《Environmental Pollution》：Critical exposure windows for wildfire PM
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本研究通过整合多端点物种敏感性分布与四级概率生态风险评估方法，推导出六种新型烟碱类杀虫剂（如吡虫啉、噻虫嗪等）的短期和长期淡水水质标准。基于276项全球环境浓度数据和503项急性及773项慢性毒性数据，发现昆虫和蜘蛛对急性暴露最敏感，而长期暴露中吡虫啉对鱼类具有显著毒性。研究提出概率化水质基准，为保护温带与亚热带淡水生态系统提供科学依据。
Gedion Tsegay|Ganyu Feng|Yuan Zhang|Xiang-Zhou Meng
中国同济大学环境科学与工程学院联合国环境规划署-同济可持续发展环境研究所（IESD），上海市四平路1239号，邮编200092
摘要
新烟碱类杀虫剂是广泛使用且具有持久性的神经毒性杀虫剂，对非目标淡水生物构成威胁，然而生态相关且全球统一的水质标准（WQC）仍然有限。本文将多终点物种敏感性分布（SSD）与四层概率生态风险评估相结合，为六种主要新烟碱类杀虫剂（吡虫啉（ACE）、噻虫胺（CLO）、啶虫脒（DNT）、吡虫啉（IMI）、噻虫嗪（THA）和噻虫嗪（THM）制定了短期和长期淡水WQC。我们汇总了来自276项全球研究的测量环境浓度数据，以及USEPA ECOTOX数据库（1993–2025年）中的503个急性毒性和773个慢性毒性终点数据，涵盖了无脊椎动物、鱼类和两栖动物。阈值毒性通过多终点SSD得出的HC5值进行量化，而WQC则在四层概率框架内确定。吡虫啉和噻虫嗪的毒性最强，其急性HC5值分别为355 ng/L和917 ng/L，慢性HC5值分别为46 ng/L和21 ng/L。得出的短期WQC范围从178 ng/L（吡虫啉）到3,960 ng/L（啶虫脒），长期WQC范围从10.5 ng/L（噻虫嗪）到318 ng/L（啶虫脒）。利用实测地表水浓度的概率风险特征分析表明，总体急性风险较低（联合超过概率为1.17%–2.90%），但存在潜在的慢性风险（1.68%–2.80%），在某些地区可能对最敏感的5%物种产生不成比例的影响。昆虫和蜘蛛通常是敏感度最高的类群，而鱼类对吡虫啉最为敏感。这些结果为保护温带和亚热带地区的淡水生态系统免受新烟碱类污染提供了具有广泛适用性的概率WQC。
引言
新烟碱类杀虫剂因其高效的农业和园艺害虫控制效果而被广泛用作有机氯和有机磷杀虫剂的替代品（Thompson等人，2020年；Thunnissen等人，2022年）。它们作为昆虫烟碱型乙酰胆碱受体的激动剂，会干扰神经传递，导致目标害虫瘫痪和死亡（Thany，2010年）。然而，由于其持久性、高水溶性和对非目标水生生物的毒性，其全球广泛应用引发了担忧（Borsuah等人，2020年；Sur和Stork，2003年）。新烟碱类通过径流、渗漏、喷雾漂移和处理过的植物材料分解进入淡水系统。它们的环境稳定性导致长期暴露，对水生群落结构和生态系统功能产生了影响（Bartley等人，2015年；Main等人，2014年；Morrissey等人，2015年）。一个显著的例子是日本新治湖的长期污染，导致食物网紊乱，鲦鱼（Hypomesus nipponensis）的捕捞量从240吨下降到22吨（Yamamuro等人，2019年）。
越来越多的证据表明，需要科学严谨的水质标准（WQC）来保护淡水生态系统和人类健康（Chrétien等人，2017年；Giorio等人，2021年）。不同地区的监管阈值差异很大：（1）加拿大基于全面的毒性数据集制定标准（DeBruijn等人，2002年；Misti等人，2015年）；（2）澳大利亚和新西兰使用基于物种敏感性分布（SSD）的触发值（Stehle等人，2023年）；（3）美国使用结合急性和慢性终点的毒性谱方法（EPA，2009年）；（4）欧盟和荷兰主要依赖SSD（欧洲化学品局，2003年）。尽管中国是新烟碱类杀虫剂的主要生产和消费国，但缺乏统一的国家WQC（Fan等人，2022年；Liu等人，2023年）。最近的全球荟萃分析显示，慢性监管阈值存在较大区域差异，且监测点普遍超过这些阈值（Stehle等人，2023年）。然而，许多评估包括河口系统，而需要针对淡水制定具体标准，以避免盐度相关偏差，提高对内陆水域的相关性。
