《Environmental Research》：Sugarcane Bagasse-Derived Hydrochar for Enhanced Graphitic Carbon Nitride Photocatalysis in Rhodamine B Degradation via Electron Channel Engineering
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光催化材料改性研究中，以甘蔗渣制备的含氧功能羟基化炭为载体构建球磨法制备的HC/CN复合光催化剂，通过引入O-含能基团和优化电子传输通道，使可见光响应范围拓宽至390-750 nm，电荷分离效率提升32倍，罗丹明B降解率达99.99%（50分钟），并证实超氧自由基主导降解机制。
卢晨|易伟|王一春|廖楚燕|徐彦琪|王林江|李存军
材料科学与工程学院，广西光电子材料与器件重点实验室，教育部有色金属与材料新加工技术重点实验室，桂林理工大学，中国桂林541004
摘要：
石墨碳氮化物（CN）光催化的一个核心挑战是克服其固有的局限性，如快速电荷复合和较差的可见光吸收，这些因素阻碍了催化活性的提升。为了解决这些问题，研究人员利用甘蔗渣（一种农业固体废弃物）制备的氢化炭（HC）与CN通过球磨法制备了一种复合光催化剂（HC/CN）。HC的引入为复合材料提供了丰富的含氧官能团，并促进了电子传输通道的形成。这些结构改变化显著提高了可见光吸收能力，缩小了带隙，并改善了光生载流子的分离和传输效率。因此，HC/CN复合体在可见光下对罗丹明B的降解表现出显著优越的光催化性能，50分钟内即可实现99.99%的去除率，而原始CN和球磨CN（MCN）分别需要150分钟和120分钟。HC/CN的反应速率常数分别是原始CN和MCN的9.14倍和4.92倍，是原始HC的32倍。机制研究表明，在HC/CN上罗丹明B的光降解过程中，超氧自由基起主导作用。本研究不仅提出了一种通过构建电子传输通道来增强CN光催化性能的有效策略，还为农业废弃物的可持续利用提供了新的途径，使其转化为环境修复的功能材料。
引言
随着社会的发展，工业废水对全球生态系统的影响日益严重[1]。罗丹明B（RhB）是一种常见的纺织废水中的有机染料[2]，由于其高毒性[5]、难降解性[6]和潜在的致癌性[7]，对水生生态系统和人类健康构成了严重威胁[3], [4]。传统的处理方法（如吸附和生物降解）常常面临二次污染的风险[8]和污染物去除不完全的问题[9]。相比之下，光催化技术作为一种有前景的废水处理方法脱颖而出[10], [11]，因为它具有环境友好性和高效率[12]。实际应用表明，该技术可以显著缩短处理时间[13]，同时提高经济可行性[14]。
石墨碳氮化物（CN）是一种无金属半导体材料，由于其低成本[17]、合适的电子能带结构[18]、易于合成以及优异的化学稳定性[15]等优势，已成为一种有前景的光催化剂[15], [16]。特别是其良好的导电性[19]和价带位置使其具有很强的氧化能力，能够分解有机污染物（如染料）[20]，使其成为废水处理的理想材料。然而，CN的实际应用受到其有限比表面积[16]和光生电子-空穴对快速复合[21], [22]的限制。为了解决这些限制，人们探索了多种改性策略，包括异质结构构建[23]、形态控制[24]、贵金属沉积[25]和元素掺杂[26], [27]。然而，许多这些技术涉及复杂的工艺[28]、高成本[29]或潜在的环境问题[30]。因此，迫切需要开发更高效且环境友好的策略来增强基于CN的光催化系统中的电荷分离。
为了应对上述挑战，利用废弃物衍生的功能材料成为一种可持续且经济有效的策略。甘蔗渣是糖业的主要木质纤维素副产品[31]，是一种丰富的可再生资源，全球年产量约为5.34亿吨[32]。这种生物质废弃物可以通过环保的水热碳化过程高效转化为功能性碳质材料[33], [34]。这种生物质衍生的碳质材料具有许多优势特性，如大量的活性位点[35]、可调的半导体行为[36]和缩合的芳香结构[37]，这些特性共同使其成为缓解CN固有局限性的理想共催化剂。
本研究采用球磨法，以甘蔗渣衍生的HC和三聚氰胺衍生的CN作为前驱体，制备了一种复合氢化炭/石墨碳氮化物（HC/CN）光催化剂。详细研究了HC的引入对HC/CN相组成、形态和元素化学状态的影响。电化学阻抗谱（EIS）和光电流响应测量证实，HC组分提高了HC/CN的电子传输效率，从而显著提升了其在罗丹明B降解中的光催化性能。本研究不仅提供了一种简单有效的策略来显著提升CN的光催化性能，还为生物质废弃物的可持续利用提供了新途径，为未来的环境修复技术带来了双重优势。
化学物质与材料
三聚氰胺和罗丹明B（RhB）由中国上海延恩化学科技有限公司提供。甘蔗渣来自中国广西壮族自治区上思县的长岭农场。去离子水通过重庆阿苏拉科技有限公司（AXLK820-2）的水净化系统进行纯化。
CN的制备
将20克三聚氰胺粉末放入一个带盖的100毫升坩埚中，然后将其转移到马弗炉中，以5°C/分钟的速率加热至550°C。
HC/CN的结构与形态
由于HC/CN复合体（在240°C下合成4小时，HC与CN的质量比为5:1）的化学键合对其反应性至关重要，因此对其进行了傅里叶变换红外（FTIR）光谱分析，并与原始CN、原始HC、球磨CN（MCN）和球磨HC（MHC）等对照样品进行了系统比较。
CN、MCN和HC/CN在810至1700 cm-1范围内显示出特征性的红外吸收峰（图1a）。
结论
HC/CN复合光催化剂是通过一种简单且可持续的机械化学方法制备的，使用了甘蔗渣衍生的氢化炭（HC）和三聚氰胺衍生的CN。HC的引入通过引入丰富的含氧官能团并形成有利的界面相互作用，有效调节了CN的电子结构。这些改变化缩小了带隙，显著提高了可见光吸收能力。
CRediT作者贡献声明
李存军：监督、资源管理、方法论设计、数据管理。
王林江：监督、资源管理、资金获取。
徐彦琪：方法论设计、概念构思。
廖楚燕：方法论设计、实验研究。
王一春：方法论设计、实验研究。
易伟：方法论设计、实验研究、数据分析。
卢晨：写作——审稿与编辑、初稿撰写、方法论设计、实验研究、数据分析。
数据可用性
数据可应要求提供。
利益冲突声明
作者声明没有利益冲突。
致谢
本工作得到了广西科技计划项目（GuikeAD25069100）和桂林理工大学的科学研究基金（GUTQDJJ6615022）的支持。
