铝诱导男性不育的一种新的不良结局机制：通过网络毒理学和代谢组学研究揭示的氧化应激介导的内质网应激及内源性大麻素系统的激活

《Ecotoxicology and Environmental Safety》：A novel adverse outcome pathway in aluminum-induced male infertility: Oxidative stress-mediated endoplasmic reticulum stress and endocannabinoid system activation delineated by network toxicology and metabolomics

　　杨宏耀|戴振学|王志豪|凌辉|莫罕默德·雷扎·索尔特纳尼安
青岛理工大学环境与市政工程学院，中国青岛

**摘要**
本文提出了一个包含工程屏障（EB）和自然屏障（NB）的多屏障系统，用于高放废料（HLW）地质处置的长期风险评估。要准确评估该系统在百万年时间尺度上的性能，需要采用先进的建模方法来考虑复杂的地质和物理化学相互作用。我们开发了一个综合风险评估框架，该框架结合了多概念反应传输模型、蒙特卡洛模拟、自助聚合多元自适应回归样条（BA-MARS）替代模型、全局敏感性分析及响应面分析。该框架应用于中国西北部的一个潜在处置场地。研究结果表明，水力梯度和裂隙带渗透率是控制突破时间和释放剂量的最重要参数。对于Pu-242而言，Kd值尤为重要，其较高会导致更高的释放剂量。置信区间估计显示Pu-242的突破时间大约为10万年，而Th-230的最大释放剂量超过了6×10^-14 Sv/年。总剂量的95百分位数（1×10^-13 Sv/年）显著低于国际风险标准（0.01 mSv/年）。这些结果证明了该处置系统在所研究情景下的潜在稳健性，并为中国高放废料地质处置的长期风险评估提供了宝贵见解。

**1. 引言**
随着核能作为可持续能源的大规模发展，产生了大量的高放废料（HLW），并且这些废料持续累积（Chapman和Hooper, 2012）。尽管HLW仅占全球放射性废物总量的约0.06%，但它占总放射性的95%，具有显著的放射毒性和长期致癌风险（Cohen, 1977; Darda等人, 2021; IAEA, 2018）。深地质处置已成为全球公认的高放废料最终安全处置策略（Kurgyis等人, 2024; Wang等人, 2026; Wolfsberg等人, 2017）。这种方法的核心是使用多屏障系统，包括工程屏障（EB）和自然屏障（NB），以确保HLW的长期隔离（IAEA, 2006）。EB主要包括玻璃化废物形式、容器和缓冲回填材料，通常埋设于地下500–1000米深处，以在初始处置阶段控制放射性核素的释放（Wang等人, 2024a）。NB由周围低渗透性的岩石和土壤构成，进一步通过扩散、对流、稀释和吸附作用限制放射性核素的传输（Birkholzer等人, 2012）。HLW含有半衰期长达数百万年的长寿命放射性核素，因此需要针对长达一百万年的时间尺度进行风险评估（Reijonen等人, 2023; Zhang等人, 2022）。在此期间，可能发生容器失效、地震扰动或人为侵入等事件，从而通过地下水传输将放射性核素释放到生物圈中（Kaufhold等人, 2015; Son等人, 2023）。因此，模拟多屏障系统中的放射性核素传输并基于关键的水文地质和物理化学参数进行系统的风险评估至关重要（Kim等人, 2011; Ma等人, 2026; Ramana, 2018）。

全面的反应传输模拟是评估HLW储存库长期性能的基本工具（Samper等人, 2024）。多孔介质中溶质的传输通常使用结合吸附和放射性衰变的对流-扩散方程来描述。在这些模型中，扩散通常主导放射性核素的传输，尤其是在低渗透性介质中，有效扩散系数用于量化通过多孔介质的扩散通量（Mishra等人, 2016; Palágyi等人, 2015; Palágyi等人, 2017; Shackelford和Moore, 2013）。在早期关于单条裂隙中溶质传输机制的研究中，Neretnieks（1980）和Tang等人（1981）引入了基质扩散和纵向扩散的概念，以开发单条裂隙中溶质传输的解析解。在此基础上，Sudicky和Frind（1982）开发了一个理论框架，用于描述平行等距裂隙系统中的溶质传输，并随后扩展到涉及放射性核素衰变链的裂隙-基质系统耦合传输。与解析解相比，数值模型在模拟多尺度传输过程方面具有更大的灵活性，并能超越实验时间和空间分辨率的限制（Claret等人, 2024）。例如，Ma?ín（2017）开发了一个多尺度热-水-力学耦合模型，包括用于深地质处置中膨润土缓冲层的双结构框架。Chu等人（2013）提出了一种数值多尺度方法，将连续介质模型与多孔介质中的两相流动的离散孔隙网络模型相结合。Sen等人（2015）使用FTCS有限差分方法构建了一个平行裂隙模型，模拟了岩石介质中放射性核素链的传输，并验证了关键参数对Sr-90和U-236链传输的影响。Sun等人（2023）提出了一种基于单元的中心有限体积方法，构建了一个能够高空间分辨率模拟复杂裂隙网络中流体流动的离散裂隙-基质（DFM）模型。Bourgeat等人（2004）通过分层建模开发了一个多尺度框架，将近场源项与远场传输动态相结合，从简单的对流-扩散模型扩展到包含非线性反应项的复杂模型。此外，其他研究人员还使用三维（3D）离散裂隙网络模型或3D等效离散裂隙网络模型分析了天然裂隙系统中的流体流动和溶质传输行为（Hu等人, 2022; Wu等人, 2022）。