传统的生态风险评估（ERA）通常依赖有限的物种和终点，并且通常单独评估化学物质（Johnson和Sumpter，2016年；Wilkes等人，2020年；Xie等人，2024年）。风险商数（RQ）和评估因子（AF）等方法可能简化了生态复杂性并低估了风险（Xie等人，2024年）。越来越多的证据表明，物种反应反映了传统方法未能捕捉到的复杂性状-环境相互作用。为了解决这些局限性，先进的工具如超过概率函数（Exceedance Probability Functions）、MOS10和联合概率分布分析（ECOFRAM，1999年；Jin等人，2012年；Wang等人，2022年；Wen等人，2018年）能更有效地纳入变异性和不确定性。然而，许多现有框架仍然缺乏对多个毒性终点的整合和广泛的分类学代表性，限制了生态真实性（Chen等人，2019年；Morrissey等人，2015年；Yan等人，2023年；Zhi等人，2024年）。此外，之前的综合研究（例如Stehle等人，2023年）总结了全球暴露和监管差异，但没有推导出新的淡水特定阈值或应用分层概率框架，这些都是本研究所要解决的空白。
在这项研究中，我们开发了一个多终点SSD框架，并将其整合到四层概率生态风险评估（ERA）方法中，为六种广泛使用的新烟碱类杀虫剂（吡虫啉（ACE）、噻虫胺（CLO）、啶虫脒（DNT）、吡虫啉（IMI）、噻虫嗪（THA）和噻虫嗪（THM）制定了短期（SWQC）和长期（LWQC）淡水水质标准（WQC）。最近的全球综合研究（包括Stehle等人，2023年）强调了新烟碱类污染的普遍性和监管差异，但很少有研究使用概率分层框架将这些发现转化为新的淡水特定阈值。许多先前的评估（如Wang等人，2022年）依赖于较小或单一点毒性的数据集，并经常将淡水与河口或海洋系统结合，从而降低了淡水类群的生态特异性。
为了解决这些空白，我们汇编了包括涵盖多个营养级广泛急性 and 慢性终点的淡水毒性数据库，以及新烟碱类杀虫剂的全球地表水出现数据。基于这些数据，我们在四层概率ERA框架内应用了多终点SSD方法，包括联合概率分析。这种综合方法使我们能够为六种主要新烟碱类杀虫剂制定内部一致的短期（SWQC）和长期（LWQC）淡水质量标准，为风险特征提供了更具生态代表性和预防性的基础。通过优先考虑在全球地表水中最常检测到的化合物，本研究增强了环境相关性，并支持欧盟正在进行的风险重新评估和加利福尼亚的水生风险评估。总体而言，这种基于概率的、多终点和分层的框架推进了保护性淡水质量标准的制定，并促进了区域和全球范围内的更透明、一致和预防性的生态风险评估。
部分摘录
生态风险评估框架
我们应用了一个四层生态风险评估框架，将SSD与联合概率分布分析（JPDA）相结合。JPDA将暴露分布与SSD衍生的毒性阈值结合起来，估计环境浓度超过生态毒理学基准的概率（ECOFRAM，1999年）。由此产生的联合概率曲线（JPCs）提供了生态风险的概率特征，明确考虑了暴露和物种的变异性
化合物和物种特异性毒性
图1展示了六种常见新烟碱类杀虫剂对水生生物的毒性谱，显示了基于化合物的毒性分布（图1A–B）和基于分类群的敏感性（图1C–D）。
在两种暴露情景下，明显的分类群选择性都很明显。在急性暴露下，昆虫和蜘蛛是最敏感的类群，最小效应浓度范围从吡虫啉的650 ng/L到ACE的1,650 ng/L，而噻虫嗪（THA）（1,060 ng/L）也导致了强烈的急性效应
结论
本研究通过将多终点物种敏感性分布整合到分层概率风险评估中，为六种广泛使用的新烟碱类杀虫剂制定了短期和长期淡水质量标准。在所有化合物中，水生昆虫和蜘蛛在急性暴露下始终是最敏感的。在慢性暴露下，大多数化合物也遵循这一模式，尽管吡虫啉在鱼类中表现出更高的长期敏感性——这突显了进行多类群慢性评估的必要性
CRediT作者贡献声明
Gedion Tsegay：撰写——原始草稿、方法论、调查、数据管理、概念化。Xiang-Zhou Meng：撰写——审阅与编辑、监督、资金获取。Yuan Zhang：资金获取。Ganyu Feng：撰写——审阅与编辑
未引用参考文献
EPA，2009年；Taghizadeh等人，2024年。
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本研究得到了中国国家重点研发计划（编号2021YFC3201004）和司法部的上海法医学重点实验室和法医学重点实验室（KF202422）的支持。
