《Journal of Cleaner Production》:Galaxolide triggers trophic cascades from microbes to fish: Community sensitivity and molecular insights reveal underestimated ecological risks
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HHCB生态毒性在微宇宙模型中多层级效应研究。通过构建包含浮游植物、浮游动物和鱼的18个微宇宙系统,确定HHCB社区无可见效应浓度(NOECcommunity)为0.5 μg/L,显著低于单种生物NOEC值。研究发现62.5 μg/L暴露导致微生物多样性下降,优势菌群Proteobacteria和Actinobacteriota网络稳定性变化;转录组分析显示0.5 μg/L HHCB引发Danio rerio甲状腺激素代谢紊乱,且存在浮游植物减少影响鱼类能量代谢的营养级联效应。研究证实社区水平毒性评估需整合微生物组变化和分子机制,为新兴污染物风险评估提供新范式。
Fan Wu|Jiaqi Wang|Xusheng Wang|Jiayin Xi|Shunhao Ai|Xiaonan Wang|Zhengtao Liu
中国环境科学研究院环境标准与风险评估国家重点实验室,北京,100012,中国
摘要
合成麝香物质Galaxolide(HHCB)是一种普遍存在的污染物,在全球多种环境介质和生物体内均有检测到。虽然其對个别物种的毒性已有记录,但其对生态系统层面的影响仍不明确。本研究在一个水生微宇宙中评估了HHCB在多个生物层次上的生态效应,重点关注了敏感的群落阈值和分子扰动。在暴露于HHCB 28天后(浓度范围为0–62.5 μg/L),群落无效应浓度(NOECcommunity)为0.5 μg/L。这一数值低于大多数物种特定的无效应浓度(NOECs),表明在群落层面存在更高的生态敏感性。在62.5 μg/L的浓度下,微生物多样性显著下降,其中Proteobacteria(56.2%)和Actinobacteriota(14.88%)成为影响网络稳定性的关键类群。对Danio rerio进行的转录组分析显示,在0.5 μg/L的浓度下可能存在内分泌干扰,尽管其甲状腺激素水平未发生变化。多级建模表明存在两种潜在的营养级联系:(1)Chlorella vulgaris的数量减少与Daphnia magna的能量传递受损以及D. rerio的三碘甲状腺原氨酸(T3)水平降低有关;(2)微生物的促进作用与Tetradesmus obliquus对Navicula cryptotenella的竞争优势以及D. rerio的甲状腺素(T4)水平改变有关。这些发现揭示了HHCB的多级效应,强调了将群落和分子指标整合到环境风险评估中的潜在价值,同时指出将其外推到自然生态系统仍需进一步验证。
引言
现在可以人工生产许多天然物质。合成麝香就是一个典型的例子——这种广泛使用的芳香物质由于原材料稀缺和高生产成本,推动了合成麝香的发展(Liu等人,2020年;Liu等人,2020年)。多环麝香因其浓郁的香气、成本效益和稳定性而受到青睐(Xi等人,2025年),成为香水、化妆品、洗涤剂和洗发水中的常见成分(Li等人,2024年;Li等人,2024年)。Galaxolide(HHCB,CAS编号1222-05-5)是最常用的多环麝香之一,其全球生产引发了环境问题(Li等人,2025年;Chang等人,2025年)。HHCB已在多种环境介质中被检测到,包括地表水(0.6–753 ng/L)(Zhang等人,2020年)、悬浮颗粒物(148–736 ng/g)(Ren等人,2020年)、人体脂肪组织、母乳(16–189 μg/kg)(Sousa等人,2023年)和空气(130 pg/m3)(Li等人,2024年)。在中国,HHCB在废水、地表水和生物体中普遍存在(Diao等人,2025年),其浓度范围在废水排放物中为181.1至33,540 ng/L,在地表水中为2.7至753 ng/L(Wang等人,2023年;Wang等人,2023年;Li等人,2020年)。由于其疏水、亲脂性(Chang等人,2025年)和持久性,这种化合物在水生生物(包括鱼类和双壳类动物)以及最终在人体中具有明显的生物累积潜力(Wu等人,2024年;Wu等人,2024年;Al-Battawi等人,2024年)。相应地,一些研究探索了用于从水环境中去除此类新兴污染物的先进材料和催化系统(Boya等人,2025年;Kasula等人,2024年)。
