《Astroparticle Physics》：Characteristics of Common Ozone Exceedance Days Across the U.S. Intermountain West
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臭氧超标特征及驱动因素研究：分析2009-2024年美国西部山区四个非达标区（亚利桑那州凤凰城、内华达州拉斯维加斯、科罗拉多州丹佛、犹他州盐湖城等）的共时性臭氧超标事件。结果显示，夏季（6月）臭氧浓度达峰值（45-55 ppb），全年约2-3%天数超标，其中37天为四区同步超标。研究发现野火烟雾（2018,2020,2024）、高温强日照、区域传输及低NO2/HCHO比值是主要驱动因素，并指出周日超标率最低（可能因工业活动减少）。
Naghmeh Soltani|Mohammad Amin Mirrezaei|Avelino Arellano|Ellis S. Robinson|Matthew P. Fraser|Pierre Herckes|Yousaf Hameed|Armin Sorooshian
亚利桑那大学化学与环境工程系，图森，AZ 85721，美国
摘要
美国内陆西部地区经常出现臭氧（O3）浓度超过国家环境空气质量标准（NAAQS）的情况。本研究通过结合美国环保署（EPA）发布的日均最大8小时平均臭氧浓度（MDA8 O3）数据、美国国家海洋和大气管理局（NOAA）的危险地图系统烟雾产品、基于卫星的对流层柱浓度反演数据以及气象和轨迹数据，分析了2009年至2024年期间臭氧浓度超标的频率、模式及其潜在驱动因素。臭氧浓度超标定义为MDA8 O3超过70 ppb的日子。研究评估了四个未达到空气质量标准的区域：亚利桑那州的菲尼克斯-梅萨-斯科茨代尔地区；内华达州的拉斯维加斯和克拉克县；科罗拉多州的丹佛都会区/北前缘地区；以及犹他州的北部和南部瓦萨奇前缘地区。在所有月份中，日均MDA8 O3浓度普遍处于中等水平（峰值约为45–55 ppb），仅有约2–3%的日子超过70 ppb。在12个年份（2010–2013年、2015–2018年、2020–2021年和2023–2024年）中，有37天四个区域同时出现臭氧浓度超标现象。臭氧浓度超标通常在4月至6月开始，在8月至9月达到高峰。在不同区域内部，各监测点的臭氧浓度存在显著差异，且在工作日（周二至周五）更为常见，而在周日则较少见，这表明人为因素可能对臭氧浓度超标起到了叠加作用。野火产生的烟雾与臭氧浓度超标事件密切相关，尤其是在2018年、2020年和2024年，这些年份烟雾覆盖了所有四个区域。臭氧浓度超标与温度升高、太阳辐射增强、边界层和气压异常变化以及甲醛与二氧化氮（NO2）比例降低有关。轨迹分析表明可能存在跨流域的臭氧传输现象，这为进一步研究这一机制提供了依据。
引言
美国内陆西部地区（IMW，包括亚利桑那州（AZ）、科罗拉多州（CO）、内华达州（NV）和犹他州（UT））尽管采取了减少氮氧化物（NOx）和人为挥发性有机化合物（VOCs）前体物浓度的监管措施，但地表臭氧（O3）浓度仍持续偏高，给包括菲尼克斯-梅萨-斯科茨代尔大都会区、丹佛都会区/北前缘地区、拉斯维加斯、克拉克县以及犹他州北部和南部瓦萨奇前缘地区在内的主要人口密集区带来了公共卫生和环境挑战。这些区域均存在不同程度的臭氧浓度超标问题。因此，这些地区在臭氧及其相关前体物的监测方面投入了大量精力。
文献中提出了多种导致这些地区夏季臭氧浓度超标（8小时日均最大浓度MDA8 O3超过70 ppb）的原因，包括快速城市化、野火、长距离传输（包括国际传输）、生物源挥发性有机化合物（BVOC）排放、影响臭氧生成的各种化学过程（如VOC-/NOx比例变化）、夏季气温升高，以及平流层物质的影响。在这些地区，晴朗的天空和强烈的阳光会加速臭氧的光解反应，从而增加臭氧生成。野火频率和强度的增加加剧了内陆西部的臭氧污染问题，尤其是来自加拿大等国外的野火，据报道这类火灾会导致臭氧浓度在MDA8超过70 ppb的日子里增加5–25 ppb。近期研究致力于探讨这些因素对内陆西部臭氧浓度超标的驱动机制。
