河水中微塑料数量和质量浓度的幂律分布特征

《Environmental Pollution》：Power-law size spectra of microplastic number and mass concentration in river water

本研究通过三种采样方法在东京大学理工学部团队（Kota Egoshi|Mamoru Tanaka|Yasuo Nihei）的共同努力下，对日本Tsurumi River的表面水进行微塑料（MPs）分析，发现数量浓度和质量的浓度均遵循幂律分布（斜率-3.27±0.19和-1.05±0.20），并验证了通过幂律模型外推未测量尺寸范围的质量浓度的可行性，为统一MP数据提供了方法支持。

　　

江越康太|田中守|二平康夫

日本千叶市，东京理科大学科学技术学院土木工程系

摘要

微塑料（MPs；1–5000 μm）已在多个地点被检测到，许多调查在河流中进行以确定其来源并描述MP污染的程度。然而，针对小尺寸MP的标准观测和分析方法尚未建立，MP丰度与尺寸分布特征之间的关系仍不甚明了。本研究旨在描述河水中MP数量和质量浓度的尺寸分布，并评估幂律模型对这些尺寸分布的适用性。为此，我们在日本鹤见河的表面水中应用了三种不同的采样方法，获得了七个MP样本。结果表明，幂律近似对所有样本的MP数量和质量浓度的尺寸分布具有统计显著性。估计的幂律斜率分别为?3.27±0.19（数量）和?1.05±0.20（质量），这些值接近假设的?3和?1。此外，使用MP尺寸分布的幂律模型，从有限尺寸范围内的测量值计算出了MP的质量浓度。结果表明，可以通过幂律关系外推未测量尺寸范围内的MP质量浓度。这种方法解决了由于考虑的MP尺寸范围不同而阻碍研究间比较的关键问题，并为协调MP数据集和提高对河流环境中MP污染的定量理解提供了重要步骤。

引言

塑料污染问题最初在海洋中被发现，此后据报道已扩展到包括河流、大气和地下水在内的各种环境，以及与人类相关的环境，如自来水甚至血液（Jambeck等人，2015年；Tong等人，2020年；Leslie等人，2022年）。在塑料污染物中，微塑料（MPs）——尺寸在0.001至5毫米之间的塑料碎片——受到了特别关注（GESAMP，2019年）。塑料对水生生物具有显著的生物和物理影响（Campanale等人，2020年；Ali等人，2024年），这通常强烈依赖于MP的尺寸分布（Thomas等人，2024年）。因此，了解广泛尺寸范围内环境中的MP的存在和污染状况至关重要。在河流系统中，通常通过将浮游生物网穿过水柱（在自然流动条件下或使用泵）来采集大型微塑料（LMPs）（Mani等人，2015年；Nihei等人，2024年）。因此，已经制定了LMPs的采样和分析指南（例如，环境省，2021年）。可测量的MP尺寸范围主要由所使用网的网眼大小决定，小于网眼大小的颗粒无法被网捕获。相比之下，小型微塑料（SMPs）是通过使用泵或其他采集方法获得的水样进行过滤，然后对保留的颗粒进行实验室分析来收集的（Kameda等人，2021年；An等人，2022年；Landebrit等人，2024年）。尽管针对SMPs的标准调查和分析方法不如针对LMPs的那样完善，但目前有越来越多的研究正在解决这一差距（Woodall等人，2015年）。

因此，有必要考虑MP的数量和质量浓度作为颗粒大小的函数及其整体尺寸分布。关于前者，许多先前的研究主要集中在MP数量浓度上（Han等人，2020年；Laudebrit等人，2025年）。随着颗粒大小的减小，SMPs的重要性日益受到重视（Erni-Cassola等人，2017年；Moore等人，2022年）。此外，关于纳米塑料（<1 μm）的研究取得了显著进展，最近的研究表明，基于质量浓度评估时它们的贡献可能非常显著（Li等人，2025年）。尽管已经比较了不同尺寸类别的MP浓度，但研究的尺寸范围差异很大，使得直接和统一的比较变得困难。使用来自河流、湖泊和海洋的调查数据研究了MP的尺寸分布（Woodward等人，2020年；Tokai等人，2021年；Kameda等人，2021年）。虽然在水生环境中已经报告了对数正态、双峰和幂律分布（Thompson等人，2016年），但幂律分布更适合描述MP（Cózar等人，2014年；Kooi & Koelmans，2019年）。在分析颗粒尺寸分布时，研究人员通常将整个尺寸范围划分为多个尺寸区间，并使用直方图或标准化频率分布来表示每个区间内的MP数量（Kooi & Koelmans，2019年；Tokai等人，2021年；Moore等人，2022年；Xu等人，2022年；Thomas等人，2024年）。然而，选择区间宽度的标准并不存在，因此根据所选的区间宽度，得到的表示结果会有很大差异。此外，幂律分布的估计指数对分箱选择很敏感，使得难以在不同研究中一致地评估和比较MP尺寸分布。为了解决这个问题，通常将直方图转换为尺寸分布，方法是将每个区间内的丰度归一化到其相应的区间宽度（Cózar等人，2014年；Aoki & Furue，2021年；Pérez-Mu?uzuri，2024年）。Cózar等人（2014年）表明，MP丰度的尺寸分布遵循与颗粒大小的三次幂律关系，尤其是对于LMPs和中型塑料（5–25 mm）。Aoki和Furue（2021年）基于广泛的海洋微塑料数据也报告了类似的趋势。尽管如此，其他研究也报告了幂律行为，但指数与先前的3值有很大差异，范围为1.1–2.7（Thomas等人，2024年）和1.8–2.8（Pérez-Mu?uzuri，2024年）。这些差异可能是由于环境异质性造成的，包括MP来源、传输和去除过程的差异，以及可观察尺寸范围的限制，这可能阻碍了明确的幂律关系的出现。此外，以往对MP尺寸分布的研究主要集中在海洋和湖泊环境中，对河流系统的关注较少。