然而，与放射性核素传输风险评估相关的复杂物理化学过程导致直接使用高保真数值模型时计算需求过高。为了解决这个问题，越来越多地采用替代模型来降低计算成本同时保持可接受的准确度（Razavi等人, 2012）。已经开发了许多用于水文地质学中构建替代模型的方法，包括多项式混沌展开（Zhang和Sahinidis, 2013）、克里金法（Peeters等人, 2010）、支持向量机（Wohlberg等人, 2006）和人工神经网络（Chen等人, 2021）。通常，替代模型利用数据驱动的学习方法自适应地建立输入参数与输出响应之间的非线性关系（Chen等人, 2013; Du等人, 2025）。

地质构造的固有异质性，加上原地测量在表征空间结构方面的局限性，大大增加了关于地下流动和污染物传输预测的不确定性（Dai等人, 2019; Lee等人, 2014; Ma等人, 2022; Samani等人, 2018）。因此，深地质处置系统的安全设计和评估需要进行全面的风险分析，以系统量化参数不确定性对关键风险指标的影响，从而提高我们对HLW处置性能的理解（Claret等人, 2024）。例如，Ayoub等人（2020）使用Morris和Sobol方法对EB中铯传输的吸附化学模型进行了全面的敏感性分析。Shahkarami等人（2015）应用全局敏感性分析来量化水文地质参数对裂隙岩石中放射性核素到达峰值的个别和交互效应。

尽管在模拟裂隙系统中放射性核素传输方面取得了进展（Jia等人, 2022; Ma等人, 2024; Wang等人, 2024b），但很少有研究结合了完全集成的多屏障概念框架，以捕捉工程域和自然域中的扩散、对流和优先流动过程。此外，在HLW地质处置背景下，高保真传输模拟与替代建模方法结合用于不确定性和敏感性分析的研究仍然较为不足。为了解决这些不足，本研究开发了一个新颖的、扩展的多概念传输建模框架，考虑了整个多屏障系统的关键地下过程。利用包括优先流动监测数据在内的特定场地调查，准确反映了中国潜在处置场地的地质水文条件。基于这些数据，将适当的概念纳入建模过程，以表征异质地质环境，同时减少计算负担。为了在参数不确定性下有效近似系统行为，使用拉丁超立方抽样（LHS）进行了3000次模拟，并使用改进的自助聚合多元自适应回归样条（BA-MARS）方法构建了替代模型。然后使用这些替代模型进行全局敏感性分析、响应面分析和关键输入参数及风险指标的置信区间估计，从而支持一个可扩展且计算效率高的长期HLW风险评估框架。需要注意的是，本研究的主要目的是展示所提出框架的方法论能力。将其应用于中国西北部的一个具体候选场地，作为一个概念验证案例研究，以在真实的地质约束下验证工作流程。

**2. 研究场地和多概念传输模型**
**2.1. 研究场地概述**
本研究聚焦于中国甘肃省西北部预选的北山地质处置场地（图1），总面积约为1000平方公里（Cao等人, 2017）。该场地位于典型的干旱大陆性气候区，年平均降雨量为60–100毫米，蒸发率较高（Zhou等人, 2023）。主要岩性为正片麻岩和花岗闪长岩，岩石完整性高且渗透率低。此外，该地区具有稳定的构造应力场和逐渐改善的水文地球化学条件（Chen等人, 2023）。

**2.2. 多概念传输模型**
研究区域的多概念传输模型基于具体的现场调查、水文地质条件和主导流动分析（Ling, 2018; Wang等人, 2018）。在百万年的时间内，可能发生容器失效、地震扰动或人为侵入等事件，从而通过地下水传输将放射性核素释放到生物圈中。为此，潜在的最短传输路径从废物源（WS）开始，放射性核素通过EB的回填材料传输，随后到达NB的初始路径，即周围具有密集裂隙的岩石。它们随后通过深层和浅层导水裂隙带传输，最终到达生物圈和近地表环境。潜在最短传输路径的总体示意图和概念化如图2a所示。

WS模型能够基于各种失效频率分布和释放率模拟废物容器在一百万年时间尺度上的放射性核素释放。EB模型被建模为由多个数学多孔单元组成的连续介质。构建了一个复杂的拓扑结构来模拟这些单元之间的放射性核素传输（图2b）。各个单元通过扩散-对流耦合相互连接，以模拟多孔网络内的放射性核素释放和传输过程，包括衰变、吸附、扩散和对流。

