2015年至2022年间，北京、上海和广州这三座特大城市之间的臭氧污染状况及其相关气象因素的差异

《Atmospheric Environment》：Differences in ozone pollution and associated meteorological factors among the megacities of Beijing, Shanghai and Guangzhou during 2015–2022

臭氧浓度时空差异及气象驱动机制研究——基于北京、上海、广州2015-2022小时观测数据，揭示三市日尺度（10-20时为主）、季尺度（北京3-9月峰值6月，上海2-11月峰值5月，广州3-11月峰值9月）及年际尺度（上海下降，京穗上升）的臭氧变化特征，通过随机森林模型量化气象因子（温度、辐射、边界层高度、风场）的贡献度，发现北京以热力效应和局地累积为主（R2=0.75），上海受低层层结控制（R2=0.60），广州则受垂直混合和水平传输共同影响（R2=0.77）。

　　

魏宇|张仁和|马静辉|王晓燕

复旦大学大气与海洋科学系/大气科学研究所，上海，200438，中国

摘要

基于2015–2022年观测到的每小时臭氧浓度（O₃）数据，本研究探讨了北京、上海和广州这三个大都市在多时间尺度上臭氧变化的差异，并构建了一个随机森林（RF）模型来量化气象因素的影响。对于季节性变化，北京的高臭氧水平主要出现在3月至9月，其中6月达到峰值；上海的高臭氧水平主要出现在2月至11月，其中5月达到峰值；而广州的高臭氧水平几乎全年都有，9月达到峰值。在北京，臭氧浓度在4月至9月间较高，6月达到峰值；在上海，4月至9月间较高，7月达到峰值；在广州，3月至11月间较高，9月达到峰值。臭氧的日变化显示出在所有三个城市中，10:00至20:00之间臭氧浓度明显较高，北京在夏季会延续到午夜，上海在春季和秋季也会如此，而广州则没有这种夜间延续现象。上海的臭氧年际变化最为显著，其次是北京和广州。上海的臭氧浓度呈现下降趋势，而北京和广州则呈现上升趋势。随机森林模型的结果表明，气象变量具有很强的解释能力，北京的平均决定系数为0.75，上海为0.60，广州为0.77。在北京，臭氧变化主要受热效应和局部积累控制；在上海，主要受低层大气热力学结构控制；在广州，则受对流层低层的垂直混合和水平输送共同作用的影响。这些发现将有助于制定针对不同地区的臭氧控制策略。

引言

对流层臭氧（O₃）因其对人类健康、生态系统和农业生产力的不利影响而引起了全球广泛关注（Cao等人，2020；Cohen等人，2017；印度国家级疾病负担倡议合作组，2021；Dedoussi等人，2020；世界卫生组织，2021；GBD 2019风险因素合作组，2020）。为应对严重的空气污染问题，中国实施了一系列严格的排放控制措施，包括《大气污染防治行动计划》（2013–2017年）（中国国务院，2013年）和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》（2018–2020年）（中国国务院，2018年）。这些努力显著减少了主要污染物，特别是PM₂₅的排放。然而，地表臭氧浓度持续上升，经常超过空气质量标准。到2022年，臭氧浓度超过国家空气质量标准的天数达到了47.9%，成为中国城市中最突出的空气污染问题之一（Chen等人，2020；生态环境部，2022；Li等人，2019b；Qin等人，2022；生态环境部，2022）。

地表臭氧是一种二次污染物，由氮氧化物（NO_x）和挥发性有机化合物（VOCs）在太阳辐射下通过光化学反应形成（Gong等人，2022；Li等人，2019a, 2020, 2022a；Lu等人，2019b；Pan等人，2023；Song等人，2019；Wang等人，2021, 2024）。当前体排放相对稳定或减少时，气象条件成为决定臭氧浓度时空分布的关键因素（Mu和Zhang，2014；Wang等人，2019；Wu等人，2017）。关键的气象因素，包括太阳辐射、温度、湿度和风速以及大气稳定性，影响臭氧的产生、积累和传输过程（Gu等人，2020；Pan等人，2023；Wang等人，2022；Xu等人，2023；Yu等人，2019）。除了局部尺度的气象条件外，大尺度气候和天气系统，如东亚夏季季风、副热带高压和热带气旋也会通过改变大气动力学来调节臭氧水平（Hess和Lamarque，2007；Ji等人，2024；Li等人，2018, 2022b；Lu等人，2019a, 2019c；Meul等人，2018；Olsen等人，2019；Tang等人，2011；Xu等人，2017）。例如，当副热带高压系统增强时，中国北部的臭氧浓度趋于增加，而在珠江三角洲（PRD）地区则减少。在中国北部地区，臭氧污染通常与高温、低湿度和持续高压系统下的下沉气流有关。相反，中国南部的城市，如长江三角洲（YRD）和珠江三角洲（PRD）的城市，经常受到热带系统和垂直热结构的影响，这些因素通过改变边界层混合和污染物扩散来影响臭氧的形成（Chen等人，2021；Meul等人，2018；Shu等人，2016, 2020）。