此外，上述关于尺寸分布的研究主要集中在数量浓度上，基于质量浓度的评估尚未在河流、海洋或湖泊环境中进行。这一限制主要是由于直接测量质量的分析方法稀缺，这比基于数量的分析耗时且劳动强度大得多。此外，对于SMPs，无法使用传统方法直接测量颗粒质量。Kataoka等人（2024年）通过测量单个MP颗粒的质量并推导出MP质量与投影面积之间的统计显著的对数线性关系，解决了这一限制。利用这种关系，他们证明了仅从颗粒大小信息就可以准确估计MP质量。基于此，如果假设与颗粒大小的三次幂律关系是数量浓度，那么MP质量浓度的尺寸分布预计将遵循?1的幂律斜率。然而，没有先前的研究对此关系进行过实证检验或验证。

为了解决上述研究空白，本研究旨在测量河流表面水中广泛尺寸范围内的MP，首次推导出数量和质量浓度的尺寸分布，并评估幂律缩放的适用性。在日本鹤见河的四个地点进行了七次实地调查，收集并分析了MP样本。根据所得数据，量化了MP的数量和质量浓度，并构建了相应的尺寸分布。将幂律模型拟合到这些分布上以估计缩放指数（幂律斜率）。此外，使用幂律关系将浓度外推到测量尺寸范围之外，从而评估了通过基于尺寸的外推来估计MP质量浓度的有用性和局限性。基于此，本研究的具体研究问题如下：

1)

河流表面水中MP数量和质量浓度的尺寸分布是否遵循分别为?3和?1的幂律关系？

2)

使用幂律分布可以在多大的颗粒尺寸范围内准确估计MP的质量浓度？

章节片段

研究地点

本研究调查的河流是鹤见河，这是一条流经东京和神奈川县的A类河流，最终注入东京湾（图1）。鹤见河全长42.5公里，流域面积为235平方公里，人口密度约为每平方公里8,200人，这是日本A类河流中最高的（日本国土交通省）。森林覆盖了流域的上游地区，城市区域则分布在

MP的数量和质量浓度

在所有七个采样点都检测到了MPs，总数量为956个，总质量为57,377.89微克（表S2）。在收集到的MPs中，属于SMP、MMP和LMP尺寸范围的颗粒分别占总数的696个和53,044.75微克。具体来说，SMPs有300个，总质量为25.24微克；MMPs有184个，总质量为1,039.51微克；LMPs有212个，总质量为51,980微克。

讨论与结论

在这项研究中，我们对鹤见河的表面水应用了三种采样方法，获得了涵盖广泛尺寸范围的七个样本。我们分析并整理了数据，计算了SMPs、MMPs和LMPs的数量和质量浓度，以及整体尺寸分布。本研究的一个主要发现是，将幂律近似应用于所有样本的MP数量和质量浓度的尺寸分布具有统计显著性。

作者贡献声明

田中守：写作——审阅与编辑、调查、数据管理。二平康夫：写作——审阅与编辑、初稿撰写、监督、项目管理、方法论、资金获取、正式分析、数据管理、概念化。江越康太：写作——审阅与编辑、初稿撰写、可视化、方法论、调查、正式分析、数据管理

未引用参考文献

Landebrit等人，2025年；国土交通省，2026年；日本环境省，2021年。

数据可用性

数据将在收到相应作者的合理请求后提供。

资助

本工作由环境研究和技术发展基金（资助编号JPMEERF21S11900）资助，该基金由日本环境恢复与保护机构提供。

利益冲突声明

? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：

二平康夫报告称获得了日本环境恢复与保护机构的财务支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

我们感谢Futaba Shiori、Murakami Yoriko和Tanaka Manami在样本分析方面的贡献。我们还要感谢东京理科大学水力学实验室的学生们在野外调查中的努力。我们感谢Editage（www.editage.com）对英文语言的编辑。