《Journal of Environmental Management》：Toward a circular plastic economy: A review of life cycle assessment studies on chemical recycling processes for fossil-based plastics
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化学回收塑料的环境影响评估显示，不同研究因系统边界、共生产品计量和能源输入假设差异导致气候变化影响波动达5-26%，甚至出现负排放至高排放的极端情况。建议采用动态LCA框架整合随机参数分析，提升评估透明度和可比性。
Md Nurus Sakib | Elizabeth Katherine Aigaje-Espinosa | Farhad Zaker Hosseiny | Rui Shi
宾夕法尼亚州立大学化学工程系，化学与生物医学工程大楼121室，大学公园，PA 16802，美国
摘要
在“获取-制造-使用-处置”的模式下，塑料使用的不断增加，加上低效的废物管理技术，带来了严重的环境挑战。塑料的化学回收为实现循环塑料经济提供了有前景的途径。近年来，已经进行了大量的生命周期评估（LCA）研究，以评估不同情景下塑料化学回收途径的可持续性影响。进行全面的、先进的综述对于整理信息、比较差异和协同效应以及确定推进循环经济的挑战至关重要。本文评估并比较了关于废物塑料化学回收的已发表的LCA研究，重点关注库存假设和方法选择如何影响可持续性结果的变异性。分析表明，不同研究中关于化学回收上游阶段的不一致假设导致了5-26%的气候变化影响。此外，系统边界选择和副产品计分方法的不同导致了报告的温室气体（GHG）排放量范围广泛，从负值（-0.35 kg CO? eq./kg 废物）到高正值（>2 kg CO? eq./kg 废物）不等。分析显示，没有一种单一的化学回收途径在所有影响类别中都始终优于其他途径，而且单体或高价值化学品的高产量通常会降低气候变化的影响。虽然气候变化影响在现有评估中占主导地位，但人类毒性、用水量和累积能源需求等其他影响类别经常被忽略，从而导致负担转移等问题。该综述强调了透明报告所有与LCA相关的假设的必要性，这些假设应采用动态LCA框架，包括对原料和工艺参数变异性的随机表示、参数敏感性分析以及基于情景的建模。这样的方法论方法可以实现研究之间的有意义比较，并支持塑料废物管理的明智决策。
引言
全球化石基塑料生产的快速增长，加上线性“获取、制造、使用和处置”的塑料经济模式以及不可持续的废物管理方法，极大地加剧了塑料废物的积累。2018年，美国产生了超过3500万吨的塑料废物，其中只有约8.4%被回收，76%被填埋，剩余的15.6%被焚烧以回收能源（US EPA, 2024）。实现循环经济对于从废物塑料中回收资源、应对塑料废物管理挑战以及减少对有限化石燃料资源的依赖至关重要（Rajendran等人，2013）。诸如热解、加氢裂化、气化和溶剂分解等化学回收过程在将废物塑料转化为有价值产品并实现循环塑料经济方面显示出巨大潜力。例如，通过热解可以实现塑料到单体和塑料到燃料的生产（Kaminsky等人，2004）。此外，它还可以将废物塑料转化为高价值产品，如碳纳米管（Ahamed等人，2020）。然而，化学回收技术尚未大规模实施。目前只有少数商业和试点工厂在运行；因此，相关过程数据仍然有限。Agilyx（Mastellone，2019）、Pyrowave（Singh，2020）、Nexus Fuels（Mastellone，2019）和Plastic Energy（Thiounn和Smith，2020）是一些从事塑料到塑料/燃料回收的领先公司（欧洲议会，2024）。随着我们向塑料循环经济的转变，评估和理解化学回收的环境足迹对于做出明智决策变得越来越重要。
LCA是一种广泛用于量化产品、过程或服务环境影响的工具（Ramesh和Vinodh，2020）。先前的LCA研究考察了各种废物塑料到燃料和单体的技术，包括热解、气化和水解，针对聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）等废物原料。然而，由于塑料回收过程的环境足迹因原料组成、回收效率、地理位置、能源投入和所采用的LCA方法等因素而存在显著差异，因此比较不同研究的结果并理解各种转化技术背后的假设仍然具有挑战性。
