随着全球工业化进程的不断推进,大气中二氧化碳(CO2)的浓度不断升高,其对气候变化及相关环境问题的影响日益显著[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7]。在这种情况下,将CO2高效转化为高价值化学品已成为能源和环境领域的重要研究方向[8], [9], [10], [11], [12]。CO2的催化还原技术因其绿色和可持续性而受到广泛关注。这项技术不仅减少了大气中的CO2含量,还促进了碳资源的循环利用,推动了向低碳经济的转型[13], [14], [15], [16]。近年来,在这一领域的基础研究和应用研究方面取得了显著进展,特别是在合成一氧化碳(CO)、甲烷(CH4)、甲酸(HCOOH)和其他碳基材料等方面展现了广阔的潜力[17], [18], [19]。CO2催化还原的核心技术在于催化剂。已经合成了数千种催化剂材料,并在各种催化条件和催化还原产物下进行了研究。
目前CO2催化还原领域的研究主要集中在高效催化剂的开发、反应参数的优化以及新型催化途径的探索[20]。其中,先进催化材料的设计和合成处于关键地位,包括基于金属的系统、金属有机框架(MOFs)[17], [21], [22], [23]、碳基纳米材料(如碳纳米管和石墨烯)[23], [24], [25], [26], [27]以及其他复合催化剂。不同类型的材料在CO2还原性能上存在显著差异,贵金属催化剂(如Pt和Au)表现出优异的活性,但其高昂的成本和有限的储量限制了大规模应用[23], [28], [29], [30]。
相比之下,使用Fe、Co和Ni等丰富元素的非贵金属催化剂为经济且可扩展的CO2转化提供了更可行的途径[31], [32], [33]。此外,光催化[34], [35]、电催化[36], [37]和热催化[38]等各种技术方法在CO2转化中表现出独特的特性和适用条件。近年来,光催化系统因能够直接利用光能、在温和条件下(常温常压)运行以及相对较低的能耗而受到关注。然而,它们在转化效率和长期稳定性方面的不足仍然是限制其实际应用的关键瓶颈。
近年来,CO2催化还原研究取得了显著进展,出现了大量的催化材料系统和日益多样的反应条件。然而,现有的综述文献仍然缺乏从特定目标产品出发并系统结合催化条件进行交叉分析的研究框架。文献报道了多种类型的催化剂。在众多催化和适用条件下,缺乏统一的测量和评估标准来反映催化剂的优越性能。此外,一些研究为了完全展示催化剂的优越性能而刻意回避讨论材料的缺点,这无法支持后续的工业应用。本文以CO2转化产物为主线,比较不同的反应途径和工艺参数作为比较维度,系统地回顾和评估了各种催化材料的性能特点和适用条件。在此基础上,进一步提出了未来该领域值得关注的研究方向,并建议迫切需要建立统一的、行业认可的催化剂性能测量标准。本文旨在提供一个系统分析视角,将产品、条件和材料联系起来,节省研究人员在文献研究中的时间,并为后续研究提供有针对性的参考。