《Chemosphere》：Baseline atmospheric deposition of mercury in a caribbean industrial-coastal area: A case study from Cienfuegos Bay, Cuba
编辑推荐：
古巴辛福克斯湾工业区2005-2018年大气汞沉降时空异质性研究首次建立长期空间分辨评估体系，揭示区域背景-工业热点四级沉积模式，沉降量0.0121-0.127μg/m2/d，2010年前因工业扩张显著上升（p<0.05），2016年后趋稳。填补了热带沿海工业区汞循环关键数据空白，为《水俣公约》减排评估提供基准。
约埃尔维斯·博拉诺斯-阿尔瓦雷斯（Yoelvis Bolanos-Alvarez）| 尤斯米拉·埃尔格拉-佩德拉萨（Yusmila Helguera-Pedraza）| 亚瑟·莫雷拉-戈麦斯（Yasser Morera-Gómez）| 卡洛斯·M·阿隆索-埃尔南德斯（Carlos M. Alonso-Hernández）
西恩富戈斯环境研究中心（Centro de Estudios Ambientales de Cienfuegos, CEAC），邮政编码5. 核能城（Ciudad Nuclear），邮编59350，西恩富戈斯，古巴
摘要
加勒比海地区在理解全球汞（Hg）循环方面仍存在重要数据缺口，尤其是在热带沿海工业环境中。为填补这一空白，本研究首次对古巴的大气汞沉降进行了长期和空间分辨的评估。古巴是《水俣公约》的签署国。2005年至2018年间，在西恩富戈斯的工业-沿海地区共14个站点测量了汞沉降通量。
空间分析显示了明显的异质性，层次聚类分析确定了四种不同的沉降模式，从区域背景条件到局部工业热点不等。参考站点的时空分析表明，2005年至2010年间汞沉降量显著增加（p < 0.05），2016年后趋于稳定，这与当地工业活动的重大变化（包括水泥生产、热电发电和石油精炼）相吻合。
确定了2016–2018年古巴大气汞沉降的基准值（中位数：0.0314 μg Hg m?2 d?1；四分位数范围：0.0151–0.0486 μg Hg m?2 d?1）。研究结果表明，热带沿海工业地区的大气汞沉降受到区域背景输入和局部人为来源的共同影响。
这些发现为评估《水俣公约》下的减排策略提供了关键基准，有助于减少全球数据缺口，并支持汞生物地球化学模型的改进。
引言
汞（Hg）是一种有毒且具有生物累积性的全球污染物，其主要的长距离传输途径是大气（Obrist等人，2018；UNEP，2013）。汞沉积到陆地和水生生态系统后，可以转化为甲基汞，这是一种通过食物链生物放大的强效神经毒素，对野生动物和人类健康构成重大风险（Driscoll等人，2013；UNEP，2013）。鉴于其全球影响，《水俣公约》于2017年生效，旨在减少汞排放并最小化环境暴露（UNEP，2018）。然而，由于缺乏限制汞来源、传输和沉降过程的长期、区域特定数据集，评估缓解策略的有效性仍然具有挑战性（Obrist等人，2018；UNEP，2018）。
大气沉降是汞从大气转移到地表生态系统的主要途径，涵盖了湿法和干法过程。此外，植被介导的吸收随后通过落叶作用成为总汞沉降的重要组成部分，尤其是在生态系统尺度上（Obrist等人，2021；Feinberg等人，2022；Zhou等人，2021）。尽管存在这种复杂性，批量沉降测量仍是一种广泛使用且操作稳健的方法，用于量化直接的大气汞输入，便于跨区域比较并支持全球监测框架（D?mmgen等人，2005；Ianiri等人，2025）。
尽管北美、欧洲和亚洲部分地区的大气汞循环已得到广泛研究（Lindberg等人，2007；Selin，2009），但在热带和亚热带地区，特别是在加勒比海地区，仍存在重大知识缺口（Kocman等人，2013）。这些地区的排放环境复杂，当地人为来源（如化石燃料燃烧、工业活动和海上运输）与来自多个大陆的长距离大气传输相互作用（Dastoor和Larocque，2004；Obrist等人，2018）。然而，这些过程对汞沉降的相对贡献仍不明确，主要是由于缺乏空间分辨和长期观测数据集。由于古巴位于加勒比海地区，其大气受到来自北美、中美洲和跨大西洋传输的气团影响，使其成为研究汞传输和沉降动态的关键区域。