储藏场附近的岩石具有密集且高度连接的裂隙网络，可以利用等效多孔介质（EPM）模型来表示（图2c）。该模型使用代表性基本体积（REV）对空间进行平均，从而能够模拟水导流通道内的放射性核素衰变、吸附、对流和扩散。从结构上看，EPM被概念化为包括一系列相互连接的 porous 单元的单维流动路径，其中相邻单元通过对流和扩散通量耦合。深层和浅层导水断层带分别被建模为FRACPIPE-1和FRACPIPE-2，并通过对流质量通量与上游多孔介质模型相连。概念上，FRACPIPE模型表示一个1D通道裂隙系统，模拟裂隙和相邻基质中的放射性核素传输（图2d）。该模型旨在适应地质时间尺度的传输以及复杂的放射性衰变链。流动速度由达西定律确定，传输受到质量守恒原理的控制，该模型建立了一个结合了对流-扩散、基质扩散、吸附延迟和放射性衰变的多机制耦合框架。选择这种概念化是为了实现高效的概率采样，同时有效表示风险评估的保守优先路径。

根据相关数据（Ling, 2018），EB、EPM、FRACPIPE-1和FRACPIPE-2的模拟长度分别为1米、10米、100米和5346米。通过整合上述四个模型，我们开发了多概念传输模型，以适应时间变化的质量通量，并模拟研究场地水文地质条件下的放射性核素传输。然而，这些理论假设可能会引入不确定性，从而影响预测的准确性。因此，有必要使用替代模型来量化放射性核素传输的不确定性，以提高模拟的准确性。2.3. 传输过程的数学模型数学模型是多概念化传输模型的数学抽象，是构建计算模型的关键基础。与EB和NB相对应的数学模型由一系列描述放射性核素传输过程的方程组成。由于放射性核素传输的主要机制在不同屏障间有所不同，因此每个屏障的控制方程也各不相同（Genty, 2009）。在这个框架中，传输路径被明确划分为不同的水文地质区域，以捕捉大规模的异质性。图3展示了传输过程的数学模型。需要注意的是，确定性多模型框架已经在我们之前的研究中通过实验数据和特定地点的水文地质观测得到了严格的验证（Jia等人，2022年；Wang等人，2024b年）。下载：下载高分辨率图像（231KB）下载：下载完整尺寸图像图3. 与多概念化传输模型相对应的数学模型。2.3.1. WS模型WS模型用于描述工程处置系统中近场源项的放射性核素释放。在这个模型中，当一种物质的质量能够参与其与周围环境之间的质量交换时，就认为它已经暴露。暴露过程由屏障失效和废物基质的降解控制。这里，来自固定库存的暴露和释放用矩阵降解公式表示，其中释放率取决于已暴露但尚未降解的基质比例以及基质的降解率：(1)e(s,b)(n,t)=NWs(t)ks(t)Ms(n,t)其中e(s,b)(n,t) [M/T]是来自固定库存s的物种n的暴露控制释放率，Ms(n,t)是物种n的剩余固定质量，ks(t) [T?1]是基质降解率，Ws(t)是仍然未降解的基质的无量纲比例，N是与库存离散化一致的缩放因子。Ws(t)的演变遵循基质暴露速率和暴露基质降解速率之间的平衡：(2)dWs(t)dt=h(t)?ks(t)Ws(t)其中h(t) [T?1]表示基质的有效暴露率，反映了基质对质量传输的可用性。因为h(t)和ks(t)可能随时间变化，所以在每个时间步[t?Δt,t]内将它们视为常数，从而得到以下指数更新：(3)Ws(t)=h(t?Δt)ks(t?Δt)(1?e?ks(t?Δt)Δt)+Ws(t?Δt)e?ks(t?Δt)Δt这些表达式为基质控制的暴露及其从固定库存中的相关源项释放提供了实用的描述，准备与后续传输模型结合使用。2.3.2. EB模型EB模型模拟在离散孔隙单元网格内的放射性核素传输，其中孔隙单元之间的溶质交换通过平流和扩散发生。每个放射性衰变链由一组耦合的微分方程表示，孔隙单元被视为有限差分节点。控制传输的方程包括平流、分子扩散和机械分散。孔隙网格内放射性核素质量的变化由四个主要过程驱动：放射性衰变、母核素的衰变、相邻单元之间的质量通量以及外部源或汇项。网格单元i中放射性核素s的质量变化由以下质量守恒方程描述（Barker, 1985）。(4)Mmi′=?MmiDri+∑j=1NJiMmjDrjPj?iSj?i(WiWj)+∑l=1NEmfci+Wmi其中M′mi [M/T]表示网格m中放射性核素i的质量增加率；Mmi [T]表示网格m中放射性核素i的质量；Dri [1/T]是放射性核素i的衰变率；Nji表示放射性核素i的直接母核素数量；Mmj [M]是网格m中母核素j的质量；Drj [1/T]是母核素j的衰变率；Pj?i是每摩尔母核素j衰变为放射性核素i的比例；Sj?i是每摩尔母核素j产生的放射性核素i的化学计量比；Wi [M/mol]是放射性核素i的摩尔质量（数值上相当于相对分子质量）；Wj [M/mol]是母核素j的摩尔质量；NEm表示与单元m相连的质量通量连接数量；fci [M/T]是放射性核素i通过质量通量连接l的流入量；Wmi [M/T]是放射性核素i从外部源-汇项在网格m中的直接供应率。2.3.3. EPM模型EPM模型基于一组控制方程模拟放射性核素在含水层路径中的传输，这些方程包括平流、分散和放射性衰变。