利用卫星观测的二氧化氮（NO?）数据来限制一氧化氮（NO）的排放，从而改进2023年野火期间空气质量模型的预测精度

《Atmospheric Environment》：Constraining NO x Emissions with Satellite NO 2 Data to Improve Modeling of 2023 Wildfire Air Quality

本研究利用TROPOMI卫星NO2柱浓度数据同化，改进2023年加拿大野火季节的NOx排放估算，通过迭代有限差分质量平衡方法调整人为和野火排放源，使模型更符合GFED和EPA更新后的火面积数据，并显著提升臭氧模拟精度，减少东部预测偏差，增加西部预测准确度。

　　

乔舒亚·库姆 | 郑珍

北卡罗来纳州立大学海洋、地球与大气科学系，罗利，NC 27607

摘要

野火产生的氮氧化物（NO_x ≡ NO + NO₂）对北美空气质量构成了日益严重的挑战，但在化学传输模型中的约束仍然不足，这限制了对野火驱动的臭氧（O₃）污染的评估。我们采用了一个基于卫星数据的框架，在2023年创纪录的野火季节（5月至9月）期间，通过将Tropospheric Monitoring Instrument（TROPOMI）测得的NO₂浓度数据同化到Community Multiscale Air Quality（CMAQ）模型中，来精确估计NO_x的排放量。通过迭代有限差分质量平衡（FDMB）方法，我们根据2018年国家排放清单（NEI）中的数据对先前的人为NO_x排放量进行了修正，并结合了美国环保署（EPA）的Expedited Modeling of Burn Events Results（EMBER）平台提供的2023年近实时野火NO_x排放数据。这些修正使得加拿大的野火排放量减少了约16%（从0.516 Tg N yr^-1降至0.434 Tg N yr^-1），从而使模型结果与GFED和EPA更新的火灾清单更加一致。美国的人为排放量变化范围为-7%至+8%，东部城市/工业区的排放量有所减少，而西南部城市和油气盆地的排放量则有所增加，与2018年的数据有所不同。这些修正改善了臭氧（O₃的模拟结果，减少了东部的过度预测和西部的低估，使得模拟结果与2023年5月1日至9月30日的空气质量系统（AQS）观测数据更为吻合（ΔR: +0.02；ΔRMSE: -6%；ΔNMB: -9%）。

引言

氮氧化物（NO_x ≡ NO + NO₂）对人体健康有害，其中NO₂的暴露与哮喘风险增加、肺功能下降和过早死亡有关（Burnett等人，2004年；Gauderman等人，2005年；Khreis等人，2017年；Anenberg等人，2018年，2022年）。NO_x还是对流层臭氧（O₃的主要前体（Jacob，2000年），而臭氧会促进呼吸系统和心血管疾病的发展（Jerrett等人，2009年；Anenberg等人，2010年；Turner等人，2015年）。尽管NO_x主要来自化石燃料的燃烧，但生物质燃烧也占全球年排放量的大约20%（Delmas等人，1997年）。野火会释放大量的NO_x和其他臭氧前体（Akagi等人，2011年；Andreae等人，2019年），从而在烟羽中增强臭氧的生成（McKeen等人，2002年；Jaffe等人，2004年；Jaffe & Wigder，2012年；Ninneman & Jaffe，2021年；Xu等人，2021年）。因此，研究表明火灾会导致国家环境空气质量标准（NAAQS）的广泛超标（Jaffe等人，2013年；Lu等人，2016年；Gong等人，2017年；Pan & Faloona，2022年），除非通过特殊事件处理明确排除受火灾影响的日子，否则难以实现NAAQS标准（美国环保署，2016年）。

2023年，加拿大的野火烧毁了超过1500万公顷的土地——是1986年至2022年平均水平的七倍（Jain等人，2024年）。这些野火释放了大量NO_x、挥发性有机化合物（VOCs）和细颗粒物（PM_2.5），严重恶化了美国东北部、中西部和北部平原的空气质量。美国中部地区经历了超过1500次臭氧超标事件，主要与烟雾传输有关，2023年5月和6月的一些地区的超标天数超过了历史平均水平（Cooper等人，2024年；Lee & Jaffe，2024年）。尽管21世纪10年代人为NO_x和VOCs排放量的减少导致美国臭氧水平显著下降（Simon等人，2015年），但2023年的加拿大野火导致全国臭氧水平达到了十多年来的最高值，暂时逆转了这一下降趋势（EPA Air Trends，2024年）。

光化学建模是量化野火对空气质量影响的主要工具，但它依赖于准确且及时的排放清单，而这些清单通常需要数年时间才能完成，目前尚未公布2023年的数据。为了快速评估，美国环保署（EPA）开发了Expedited Modeling of Burn Events Results（EMBER）建模平台，该平台使用Community Multiscale Air Quality（CMAQ）模型来估算2023年夏季野火驱动的臭氧（O₃贡献（Simon等人，2025年）。EMBER依赖于在回顾性火灾活动数据集可用之前的近实时野火排放估算，这些数据集包含了燃烧面积、燃料消耗和排放因子的不确定性（Simon等人，2025年）。EMBER排放输入的局限性可能会影响模拟的空气质量结果及其监管解释。