气象影响的重要性在最近的观测证据中得到了进一步体现。例如，在COVID-19封锁期间，尽管氮氧化物（NO_x）排放显著减少，中国某些地区的臭氧浓度仍然增加（Le等人，2020；Pei等人，2020；Venter等人，2020；Wang和Zhang，2020）。这些观测结果突显了气象因素在臭氧形成中的复杂和非线性作用（Liu和Wang，2020），并强调了在排放相对稳定时量化气象贡献的必要性。

随着人工智能的兴起，机器学习（ML）方法，如随机森林（RF）、支持向量机（SVM）、神经网络（NN）和XGBoost，在模拟臭氧动态方面展现了巨大潜力（Gilpin等人，2018；Han等人，2023；Liu等人，2020；Sadeghi等人，2022）。例如，Ma等人（2021）利用随机森林模型研究了2010–2017年北京-天津-河北（BTH）地区的臭氧时空分布，表明ML技术能够有效捕捉复杂的数据关系，尽管在预测准确性和变量解释性方面仍存在挑战。Weng等人（2022）也应用随机森林回归和岭回归（RR）方法研究了2015至2019年暖季（4月至10月）中国地表臭氧MDA8的影响，报告称随机森林模型的决定系数（R²）介于0.5到0.6之间。

虽然许多研究强调了气象条件在臭氧污染中的关键作用，但大多数研究集中在BTH、YRD和PRD等大区域的暖季臭氧变化上（Li等人，2022c），对城市间气候背景、天气系统或排放机制的差异关注较少。尽管MDA8是健康风险评估的重要指标，但它无法完全捕捉到对短期气象波动更敏感的日变化。北京（BJ）、上海（SH）和广州（GZ）是中国三个具有代表性的大都市，其特征是人口密集、交通排放量大和复杂的大气条件。从地理上看，它们分别位于温带、亚热带和热带气候区。鉴于这些气候背景的差异，研究这些城市之间与臭氧污染相关的气象驱动因素是否存在差异是值得的。然而，系统比较这些城市的臭氧变化特征仍然有限，特别是在热力学和动态气象因素如何影响臭氧的水平和垂直传输方面。

本研究旨在分析2015–2022年间北京、上海和广州这三个大都市在日变化、季节变化和年际变化时间尺度上的臭氧浓度多时间尺度变化特征，以及基于每小时观测数据的长期趋势。将讨论气象因素对多时间尺度臭氧变化差异的可能影响，揭示这三个大都市之间气象影响机制的差异。此外，利用高分辨率的每小时数据，本研究将综合应用传统的气象因素和气象指数来建立随机森林模型，并量化气象条件对臭氧变化的影响。这项研究有助于制定针对不同地区的臭氧控制策略，超越统一政策，提高局部减排措施的效果。

数据

自2013年8月以来，中国生态环境部（MEE）逐步建立了全国性的地面空气监测网络（https://air.cnemc.cn:18007/）。本研究使用了该网络从2015年1月到2022年12月的地面污染物数据。数据来自一个共享平台（https://quotsoft.net/air/）（Xiaolei，2023）。北京、上海和广州分别配备了12个、10个和11个国家空气质量控制站点。

三个大都市中O₃ HA1的多时间尺度变化及其气象驱动因素

在本节中，我们研究了2015至2022年间这三个大都市在日变化、季节变化和年际变化时间尺度上的臭氧（O₃ HA1）变化差异，以及这些变化的关键气象驱动因素（包括温度、太阳辐射、边界层高度和风型）的影响。

基于随机森林模型的气象归因

如上述分析所示，这三个城市在臭氧浓度的多时间尺度变化方面存在显著差异，气象条件可能在塑造这些模式中起着关键作用。为了进一步量化气象因素的影响，本节我们采用了针对每个城市高臭氧季节定制的随机森林（RF）模型。

建模时间设置为北京和上海为4月至9月，广州为3月至11月。

结论与讨论

本研究通过使用2015至2022年期间北京、上海和广州这三个主要中国大都市的观测臭氧（O₃ HA1数据及其气象因素的贡献，提供了地表臭氧污染的全面多时间尺度分析。通过整合长期观测、气象诊断和机器学习归因模型，我们揭示了臭氧污染在多时间尺度上的显著差异及其背后的原因。

代码可用性

分析代码可在同行评审期间根据合理请求提供给编辑/审稿人。相关手稿系列完成后计划公开发布。

资金来源

本研究得到了国家自然科学基金（资助编号：42288101）的支持。

CRediT作者贡献声明

魏宇：概念构思、数据管理、正式分析、方法论、软件开发、可视化、初稿撰写、审稿与编辑。张仁和：概念构思、资金获取、监督、初稿撰写、审稿与编辑。马静辉：方法论、验证、审稿与编辑。王晓燕：数据管理、资源获取、软件开发、审稿与编辑。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

致谢

我们感谢在数据可用性部分中提到的公开可用数据集和再分析产品的使用。任何可能识别作者的致谢信息都提供在标题页上。