基于气象标准化的上海臭氧污染多尺度分析：多模型协同机器学习框架与MCM耦合机制的案例研究

《Atmospheric Environment》：Multi-Scale Analysis of Ozone Pollution Shanghai based on Meteorological Normalization: A Case Study of Multi-Model Collaborative Machine Learning Framework and MCM Coupling Mechanism

臭氧污染驱动机制与气象干扰消除研究，基于上海城乡站点观测数据与ERA5再分析数据，构建随机森林、XGBoost及LSTM融合模型消除气象影响，结合基于MCM的观测驱动盒子模型，揭示区域传输贡献达70.4%-81.1%，量化本地排放与气象因子调控效果差异，提出城市-郊区差异化管控策略。

　　

吴明亮|陈玉艳|王一帆|潘云|焦正

上海大学环境与化学工程学院，中国上海200444

摘要

地表臭氧（O₃）是制约中国空气质量改善的关键因素，其浓度受到前体物质排放、光化学反应和气象条件之间复杂相互作用的影响。目前，区域性前体物质控制措施在减少O₃方面的效果常常被不利的气象条件所抵消，导致控制效果不佳。本研究利用上海城市和郊区监测点两年连续观测数据以及ERA5再分析数据，开发了一个多模型协作框架，该框架结合了随机森林（RF）、极端梯度提升（XGBoost）和长短期记忆（LSTM）网络，以消除气象干扰，并量化在基准气象条件下当地排放对O₃浓度的贡献。该框架进一步与基于主化学机制（MCM）的观测模型（OBM）相结合，以阐明O₃的形成机制，并量化当地源和区域传输的贡献。结果表明，在剔除气象影响后，O₃和NO₂浓度分别下降了3.1%–12.8%和2.4%–5.8%，而VOCs浓度显著增加。在典型的污染日，郊区Sub #B的气象贡献比例为10.3%–50.4%，而城市Urb #A的比例为2.1%–19.6%（调整后Urb #A的O₃浓度仍然超标）。OBM模拟显示，区域传输对所有监测点的O₃浓度贡献了70.4%–81.1%；Urb #A的本地贡献最大，因此在该地区减少前体物质排放更为有效。这项工作阐明了上海城市和郊区O₃浓度变化的驱动机制差异，为制定差异化的控制策略和严格评估控制效果提供了重要的科学支持。

引言

随着区域空气污染控制力度的加强，中国的空气质量有所改善（Abeleira等人，2017年）。然而，由于快速的城市经济增长和城市化，臭氧（O₃）污染问题日益严重，尤其是在夏季，已成为许多城市空气质量超标的主要原因（Liu等人，2008年）。长三角（BTH）、珠三角（YRD）和长三角北部（PRD）地区面临严重的O₃污染问题（Zheng等人，2017年）。尤其是珠三角地区，面临严峻挑战：快速的经济发展、复杂的气流模式、不断增加的污染物排放、较差的大气扩散条件以及地形导致的污染物积聚共同加剧了空气污染（Li等人，2025年）。全面了解中国地表O₃污染的关键驱动因素对于制定基于证据的政策以持续改善空气质量至关重要。

地表O₃的形成是一个由氮氧化物（NO_x）和挥发性有机化合物（VOCs）驱动的核心光化学过程，其机制存在区域差异。VOCs和NO_x在光化学反应中的反应性差异直接决定了前体物质对O₃生成的贡献强度（Liu等人，2022年）。尽管现有研究已证实人为前体物质排放的动态变化是区域O₃浓度上升的主要驱动因素，并被确定为关键控制目标（Berntsen等人，1997年；Levy等人，1997年），但城市间的污染传输也在O₃污染中起着重要作用（Dai等人，2023a）。中国夏季约三分之一的O₃污染可归因于气象因素，这些因素常常抵消了大气控制措施对O₃的减排效果，导致控制效果不佳（Li等人，2020年）。气象条件通过调节光化学反应速率、污染物传输和稀释扩散过程直接影响地表O₃浓度（Lu等人，2019年；Schnell等人，2016年）。例如，在长江三角洲，夏季副热带高压导致气流下沉和稳定分层，抑制了水平空气质量的移动（Fleming等人，2024年；Han等人，2020年）。这促进了O₃及其前体物质在“区域污染带”内的缓慢循环传输，推动了城市间的跨区域迁移，并在多个城市地区引发了同步污染（Li等人，2025年）。总之，地表O₃浓度受到气象、前体物质排放和化学反应耦合的复杂非线性机制的调控。