任何网格单元i的控制方程表示如下（Wohlberg等人，2006）。(5)mis=?misDrs+∑p=1NPsmipDrpfp?sSp?s(WsWp)+∑c=1NEifcs其中m′is [g/s]是元素i中组分s的质量增加率；mis [g]是元素i中组分s的质量；Drs [1/a]是组分s的衰变率；NPs表示组分s的直接母组分p的数量；mip [g]是元素i中母组分p的质量；Drp [1/a]是母组分p的衰变率；fp?s表示组分p衰变为组分s的比例；Sp?s是每摩尔衰变组分p产生的组分s的摩尔化学计量比；Ws [g/mol]是组分s的分子或原子质量；Wp [g/mol]是母组分p的摩尔质量；NEi是与单元m相连的质量通量连接数量；fcs [g/a]是组分s通过质量通量连接c的流入通量。2.3.4. FRACPIPE模型为了定量描述FRACPIPE模型中的传输行为，我们采用了(Tang等人（1981年）和Sudicky及Frind（1982年）提出的严格数学框架。该框架将传输路径概念化为一个离散的裂缝与正交矩阵扩散区的耦合。裂缝通道的控制方程包括一维平流、纵向分散、放射性衰变以及描述与多孔基质质量交换的源/汇项。对于衰变链中的特定放射性核素组分k，传输方程表示为：(6)?ck?t=?[(vq?f,k?Sf?Rf,k)?ck?x?(Sf?Ds+α?q?f,k?Sf?Rf,k)?2ck?x2]+[?ck?RDk+∑p=1NPkcp?RDp?Pp?k?MRp?k(MMkMMp)(?f,p?f,k)]?[Fim,k?f,k?Sf?Rf,k]其中，ck [kg/m3]表示移动区域有效饱和孔隙空间内组分k的平均浓度；t [s]表示时间；vq [m3/s]是裂缝通道中的体积流量；?f,k表示移动多孔介质中组分k的有效孔隙度；Sf [m2]是移动区的横截面积；Dk表示移动区域内组分k的有效扩散系数；α [m]表示通道的分散性；RDk [s?1]是组分k的衰变率；NPk表示组分k的直接母组分p的数量；cp [kg/m3]是移动区域有效孔隙空间内母组分p的平均浓度；RDp [s?1]是母组分p的衰变率；Pp?k表示母组分p衰变为组分k的百分比（分支比）；MRp?k是每摩尔衰变组分p产生的组分k的摩尔化学计量比；MMk [kg/mol]表示组分k的摩尔质量；MMp [kg/mol]表示母组分p的摩尔质量；Fim,k [kg/(m?s)]表示单位长度通道内从移动区到固定区的组分k的质量通量。与裂缝域结合，放射性核素进入静止岩石基质的传输由垂直于裂缝界面的二维分子扩散控制。这一过程在远场中作为主要的延缓机制，考虑了基质吸附和链式衰变。基质扩散区内组分k的控制方程由以下公式给出：(7)?cmn,k?t=[(Dmn,k?mn,k?Rmn,k)?2cmn,k?z2+(Dmn,k?mn,k?Smn?Rmn,k)?Smn?z?cmn,k?z]+[?cmn,k?RDk+∑p=1NPkcmn,p?RDp?Pp?k?MRp?k(MMkMMp)(?m,p?m,k)]其中，cmn,k [kg/m3]表示基质扩散区mn内组分k的浓度；t [s]表示时间；Dmn,k表示基质扩散区mn内组分k的扩散系数；?mn,k是基质扩散区mn内组分k的有效孔隙度；Smn [m2]是裂缝通道单位长度内基质扩散区的扩散面积；RDk [s?1]是组分k的衰变率；RDp [s?1]是衰变链中母组分p的衰变率；Pp?k表示母组分p衰变为组分k的百分比（分支比）；NPk表示组分k的直接母组分p的数量；MRp?k是每摩尔衰变组分p产生的组分k的摩尔化学计量比；MMk [kg/mol]表示组分k的摩尔质量；MMp [kg/mol]表示母组分p的摩尔质量；cmn,p [kg/m3]是基质扩散区mn内母组分p的浓度；?m,k表示裂缝区内组分p的有效孔隙度；?m,p表示移动区内组分p的有效孔隙度。裂缝与基质之间的耦合通过裂缝-基质界面处的通量和浓度连续性建立。3. 风险相关参数和指标的设置及评估方法在本节中，我们提出了基于多概念化传输模型的风险评估框架的组成部分结构（图4）。该研究基于高放射性废物（HLW）地质处置的地质特征和实验数据。基于这些多概念化传输模型构建了BA-MARS替代模型，以支持基于不确定性的风险评估。该框架包括几个子模型，包括EB、EPM、FRACPIPE-1和FRACPIPE-2。下载：下载高分辨率图像（845KB）下载：下载完整尺寸图像图4. 基于多概念化传输模型的风险评估框架。3.1. 与风险相关的水文参数和指标自然裂缝的异质性给传输参数带来了很大的不确定性。为了表示这种不确定性，我们将北山实验室和现场数据集参数化为概率分布，包括来自钻孔测试的水力传导率和北山花岗岩实验室实验的吸附参数（Ling, 2018; Wang等人，2018; Wang等人，2020）。我们在表1中优先考虑了与风险相关的水文参数，因为它们显示出较高的自然变异性并对传输有主导作用，而低变异性的属性则被处理为确定性的，以提高计算效率。参数包括：高庙子（GMZ）膨润土的有效扩散系数（De）；完整围岩的渗透系数（K1）；α；钚分布系数（Pu-Kd）；深水导电裂缝区的渗透率（K2）和浅水导电裂缝区的渗透率（K3）；以及花岗岩中的水力梯度（J）。