为了减少这些不确定性，可以使用卫星获取的对流层NO₂浓度数据来估算NO_x排放量，当当前排放数据不可用或尚未最终确定时，这些卫星数据可以提供实时的观测约束。由于NO_x的光化学半衰期较短（约2-8小时；Beirle等人，2011年），因此可以对NO_x排放量进行直接推断。与传统自下而上的清单方法不同，基于卫星的自上而下的估算方法提供了空间连续的、近实时的排放数据，无需依赖详细的排放因子或活动信息。Tropospheric Monitoring Instrument（TROPOMI）自2019年8月6日起提供了高空间分辨率的NO₂数据（3.5 x 5.5平方公里），这有助于更准确地约束城市地区的NO_x排放量（Goldberg等人，2019年，2021a年，2024年），捕捉短期和长期的污染趋势（Tong等人，2015年；Qu等人，2021年），甚至能够检测到单个火羽（Griffin等人，2019年）。尽管最近有研究使用TROPOMI数据在没有化学传输模型的情况下估算生物质燃烧的NO_x排放量（Schreier等人，2015年；Jin等人，2021年；Griffin等人，2021年），但这种方法受到烟雾引起的气溶胶散射和吸收的影响，这些因素在 retrieval air-mass-factor（AMF）算法中并未得到充分考虑，导致对流层NO₂浓度的偏差高达50%（Liu等人，2020年）。将卫星观测数据同化到化学建模框架中，可以减少对先验剖面和AMF假设的依赖，从而获得更加一致的对流层NO₂场和更可靠的NO_x排放量约束（Miyazaki等人，2020年；East等人，2022年）。

在这里，我们将2023年5月至9月的TROPOMI NO₂观测数据纳入EMBER建模平台，并使用迭代有限差分质量平衡（FDMB）方法计算每日NO_x排放量校正因子，该方法遵循Lamsal等人（2011年）和East等人（2022年）的研究。这一框架能够快速更新NO_x排放量并优化臭氧（O₃的模拟结果，以支持极端火灾季节的回顾性和近实时空气质量评估。将修正后的排放量与之前的排放量进行比较，以评估空间和时间变化。然后使用这些排放清单进行的CMAQ模拟结果与TROPOMI VCDs和EPA空气质量系统（AQS）观测数据进行比较，以评估NO₂和O₃模拟结果的改进情况。

部分摘要

CMAQ-EMBER建模平台

所有空气质量模拟均使用CMAQ模型版本5.4（CMAQv5.4；Sidi等人，2025年）进行，时间范围为2023年5月1日至9月30日。这些模拟遵循Simon等人（2025年）描述的原始EMBER模型配置，并进行了三项主要修改：延长了启动期，整合了化学数据同化框架以更新模拟的NO₂浓度，以及在第2.3-2.4节中概述的迭代NO_x排放量校正。模拟启动期为30天（2023年4月1日至30日）。

TROPOMI同化对NO₂垂直柱密度的影

图2显示，与TROPOMI数据相比，之前的CMAQ模拟结果低估了对流层NO₂垂直柱密度（VCDs）达28%，尤其是在背景NO₂水平较高的农村和郊区地区，偏差最大。在魁北克、萨斯喀彻温省和阿尔伯塔省的主要野火源附近，NO₂ VCD的过预测值超过了1 × 10¹⁶分子cm^-2。在美国的一些城市（如洛杉矶、丹佛）也观察到了较小的局部过预测现象（最高达15%）。

讨论与结论

本研究利用TROPOMI的NO₂观测数据，在NO_x同化和排放量校正框架中，改进了2023年5月至9月野火和人为NO_x排放量的估算。该框架显示，加拿大的野火NO_x排放量被高估了约16%，而美国的排放量则存在区域差异（东北部为-7%，西南部为+8%），这突显了EMBER先前排放清单的不确定性。排放量校正和化学数据同化共同

CRediT作者贡献声明

郑珍：撰写 – 审稿与编辑，监督，项目管理，概念构思。乔舒亚·库姆：撰写 – 初稿撰写，调查，正式分析

未引用参考文献

Andreae, 2019; Appel et al., 2021; Appel et al., 2012; Baker et al., 2016; Campbell et al., 2022; Goldberg et al., 2022; Jaffe et al., 2018; Assessing the U.S, 2023; Platt and Stutz, 2008; Turner et al., 2016; U.S. Census Bureau, 2024; U.S. EPA, 2016; U.S. EPA, 2020; Wang et al., 2024.

数据可用性声明

之前的排放文件、输入数据和脚本来源于Simon等人（2025年）提供的数据，链接如下：https://zenodo.org/records/13737754。TROPOMI的NO₂ L2 OFFL观测数据可在此处找到：https://www.earthdata.nasa.gov/。用于与模拟浓度比较的AQS NO₂和MDA8 O₃观测数据可在此处找到：https://aqs.epa.gov/aqsweb/airdata/download_files.html。后验NO_x排放量是直接根据之前的排放量和使用校正因子计算得出的。

利益冲突声明

? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：乔舒亚·库姆报告称，美国环保署（EPA）提供了财务支持、设备、药品或物资、统计分析、旅行和写作协助。如果还有其他作者，他们声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响所报告的工作。

致谢

J.K.得到了美国环保署（EPA）研究与发展办公室（ORD）下的Oak Ridge Institute for Science and Education（ORISE）研究参与计划的支持，该计划通过与美国能源部的机构间协议管理。J.K.感谢郑珍、Barron Henderson和Sergey Napelenok在项目指导方面的帮助，以及James Beidler和Heather Simon对项目的宝贵贡献。J.K.还感谢