最近的一项关于臭氧设计值（ODV，即每年第四高的MDA8 O3值的三年平均值）的研究显示，2000年至2021年间，美国东部的ODV值（≥75 ppb，即2008年采用的旧NAAQS标准）几乎消失，而在美国西南部则依然普遍存在。在此期间，美国东部的ODV中位数从2000年的86 ppb下降到2021年的64 ppb，其他地区也出现了类似下降趋势，尤其是在加利福尼亚州和内陆西部城市附近。尽管全国范围内有所改善，美国西南部大部分地区的ODV值仍保持在较高水平（≥70–75 ppb）。南加州地区的ODV值从1980年至2015年呈指数级下降，最终趋于约62 ppb的稳定水平，这主要归因于背景臭氧浓度的影响。长期观测还显示，美国东部地区的夏季MDA8 O3浓度有所下降，而西部农村地区的春季MDA8 O3浓度却在上升。菲尼克斯地区的ODV值在2005年至2009年间下降，之后趋于平稳，但偶尔有所波动，始终未达到70 ppb的NAAQS标准。其他西部和内陆西部农村地区的臭氧浓度下降幅度也较小。ODV值未显著下降的部分原因可能与区域背景臭氧浓度较高有关。鉴于需要在州层面制定有效的应对策略，针对内陆西部臭氧问题的研究正在加速进行。
本研究采用简单的方法，分析了2009年以来四个未达到空气质量标准区域（图1所示）的臭氧浓度超标事件模式，重点关注那些至少有一个监测点的MDA8 O3值超过70 ppb的常见超标事件特征。研究假设这四个区域的部分超标事件发生在同一天，这表明可能是多种区域因素（如野火、传输、高背景臭氧浓度、相似的大气环流条件）而非局部因素（如高前体物排放）共同作用的结果。此外，还研究了2009年至2024年间这些趋势的变化，以更深入地了解臭氧浓度超标现象。部分分析还考虑了各个区域内的臭氧浓度超标情况，不论它们是否与其他区域同时发生。需要指出的是，这项分析无法证明因果关系，但通过定量关系提供了关联信息，为后续研究提供了基础。
站点描述
本研究使用了图1中所示四个区域的臭氧监测数据（2009年1月至2024年12月的数据），具体站点数量见表1。各区域的站点数量差异源于多种因素，包括数据覆盖不完全或站点关闭等。
各区域超标频率和概率
直方图分析（图2）显示，四个区域的MDA8 O3分布相似，峰值约为45–55 ppb。虽然全年（2009–2024年）只有约2–3%的日子臭氧浓度超过70 ppb，但由于超标事件主要集中在暖季（4月至9月），这些月份的超标比例分别达到5.8%（亚利桑那州）、5.9%（科罗拉多州）、4.6%（内华达州）和4.2%（犹他州）（见图S1）。亚利桑那州和科罗拉多州的超标事件分布更集中于较高浓度区间。
结论
本研究重点关注美国内陆西部地区（IMW）常见臭氧浓度超标事件的特征和时间趋势，包括菲尼克斯-梅萨-斯科茨代尔地区、拉斯维加斯、克拉克县、丹佛都会区/北前缘地区以及犹他州北部和南部瓦萨奇前缘地区。鉴于减少前体物浓度的监管措施未能有效降低臭氧浓度，这一现象日益受到关注。本研究分析了这些区域的臭氧数据。
作者贡献声明
Yousaf Hameed：撰写、审稿与编辑。
Pierre Herckes：撰写、审稿与编辑、验证。
Armin Sorooshian：撰写、审稿与编辑、初稿撰写、验证、方法论制定、资金争取、概念构思。
Avelino Arellano：撰写、审稿与编辑、验证。
Mohammad Amin Mirrezaei：撰写、审稿与编辑、数据整理。
Matthew P. Fraser：撰写、审稿与编辑。
Ellis S. Robinson：撰写、审稿与编辑。
Naghmeh Soltani：撰写。