相应的风险指标包括核素突破时间、单一核素的年释放剂量和总释放剂量。表1. 与放射性核素传输相关的水文地质参数。水文参数概率分布最小值最大值中位数方差De (m2/s)对数正态1×10?121×10?105×10?110.15K1 (m/s)对数正态6×10?106×10?86×10?90.2α (m)对数正态555463000.1Pu-Kd (m3/kg)对数正态0.0152.50.2K2 (m/s)对数正态2×10?82×10?62×10?70.2K3 (m/s)对数正态5×10?82×10?65×10?70.2J均匀分布2×10?34×10?33×10?3-本研究中的多概念化传输模型覆盖的传输距离为5457米。根据建议的扩散程度为模型规模的1-10%的指导原则（Neretnieks，1980），扩散参数被赋予了546米和55米的上限和下限，中值为300米。根据现有的水文地质数据，假设水力梯度遵循均匀分布，而所有其他参数则使用对数正态分布进行建模（Dai等人，2007年；Deng等人，2013年；Muralidharan等人，2004年）。为了便于比较放射性核素释放的后果，HLW的影响通常以人类辐射剂量或相关的风险阈值来量化（Crossland等人，2005年）。本研究考虑了两个基于剂量的绩效指标和一个补充的诊断定时指标（表2）。主要指标是：单一核素的年释放剂量率，表示来自单个放射性核素的剂量贡献；以及总年释放剂量率（有效个体剂量），表示在评估期间所有放射性核素到达生物圈的累积剂量率。此外，核素突破时间被用作主要绩效指标，以量化地质处置的物理延缓能力。表2. 主要响应风险指标。变量名称含义核素突破时间（年）放射性核素从储存库传输到生物圈边界所需的时间（初始到达阈值10?40 Sv/年）单一核素的年释放剂量（Sv/年）单个核素在生物圈入口处的流量剂量总释放剂量（Sv/年）所有到达生物圈的放射性核素对个体的总年剂量许多国家使用有效个体剂量限制作为核心风险标准。该剂量取决于放射性核素的释放率Ri[Bq/年]和生物圈剂量转换因子BDCFi [Sv/Bq]，它表示特定放射性核素每单位摄入或暴露的有效剂量。剂量转换因子来源于一个隔室转移模型，该模型考虑了通过多种途径（包括饮用水摄入、水体浸泡和食用受污染的动物产品）对人类器官或组织的辐射暴露（Crossland等人，2005年；Olszewska-Wasiolek，2005年）。放射性核素释放的典型剂量限制范围为1.0×10^-5至2.5×10^-4 Sv/年，而国际原子能机构建议的年剂量限制约为3.0×10^-4 Sv/年（IAEA，2018年）。在这项研究中，选择了最低的剂量限制1.0×10^-5 Sv/年作为参考值。(8)DT=∑i=1NBDCFiRi，其中DT [Sv/年]代表放射性核素i的释放剂量；Ri [Bq/年]代表放射性核素i从地质圈释放到生物圈的释放率，BDCFi [Sv/Bq]是考虑到多种食物链途径的放射性核素i的生物圈剂量转换因子。(9)BDCFi=[INGwDCing,i+OwDCinw,i+DCing,i(INGmoutTFmout,ing,i+INGmilkTFmilk,ing,i)INGw,i]/Cw,i=[INGwDCing,i+OwDCinw,i+DCing,i(INGmoutTFmeat,ing,i+INGmilkTFmilk,ing,i)INGw,a]FdQw，其中INGw [m3/年]代表个人的年用水量，DCing,i [Sv/Bq]是第i种物种的摄入剂量转换因子，Ow [小时/年]是个人的年用水时间，DCinw,i [Sv·m3/Bq·h]是第i种物种外部水体浸泡的剂量转换因子。INGw,a [m3/年]代表动物的日饮水量，INGmout [千克/年]是个人的年肉类摄入量，INGmilk [升/年]是个人的年乳制品摄入量。TFmeat,ing,i代表动物（绵羊）肉产品的转移因子[d/千克（新鲜动物肉重量）]，而TFmilk,ing,i代表动物（绵羊）乳产品的转移因子[d/升（新鲜动物乳制品体积）]。Qw [m3/年]是年取水量，Fd代表释放到地下饮用水源中的辐射毒性的比例。为了验证该框架模拟具有广泛半衰期和不同吸附行为的复杂衰变链的能力（Wolfsberg等人，2017年），选择了锕系元素系列Pu-242→U-238→U-234→Th-230→Ra-226→Pb-210作为代表案例。相应的放射性核素属性总结在表3中。表3. 考虑的六种放射性核素的属性。