（RN）清单并识别安全评估关键放射性核素的程序。收集了SNF的材料组成和反应堆参数（例如，功率、反应堆类型、辐照时间、衰变时间）作为放射性核素生成建模的输入。使用ORIGEN 2.1计算代码进行了放射性计算。输出包括数百种放射性核素（RNs）。

结论

本研究建立了一个系统且透明的筛选框架，用于识别台湾深地质处置中乏核燃料的关键放射性核素，以进行长期安全评估。对于裂变产物和活化产物，排除了半衰期小于10年或放射毒性值低于0.1 Sv的放射性核素。基于长期放射毒性贡献的进一步筛选后，保留了13种裂变产物和活化产物。

CRediT作者贡献声明

蔡翠琳：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿。蔡世钦：方法论，形式分析，数据管理，概念化。

资助

本工作得到了国家原子研究所（前身为核能研究所，INER）通过一个资助项目（项目编号：NL1030109）的支持，该项目名为“关于台湾乏核燃料最终处置的性能和安全评估所需的放射性核素特性参数研究（源项和生物圈）”。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

作者非常感谢核系统工程系的王宇文博士提供的ORIGEN 2.1程序。