HHCB会对多种水生物种产生毒性效应:在Oryzias latipes中的96小时半数致死浓度(LC50)为950 μg/L(Chae等人,2023年),而在Gobiocypris rarus中的28天LC50为186.1 μg/L(Li等人,2025年)。在Oncorhynchus mykiss和D. rerio中,96小时半数效应浓度(EC50)和LC50分别为282 μg/L和452 μg/L(Ehiguese等人,2021a;Ehiguese等人,2021b)。无脊椎动物的毒性测试显示,在Limnodrilus hoffmeisteri中的96小时LC50为394 μg/L,在Chironomus plumosus幼虫中的48小时LC50为861.2 μg/L(Li等人,2025年)。然而,对HHCB对浮游生物毒性的了解仍然有限,大多数研究集中在单一物种的响应上,如急性毒性、生物累积或内分泌干扰(Chae等人,2023年;Li等人,2025年)。考虑营养级相互作用和生态系统过程的群落水平研究仍然很少。因此,单物种测试得出的毒性阈值是否能够充分代表现实多物种条件下的生态风险仍不确定。因此,需要在综合水生微宇宙框架内评估HHCB,以提高生态相关性。
作为模拟自然生态系统的工具,微宇宙测试为评估污染物对生态群落的影响提供了可靠的方法(Yang等人,2018年)。与中型生态系统和野外研究相比,微宇宙在检测营养级相互作用和群落水平效应方面具有优势,因为它们能更好地控制环境变量,从而更深入地理解机制。它们还更具成本效益和时间效率,能够快速评估多个营养级上的微妙生态效应。通过在水生微宇宙中引入不同营养级的生物,可以全面评估污染物的影响,数据更能真实反映现场条件(Jiang等人,2023年)。使用水生微宇宙评估HHCB的生态毒性有效地模拟了其对生物群落的影响,提供了关于这种新兴污染物风险的更深入见解(Wang等人,2025年)。先前的微宇宙研究已成功确定了重金属(Jiang等人,2024年)、除草剂(Joachim等人,2021年)和全氟化合物(Pietropoli等人,2024年)等污染物的NOECcommunity值,为生态安全阈值提供了重要指导。类似的方法也广泛应用于水生生态系统中的新兴污染物(Yin等人,2018年;Chen等人,2015年)。
统计分析表明,微宇宙中的物种通常比单物种测试中的物种对污染物更敏感(Wu等人,2024年)。这表明,从单物种测试得出的PNEC可能对水生生物的保护作用不如微宇宙研究中的NOECcommunity。为了建立更精确的HHCB生态安全阈值,我们创建了代表多个营养级的水生微宇宙来进行暴露实验。我们的方法侧重于四个目标:(1)通过监测物种丰度变化来确定NOECcommunity,以评估群落水平的毒性效应;(2)评估HHCB对微生物群落多样性、物种组成和结构的影响;(3)对D. rerio进行转录组分析,从分子角度探讨其对较高营养级消费者的潜在内分泌干扰效应;(4)通过多级建模揭示HHCB暴露下的种间相互作用和生态级联效应。总体而言,本研究通过整合群落水平阈值、营养级相互作用和分子响应,在多营养级微宇宙中推进了传统的单物种评估方法,为未来关于新兴污染物影响的研究提供了框架。
微宇宙设置和方法论方法
在温度控制在23 ± 2°C的环境控制室中构建了18个水生微宇宙。这些系统受到3000 ± 100勒克斯的荧光照明,光照-黑暗周期固定为14:10。每个微宇宙由圆柱形玻璃容器(直径20厘米×高度18厘米)组成,其中含有150毫升培养基和2.7升蒸馏水。使用前,水经过曝气和高压灭菌处理,遵循ASTM E 1366-11指南。
基于丰度数据确定群落水平阈值
水质参数的变化记录在图S4和文本S5中。对HHCB浓度的动态监测显示,在所有测试浓度下,浓度每周均下降约30%(表S2)。每次采样后,测量浓度会恢复到标称水平,以保持稳定的暴露条件。
经过14天的适应期后,所有选定的浮游生物物种都在微宇宙中成功建立。对照组和处理组之间没有显著差异
结论
本研究评估了HHCB在水生微宇宙中的生态毒性,考察了群落水平和分子效应。基于Bray-Curtis距离矩阵的PERMANOVA分析确定NOECcommunity为0.5 μg/L,这一浓度能有效保护大多数物种,这一点得到了NOECspecies比较的支持。与HC5相比,微宇宙中的生物对HHCB的敏感性更高。微生物群落多样性分析显示NOECmicrobial为0.5 μg/L,与NOECcommunity一致,进一步验证了这一结果
CRediT作者贡献声明
Fan Wu:撰写初稿、可视化制作、方法论设计、实验实施、数据分析、概念构建。
Jiaqi Wang:项目监督、资源协调、项目管理、方法论设计、数据分析。
Xusheng Wang:方法论设计、实验实施、数据管理。
Jiayin Xi:资源协调、数据管理。
Shunhao Ai:资源协调、实验实施。
Xiaonan Wang:撰写审查与编辑、软件使用、资源协调、项目管理、方法论设计、资金筹集、数据分析。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金(资助编号:42107303)和国家重点研发计划(资助编号:2021YFC3201005)的支持。