放射性核素 半衰期（年） 溶解度（mol/L） 库存量（mol/罐） Kd（m3/kg） 特异活性（Bq/g） DCing,i（Sv/Bq）Pu-242 3.75×10^5 3.00×10^-8 0.011 2.5（中值） 1.41×10^8 2.40×10^-7U-238 4.47×10^9 8.00×10^-9 13.1 1.0 1.24×10^4 4.50×10^-8U-234 2.46×10^5 8.00×10^-9 0.015 1.0 2.31×10^8 4.90×10^-8Th-230 7.54×10^4 5.00×10^-6 5.37×10^-5 1.0 7.47×10^8 2.10×10^-7Ra-226 1.60×10^3 1.00×10^-12 2.26×10^-7 0.5 3.66×10^10 2.80×10^-7Pb-210 22.3 2.00×10^-7 3.48×10^-9 0.1 2.83×10^12 6.90×10^-73.2. 替代模型的构建MARS模型通过分段线性基函数的加性组合来模拟多变量交互效应。与传统回归方法相比，它有效地结合了递归分区的动态适应性和样条拟合的连续性（Friedman，1991年；Friedman和Roosen，1995年）。MARS模型的一般形式为：(10)f?(x)=a0+∑m=1Mam∏k=1Km[skm?(xv(k,m)?tkm)]+，其中a0提供基础值，am是第m个基函数的系数，M是模型中保留的总基函数数量，skm是一个符号参数，取值为1或-1，表示相关阶梯函数的右侧/左侧区域，xv(k,m)是预测变量，tkm是第m个基函数中第k个变量的结点位置。然而，单个MARS模型容易受到样本变异的影响，并且在处理稀疏或噪声数据时可能会表现出高预测方差。为了解决这个问题，我们通过对原始数据集重复应用自助抽样来构建多个MARS子模型。BA-MARS的计算公式如下：(11)f?BA-MARS=1/B∑B=1BfB(x)，其中fB(x)是MARS模型。最终预测值来自MARS子模型的输出加权平均值。这种方法有效地减少了模型方差，并提高了预测的稳定性和准确性（Bühlmann，2003年；Chen等人，2020年）。构建了BA-MARS替代模型来处理多屏障系统中的复杂输入-输出关系，并使用基于方差的误差贡献（VCE）来评估参数敏感性。(12)VCE(Xk)=100s∑i=1S(Yjˉ?Yˉ)2?1sr2∑j=1S∑i=1r(Yij?Yˉ)2，其中VCE表示在不同不确定参数Xk值下输出变量Y的条件期望值的变异性。S表示每个输入参数的不同值数量，r是重复次数。LHS使用分层抽样，将每个输入变量的范围划分为等概率的区间，避免样本聚集或遗漏，显著提高了收敛性并降低了方差（Helton和Davis，2003年；Shields等人，2015年）。在这项研究中，LHS用于从预定义的分布中生成参数集，然后进行3000次模拟以构建数据集。开发了BA-MARS替代模型，并使用VCE标准化指标评估参数敏感性。风险评估使用PSUADE（Tong，2015年）软件进行，不仅识别出最敏感的参数，还量化了参数交互作用下风险指标暴露的强度和时空分布。4. 结果与讨论4.1. 水文地质参数和风险指标的全球敏感性分析基于构建的BA-MARS替代模型，本研究使用VCE方法进行了全球敏感性分析，以量化与风险相关的水文地质参数对风险指标的影响。图5和图6展示了各种参数对不同风险指标的敏感性排名。下载：下载高分辨率图像（319KB）下载：下载全尺寸图像图5. 放射性核素突释时间和释放剂量的不确定参数的全球敏感性分析。下载：下载高分辨率图像（69KB）下载：下载全尺寸图像图6. 总释放剂量的不确定参数的全球敏感性分析。如图5a所示的放射性核素突释时间的全球敏感性分析所示，J（敏感性指数，SI = 100）和K3（SI = 74–79）的影响最为显著。它们的影响超过了α（SI = 40–45）和K1（SI = 28–35），突显了断裂带作为放射性核素传输优先路径的主要作用。这种主导地位是因为突释时间是一个由优先路径上的对流时间基本控制的定时指标，而这对流时间又直接受到水力梯度的驱动。值得注意的是，Pu-Kd对Pu-242的突释时间表现出高度特定的敏感性（SI = 77），而对其他放射性核素的影响可以忽略不计。图5b显示，放射性核素的释放剂量对K3特别敏感，其次是J。同样，Pu-Kd对Pu-242的释放剂量影响最大（SI = 85），对其他放射性核素的影响最小。图6显示总释放剂量对K3、J和K1更敏感，这与图5的观察结果一致。图5和图6的比较证实，K3（SI = 74–99）和J（SI = 85–100）是影响评价风险指标的最重要参数。具体来说，J是对突释时间影响最大的参数，因为它直接影响地下水流速度和对流时间。相比之下，K3成为总释放量的主要控制因素，因为它调节了主导导电断裂带的排放和溶质传输能力。这表明在性能分析中应优先考虑地质介质中的溶质传输能力和废物储存库周围的水文条件。K1（SI = 28–35）和α（SI = 20–45）对风险指标有次要影响。K1、K3和J通过控制地下水流速度直接影响放射性核素的传输和突释时间。De和K2等参数的敏感性最小，受到断裂主导的优先流动机制的约束。同样值得注意的是，Pu-Kd仅显著影响Pu-242。反映了Pu的强吸附倾向，Kd的不确定性转化为延迟和停留时间的显著变化，强调了放射性核素与地质介质之间的吸附-解吸相互作用的强烈依赖性（Holgersson和Kumar，2023）。4.2. 