古巴在这种情况下是一个关键案例。尽管是《水俣公约》的签署国，但目前尚无关于该国大气汞沉降的长期数据集。这种基线信息的缺乏限制了评估排放趋势、评估环境风险和支持国家和国际报告义务的能力。
西恩富戈斯地区位于古巴中南部，为研究热带沿海工业环境中的汞沉降提供了理想的自然实验室。在距离城市约10公里的范围内，工业活动集中在西恩富戈斯湾周围，形成了古巴的主要工业中心之一，包括一家石油精炼厂、一座热电厂、水泥生产设施以及沿海湾南部海岸线的广泛港口和海上作业。城郊地区的其他城市工业活动进一步加剧了大气排放的复杂性和空间异质性。
这些排放源在相对封闭的沿海盆地内的空间聚集增强了空气污染物的局部积累、再循环和沉降的可能性，使得该地区特别适合研究排放源、大气传输和沉降过程之间的相互作用。在这种情况下，空间分布的批量沉降测量可以提供关于汞输入结构和驱动因素的关键见解。沉降通量受排放强度、距离源的距离以及气象条件（包括降水和风模式）的影响（Miji?等人，2010；Okubo等人，2013）。因此，解决空间变异性对于区分背景条件和局部来源贡献至关重要。
在此背景下，本研究首次对古巴的大气汞沉降进行了长期和空间分辨的评估。研究目标包括：（i）量化沿海工业地区的空间变异性；（ii）利用统计方法识别沉降模式并推断来源影响；（iii）评估与工业活动变化相关的时间趋势。通过解决这一重要的区域数据缺口，本研究有助于提高对热带环境中汞沉降动态的理解，并为评估《水俣公约》下的减排策略提供相关基准。
研究区域
研究区域
2005年至2018年间，在古巴西恩富戈斯湾周边约111平方公里的区域内设置了14个监测站（图1）。这些站点代表了不同的土地利用类型，包括工业、城市、农村和沿海环境。地理坐标和站点特征见表1。该地区属于热带气候，降雨具有明显的季节性；年平均降水量为1166毫米。
大气汞沉降的空间变异性
研究区域的大气汞沉降表现出显著的空间变异性（图2和表1）。数据呈非正态（正偏态）分布，因此使用中位数和四分位数范围（IQR）进行描述。所有站点的总体中位数通量为0.0121 μg Hg m?2 d?1。中位数值从瓜奥斯（Guaos）的0.001 μg Hg m?2 d?1到坎塔拉纳（Cantarrana）的0.127 μg Hg m?2 d?1不等。总体四分位数范围（IQR）为0.002至0.037 μg Hg m?2 d?1。
空间模式和来源影响
西恩富戈斯地区的大气汞沉降表现出明显的空间异质性，分为四种统计上不同的沉降模式。这表明汞输入并非均匀分布，而是反映了区域背景沉降和局部人为来源的共同影响。
最低沉降水平由第一组站点（瓜奥斯和圣纳托里奥，Cluster 1）代表，处于通常报告的背景环境范围内（约1–10 ng m?2 d?1
结论
西恩富戈斯地区的大气汞沉降表现出显著的空间异质性，存在四种不同的沉降模式，从背景条件到受高度影响的热点区域不等。靠近主要工业源的站点显示的沉降通量比背景水平高出一个数量级。
“Cen”站点的时空分析显示，2005年至2010年间汞沉降量显著增加，2016年后趋于稳定。这些趋势与……
CRediT作者贡献声明
约埃尔维斯·博拉诺斯-阿尔瓦雷斯（Yoelvis Bolanos-Alvarez）：撰写、审稿与编辑、数据分析。尤斯米拉·埃尔格拉-佩德拉萨（Yusmila Helguera-Pedraza）：撰写、审稿与编辑、项目监督、方法论、数据分析。亚瑟·莫雷拉-戈麦斯（Yasser Morera-Gómez）：撰写、审稿与编辑、软件应用、方法论、调查、数据分析。卡洛斯·M·阿隆索-埃尔南德斯（Carlos M. Alonso-Hernández）：项目监督、调查、概念构思。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者衷心感谢西恩富戈斯环境研究中心（CEAC）和西恩富戈斯省大气监测科学技术服务部门的技术人员提供的宝贵帮助。本研究得到了IAEA技术合作项目CUB/7/008的支持，该项目名为“通过应用核技术和同位素技术加强古巴沿海区域风险和脆弱性分析的国家体系”。
