尽管部分煤炭已被天然气替代，但它仍然是发电和工业生产的重要能源[1]。然而，煤炭燃烧不可避免地会产生大量粉煤灰，全球年产量超过8亿吨[2]，[3]。虽然粉煤灰已被广泛用于混凝土中，但其利用率仍然很低，且持续积累。在中国，政策措施提高了粉煤灰的利用率，但仍有很多粉煤灰被填埋处理。粉煤灰的长期积累导致空气污染和土壤退化，对人类健康构成威胁，因此需要进一步扩大其有效利用。
解决粉煤灰积累问题的一种有前景的方法是通过简单的分离技术提取粉煤灰微球（FAC）[4]。FAC具有独特的轻质中空壳结构（表观密度为0.4–0.8 g/cm3）以及出色的隔热和隔音性能（导热系数≤0.1 W/(m·K)[5]，[6]，[7]。当将其掺入混凝土（世界上最常用的建筑材料之一）中时，可以增强建筑物的隔热性能，从而从源头上减少煤炭燃烧产生的粉煤灰排放。此外，FAC的加入可以使材料密度降低15–30%[8]，有效减少结构自重，使可以使用更小的结构构件。更重要的是，FAC可以作为硅砂和水泥的替代品，大幅降低混凝土的隐含能量和CO?排放。例如，用FAC替代30%的水泥可使隐含能量和CO?排放分别降低28.85%和37.85%[9]。这一策略也适用于工程水泥基复合材料（ECC），从而提高其整体性能和可持续性。
ECC是一种先进的纤维增强水泥基复合材料，在拉伸载荷下的应变能力可超过2%，这是传统混凝土的数百倍[10]，[11]，[12]，[13]，[14]，[15]。与传统混凝土通常产生毫米级裂缝不同，ECC通常产生微米级裂缝[16]，[17]，[18]，[19]，[20]，从而提高了其优异的运输性能[21]，[22]。现有研究表明，在潮湿条件下微裂缝可以发生自修复[23]，[24]，这一现象显著提高了混凝土基础设施的可持续性[25]，[26]。
近年来，FAC被引入ECC中作为轻质骨料，以降低其密度并作为人工缺陷来提高其拉伸延展性。例如，邓[27]通过用FAC替代50%的硅砂制备了一种可持续的ECC，实现了1260 kg/m3的密度，并将应变能力从1.34%提高到5.21%。同样，冉[28]将FAC掺入ECC中，开发出一种多功能轻质ECC（LW-ECC），该ECC表现出更好的多裂纹行为和应变能力，并具有自感知能力，从而证明了FAC在ECC中的广泛应用可行性。然而，由于FAC的刚度较低以及FAC与基体之间的界面粘结较弱，ECC的抗压强度受到了影响。高[29]报告称，用FAC替代硅砂后，抗压强度和抗拉强度分别降低了38%和22%。这对开发高强度ECC提出了挑战。此外，强度标准化环境效益（每1 MPa抗压力的隐含能量和碳排放）可能会受到影响，这对FAC改性ECC的真正可持续性不利。尽管如此，这一问题尚未得到充分认识。因此，需要探索减轻FAC对机械强度不利影响的策略，以扩大其在ECC中的应用。
添加二次增强颗粒是一种有效的方法，可以减轻FAC引入的缺陷，促进其在高强度ECC中的应用。由于FAC与基体之间的界面行为受纳米级化学和物理相互作用的影响，引入纳米材料有望通过填充界面过渡区（ITZ）并形成桥接效应来提高整体性能[30]，[31]，如图1a所示。此外，纳米材料还可以作为水泥水化的成核位点，从而加速水化过程，形成更致密的微观结构，孔隙率更低，如图1b所示。
目前，用于混凝土改性的纳米材料主要包括SiO?、Al?O?、TiO?、CaCO?和Fe?O?，其中纳米二氧化硅（NS）在研究中受到特别关注[32]。Yesilmen和Zhang[33]，[34]发现掺入NS可以改善纤维/基体界面粘结，提高抗弯和抗拉强度。Razavi[35]进一步证明，添加NS可以提高ECC的抗压和抗弯强度以及弹性模量。此外，Dong和Zhou[8]，[36]观察到过量的NS（高达1%）会导致有害的颗粒聚集，对ECC的机械性能产生负面影响。
关于NS对FAC改性ECC的影响，Zhou和Fu[8]，[37]报告称，掺入NS可以减轻FAC对抗压和抗拉强度的负面影响。然而，他们的研究主要集中在传统强度的ECC（低于60 MPa）上，主要关注机械性能的改善。迄今为止，关于NS对纤维/基体界面性能、自修复行为和FAC改性ECC使用寿命影响的系统研究仍不足。此外，尚未探索NS是否有助于提高FAC改性ECC的可持续性。
混凝土的可持续性通常通过生命周期评估（LCA）来评估。然而，这种方法往往受到系统边界的限制，因此可能无法充分反映结构应用中的实际环境影响。例如，虽然添加固体废弃物材料可以在生产阶段减少环境负担，但可能会同时降低机械性能，从而增加单位强度的隐含碳量。为了满足相同的强度要求，这种混凝土通常需要增加材料消耗或扩大结构尺寸，这可能导致更高的生命周期成本和更大的环境影响。因此，这些材料可能处于伪可持续状态。换句话说，由于添加低碳成分导致的性能下降必须通过结构应用中的额外材料使用来补偿，相关的环境代价可能会大大超过在材料层面获得的收益。这种现象代表了伪可持续性的典型表现。因此，可持续性评估应包括环境、机械、使用寿命和经济维度，而不仅仅是基于单一阶段或单一性能的结论。
基于上述考虑，本研究采用了一种协同改性策略，使用粉煤灰微球（FAC）和纳米二氧化硅（NS），成功开发了一种可持续的ECC混合物，实现了轻质、高强度和优异延展性的平衡。进行了系统的研究，探讨了FAC和不同NS含量对ECC机械性能和自修复行为的影响，重点关注通过基体韧性和纤维/基体粘结增强拉伸性能的微观机制。通过扫描电子显微镜（SEM）分析展示了ECC的自修复行为。最后，通过服务寿命预测定量评估了FAC和NS加入对基础设施使用寿命的影响。进行了碳排放和隐含能量的比较分析，并通过多标准性能评估评估了ECC混合物的可持续性。