基于BA-MARS替代模型的响应面分析响应面分析是一种广泛用于模拟系统响应和在多因素影响下进行敏感性分析的统计建模技术（Bezerra等人，2008年）。图7显示了BA-MARS替代模型预测的回归拟合结果，其决定系数（R2）分别为Pu-242突释时间、Th-230突释时间、Pb-210释放剂量和总放射性核素释放剂量的0.993、0.996、0.987和0.986。这表明BA-MARS替代模型可以准确预测核素突释时间、单一核素释放剂量和总释放剂量。下载：下载高分辨率图像（293KB）下载：下载全尺寸图像图7. BA-MARS替代模型对选定风险指标的模型性能。图8和图9展示了使用BA-MARS替代模型生成的2D和3D响应面，以说明各种独立参数对风险指标的影响。图8a显示了Pu-242突释时间对Pu-Kd和K3的敏感性。在低渗透率区域，突释时间与Pu-Kd呈正相关，表明传输过程受吸附控制。然而，随着K3的增加，等高线变得平坦，表明对Pu-Kd的敏感性降低。这表明系统向对流主导的机制转变，在该机制下Kd的影响通过更高的流速而减弱。图8b显示了J和K3对Pu-242突释时间的综合影响。在低K3区域，随着K3的增加，突释时间显著减少，表明在此范围内对K3的敏感性较高。相比之下，在较高K3值下，J对突释时间的影响变得不那么明显，表明在所研究的条件下K3的影响比J更强。Pu-242和Th-230的释放剂量随着K3和J的增加而增加（图8c-d）。当K3和J达到其最大值时，总释放剂量达到峰值。这表明在高水力梯度和高渗透系数下，放射性核素释放到生物圈的可能性更大（图8e-f）。下载：下载高分辨率图像（548KB）下载：下载全尺寸图像图8. 由BA-MARS方法生成的2D响应面。下载：下载高分辨率图像（583KB）下载：下载全尺寸图像图9. 由BA-MARS方法生成的3D响应面。图9显示了K1、α、Pu-Kd、K3和J对Pu-242、Th-230和Pb-210放射性核素的突释时间和释放剂量以及总释放剂量的影响。Pu-242和Th-230的突释时间随着α和J的降低而增加（图9a-b）。此外，当α、K3和J达到其最大值时，Pu-242的突释时间增加（图9a）。当K3和J达到最大值时，Pu-242、Th-230和Pb-210的释放剂量达到峰值（图9b-d）。当K3和J达到最大值且Pu-Kd处于最低值时，观察到Pu-242的最大释放剂量（图9e）。所有放射性核素的总释放剂量随着K1、K2和J的增加而增加（图9f）。4.3. 基于置信区间的综合风险分析基于构建的BA-MARS替代模型，本研究基于中国高浓缩废物（HLW）地质处置中六种关键放射性核素的突释时间和释放剂量的置信区间进行了综合风险分析。预测结果的第5、50和95百分位数系统地展示在图10和图11中。下载：下载高分辨率图像（142KB）下载：下载全尺寸图像图10. 核素释放剂量和突释时间的第5、50和95百分位数。下载：下载高分辨率图像（277KB）下载：下载全尺寸图像图11. 核素释放量的统计分析。Pu-242的突释明显延迟，在95%的模拟情景中超过54,000年，中位数接近100,000年（图11）。这种显著的延迟主要是由于Rock矩阵中Pu-Kd的浓度高于其他放射性核素，反映了其强烈的吸附能力。这表明储存系统，特别是宿主岩石的吸附作用，可以有效地包含和延缓Pu-242，从而限制其对剂量的贡献。相比之下，U-238和U-234的中位突释时间分别为约35,000年和43,000年，由于它们各自的放射性衰变常数，其传输速度显著更快。钍系元素及其衰变产物（Th-230、Ra-226和Pb-210）的突释时间在95百分位数处分布在77,100至94,600年之间，反映了强烈的吸附介导的延迟。图11显示，在这次模拟中跟踪的放射性核素中，Th-230是对总风险的主要贡献者，其第95百分位数的释放剂量超过10^-13 Sv/年。这种主导地位归因于其大量U-238库存（13.1 mol/罐）的连续衰变及其高剂量转换因子。相比之下，尽管跟踪的衰变链是从Pu-242开始的，但由于其初始库存量（0.011 mol/罐）较小且吸附介导的延迟较强，其对总风险的贡献可以忽略不计（大约10^-20 Sv/年）。释放剂量显示出明显的长尾分布，其中少数极端值显著影响整体风险水平。观察到，在模拟结束时，所有放射性核素在第5、50和95百分位数的释放剂量继续上升，达到评估期间的最大值。这一增长趋势表明，全球峰值剂量很可能在超过一百万年的时间框架后才出现。然而，为了本次方法论演示的目的，结果证实了替代模型能够准确捕捉到在不确定性下的释放曲线的上升部分。BA-MARS替代模型在不同置信区间下预测的总释放剂量如下：95百分位数值为1×10^-13 Sv/年，50百分位数值大约为10^-15 Sv/年，5百分位数值为1×10^-18 Sv/年。所有预测值均显著低于最低监管剂量限制1.0×10^-5 Sv/年和ICRP推荐的3.0×10^-4 Sv/年的限制。这证明了在所采用的约束条件下符合监管要求。这些结果为未来的许可工作提供了定量基础，并支持在正常演化情景下的后续评估，以及将该框架扩展到颠覆性情景中的应用。