许多研究使用统计分析或数值建模来评估气象对中国O₃浓度的影响。结合卫星遥感和大气物理-化学建模的研究表明，人口密集的城市聚集区的高温-臭氧复合极端事件限制了城市发展，而积极的减排措施可以显著减少这些事件的发生（An等人，2023年）。Qiu等人（2025a）利用随机森林等机器学习方法去除气象干扰后发现，在杭州温暖季节，扩散和传输对O₃浓度的贡献率为12.9%–24.0%。Dai等人（2023b）通过机器学习辅助的源分配（剔除气象因素）证实，天津的交通相关VOCs对O₃形成的贡献比原始观测数据高出18%。基于观测模型的模拟显示，工业VOC排放减少24%是O₃浓度下降的主要驱动因素。Zhang等人（2024）通过集成机器学习、可解释算法和源分配模型的协同分析发现，在珠三角核心城市中，气象因素对O₃浓度的贡献率为57%–60%，远高于化学成分（25%–28%）和排放源（15%–20%）的贡献。基于ERA5再分析数据，并结合HYSPLIT后向轨迹和WRF-CMAQ模型，研究表明，连续北移的台风与东亚环流的相互作用在中国东部创造了有利的气象条件，使MDA8-O₃浓度比基准期增加了30%；气象驱动的区域传输和局部积聚占这一增加的60%以上（Wang等人，2024a）。Hu等人（2025）通过结合机器学习和化学传输模型的模拟发现，台风外围环流是合肥严重O₃污染的主要天气模式（贡献了42%），其东南方向的传输路径与当地高温低湿度条件重叠，使O₃浓度比正常天气条件下增加了54%（Hu等人，2025年）。

虽然这些研究从多个维度分析了气象对O₃的调控作用，但大多数研究集中在城市聚集区（如珠三角、长三角）或使用单站点数据来代表城市特征。对于控制措施的可行性而言，城市内部不同区域由于工业布局的不同，往往具有不同的污染特征，因此在更小尺度上进行的过程模拟对于精确制定政策更为重要。

为了解决尽管实施了前体物质控制措施但O₃减排效果仍不达预期的核心问题，本研究进行了创新探索：它采用了集成机器学习方法来消除气象对污染物浓度的影响（Betancourt等人，2022年；Luo等人，2024a；Wang等人，2022年），并优化了模型框架。基于上海不同城市和郊区站点的在线监测数据，我们计算了在基准气象条件下的O₃浓度，以量化在剔除气象影响后的当地排放对O₃浓度的贡献。此外，还结合了基于主化学机制的观测模型（OBM），以阐明典型污染事件期间的关键光化学反应路径，并量化不同地区O₃的本地生成与区域传输的贡献比例。明确不同排放源对O₃浓度的影响模式将为制定差异化的城乡控制策略提供科学依据，从而实现有效的O₃减排。

数据来源

大气污染物数据来自上海的四个实时在线监测站，包括两个城市站点和两个郊区站点。城市站点（Urb #A；Urb #B）位于城市化程度较高的中心区域，这些区域的人口密度高、交通流量大、工业活动密集——这是典型的城市大气环境。郊区站点（Sub #A；Sub #B）位于城郊或远郊区，相对人口较少

长期浓度特征

本研究采用季节性气象平均值作为基准，但这种静态的季节性值无法完全捕捉光化学对日常天气波动的高度非线性响应。这种简化引入了不确定性：静态平均值平滑了短期天气变化，忽略了极端气象事件引发的突发性光化学变化，可能会低估O₃模拟的变异性，从而导致模拟结果出现一定的不确定性

结论

本研究利用两年连续的每小时观测数据开发了一个基于机器学习的气象归一化模型，用于O₃及其前体物质。分析了气象归一化后O₃浓度的长期趋势、夏季污染日与非污染日的对比，以及典型污染日的浓度变化特征。在大多数时间段内，气象归一化后的MDA8-O₃浓度比观测浓度低3.1%–12.8%

CRediT作者贡献声明

陈玉艳：可视化、软件、数据管理。潘云：撰写 – 审稿与编辑、监督、方法论。焦正：监督、资源管理、方法论。王一帆：撰写 – 初稿撰写、方法论、正式分析。吴明亮：撰写 – 初稿撰写、方法论、调查

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。