对塑料回收的LCA研究进行全面综述对于从业者理解可持续性足迹的关键驱动因素以及与化学回收技术相关的环境热点至关重要。Bishop等人（2021）回顾了专注于比较生物基和石化基塑料的LCA研究。作者提出了进行塑料回收综合LCA的建议。他们的综述中强调的关键问题和建议包括需要评估废物流数据中添加剂的环境影响（84%的研究没有在生命周期清单（LCI）中明确考虑添加剂）、提供透明和详细的LCI数据，以及对新兴技术进行不确定性和敏感性分析，以减少LCA假设中的不确定性。Davidson等人（2021）回顾了九篇关于塑料回收的LCA论文，讨论了化学回收技术的发展情况。作者提到，由于热解技术的数据比其他技术更易获得，可能存在选择热解技术作为理想废物回收技术的偏见。此外，作者强调化学回收与机械回收结合使用的潜力更大。然而，这项综述仅限于2019年之前发表的研究。鉴于近年来关于塑料化学回收的LCA论文数量显著增加，需要比Davidson等人的工作更深入、更注重过程的LCA综述。Zhang和Nakatani比较了化学回收与传统回收技术（包括填埋、机械回收和带能量回收的焚烧）的全球变暖（GW）影响。除了技术差异外，塑料化学回收的GW影响还因系统边界、副产品计分和功能单位的假设不同而有所不同。作者还确定了影响环境足迹的关键因素，如用于能源生产的初级能源来源和向脱碳的过渡、废物组成和材料回收效率（Zhang和Nakatani，2024）。然而，目前文献中缺乏一项全面系统的综述，该综述专注于当前和新兴化学回收技术的LCA，并考虑影响GW的因素，如原料运输、预处理过程、工厂容量和催化剂利用率。Andooz等人（2023）回顾了通过热解途径的化学回收的社会和环境影响。作者指出，从热解油中升级和去除污染物及含氧官能团需要大量的能源和资源，这给实现能源回报率带来了挑战。作者强调需要进一步研究和全面分析新兴技术，如等离子体热解，在化学回收中的环境影响尚未得到充分评估。Nixon等人（2024）通过工业相关案例回顾了塑料的化学回收，指出了实现塑料循环性的挑战和潜在陷阱。他们的综述论文讨论了与实际消费者塑料废物转化相关的潜在因素，如塑料废物运输、废物来源、原料污染和预处理及分类，这些因素可能会使有前景的技术变得不具经济效益。表1突出了现有综述文章与本综述之间的关键差异。
迄今为止，关于塑料和塑料回收的LCA研究在系统假设、范围、使用的方法以及输入和输出数据的透明度方面存在不一致性。需要进一步的指南来标准化这一领域的方法，以便在不同研究之间比较各种技术、原料和系统决策。基于现有综述文章的见解，这项先进的综述扩大了范围，涵盖了包括热氧化降解（TOD）、加氢裂化和水热液化（HTL）在内的各种新兴塑料转化技术。它讨论了各种回收方法的潜在环境影响，并分析了不同的LCA阶段（例如废物预处理和热解产品的最终使用（EoL）以及转化设施的特性（例如工厂容量和位置）如何影响环境足迹。通过对现有塑料化学回收LCA研究的深入回顾，这项工作加深了对环境影响的理解，指出了知识空白，确定了塑料回收技术LCA的最佳实践，并提供了关于驱动可持续性结果的关键因素的见解，如工艺效率、分配方法、运输和供应链物流。总体而言，这些发现旨在支持开发更可持续的塑料废物管理方法。
部分摘录
当前的塑料废物处理技术和系统
一般来说，混合塑料流主要由高密度聚乙烯（HDPE）、低密度聚乙烯（LDPE）、聚丙烯（PP）、聚苯乙烯（PS）、聚氯乙烯（PVC）、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和PET组成。这些流中也可能含有金属、油墨、有机物质和添加剂等污染物。虽然填埋仍然是最传统的塑料废物处理方法，但人们对化石资源稀缺和土地可用性有限表示担忧。
关于化石基塑料废物化学回收的LCA的先进综述
本文的总体目标是提供当前塑料化学回收途径LCA研究的全面和整体文献综述。这项工作旨在实现影响评估结果的标准化和比较，以及总结影响环境足迹的参数和假设。此外，这项先进的综述指出了当前塑料化学回收LCA中的差距和局限性。
综述和解释的局限性
这项综述有几个需要承认的局限性。首先，文献搜索受到关键词和数据库选择的限制。其次，综述论文中讨论的数据依赖于原始研究中报告的库存数据和建模假设。然而，不同LCA研究中的库存数据和假设存在显著差异。特别是，研究在使用初级和次级库存数据集及背景数据库方面存在差异。
结论、挑战和未来方向
要解决塑料废物问题，评估回收过程的可持续性参数至关重要。只有当化学回收具有经济和环境效益时，才会得到推广。目前还没有一种技术能够同时解决塑料回收中的所有挑战并具有吸引人的LCA结果。化学回收技术在报告的环境性能方面存在显著差异，这主要是由于
CRediT作者贡献声明
Md Nurus Sakib：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原始草稿、可视化、方法论。Elizabeth Katherine Aigaje-Espinosa：撰写 – 审稿与编辑。Farhad Zaker Hosseiny：撰写 – 审稿与编辑。Rui Shi：撰写 – 审稿与编辑、监督、方法论、概念化。
免责声明
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利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本材料基于美国能源部能源效率和可再生能源办公室（EERE）在先进制造办公室下授予REMADE Institute的Advanced Manufacturing Office奖项Number DE-EE0007897的支持。作者还感谢NSF未来制造种子基金（FMSG）的支持（奖项编号2229168）。作者衷心感谢Bryan Vogt博士的深刻评论和宝贵建议