4.4. 局限性与未来展望
这项风险评估旨在作为一个综合计算框架的方法论演示，而不是针对北山储存库的确定性风险案例。一个关键挑战是在成千上万次随机实现的情况下解决耦合偏微分方程的计算成本；BA-MARS替代模型减轻了这一负担，使得未来的高保真多物理场应用能够实现可扩展的工作流程。结果取决于所采用的概念模型。导水裂缝带被表示为一维通道，这未能捕捉到三维裂缝网络的连通性，可能会影响与离散裂缝网络（DFN）方法相比的扩散和突破预测。吸附过程使用恒定的Kd值进行建模，假设线性平衡，并忽略了动态效应、竞争反应和长期地球化学演化。放射性核素的库存并不全面；使用Pu衰变链作为代表案例来演示和验证工作流程。报告的最大剂量仅限于10^6年的评估窗口，尽管根据传输和延迟过程，峰值剂量可能会在之后出现。未来的工作将包括移动裂变产物，将吸附扩展到动力学和地球化学条件下的公式，并在提出的多模型框架中用基于DFN的传输方式取代一维裂缝理想化。

5. 总结与结论
为了对百万年时间尺度上的高放射性废物（HLW）地质处置进行全面的风险评估，我们开发了一个新颖的多概念化传输建模框架，以模拟多屏障系统内的反应性传输过程。这些模型基于复杂的特定场地水文地质和延迟特性进行了参数化。为了提高计算效率，随后生成了BA-MARS替代模型来进行全局敏感性分析、响应面分析和HLW相关风险的置信区间估计。主要发现总结如下：
- 全局敏感性分析确定J和K3是影响风险指标的主要因素，强调了它们在地质处置风险分析中的关键作用。
- 由于放射性核素的固有特性，Pu-Kd仅在Pu-242的传输中表现出显著的敏感性。
- BA-MARS替代模型实现了高预测性能（R2 > 0.98）。使用基于BA-MARS的响应面分析的分析表明，当J和K3都处于其上限时，放射性核素的最大剂量和最短突破时间会出现。
- 相反，随着Pu-Kd值的增加，Pu-242的突破时间会延长。当K3和J都升高时，总释放剂量达到最大。
- Pu-242的突破时间明显长于其他放射性核素，反映了其强烈的吸附和保留特性。
- 在本研究中考虑的放射性核素中，Th-230由于具有高放射毒性和U-238库存的持续衰变，成为总剂量的主要贡献者。
- 所有单个核素释放剂量（最大值：6×10^-14 Sv/年）和总释放剂量（1×10^-13 Sv/年）的95百分位数值均远低于剂量限制（10^-5 Sv/年），表明地质处置具有较大的风险裕度。
- 本研究开发的多概念化传输建模框架为模拟多屏障系统内的放射性核素传输提供了一种方法论演示。它与BA-MARS替代模型的结合建立了一个计算效率高的工作流程，克服了随机模拟的累积负担，从而为未来的全面风险评估提供了可扩展的基础，并增强了利益相关者和公众对放射性废物管理策略的信心。

crefiT作者贡献声明：
杨宏耀：写作——审阅与编辑、撰写——原始草稿、调查、形式分析、数据管理。
戴振学：写作——审阅与编辑、方法论、资金获取、数据管理、概念化。
王志浩：写作——审阅与编辑、资源准备、形式分析、概念化。
凌慧：写作——审阅与编辑、资源准备、数据管理。
穆罕默德·雷扎·索尔塔尼安：写作——审阅与编辑、资源准备、调查、概念化。