高浓度的二氧化碳与纳米塑料相互作用，增强了土壤-菠菜系统中砷的迁移、生物转化以及植物的吸收过程

《Environmental Pollution》：Elevated CO2 Synergizes with Nanoplastics to Intensify Arsenic Mobilization, Biotransformation, and Plant Uptake in Soil-Spinach Systems

本研究首次整合评估了升高CO?与聚乙烯微纳米塑料（mPE/nPE）共同作用对土壤砷形态转化及生物可利用性的影响。结果表明：CO?促进菠菜生物量积累的同时显著增加植物组织中总砷含量，其机制与土壤微生物驱动As(V)向高毒性As(III)还原相关；纳米塑料（nPE）通过降低土壤pH和还原电位（Eh）、增加可溶性有机碳（DOC），形成协同效应加剧砷活化。宏基因组测序显示CO?与nPE共同诱导土壤细菌群落重构，富集产砷菌群（如酸杆菌门、梭菌门），并上调As代谢关键基因（arsC/arrA/aioA/arsM）。结构方程模型表明DOC和特定微生物功能组与砷活化显著相关，但需进一步验证因果关系。研究揭示了气候变化与塑料污染的协同风险机制，为农业生态系统多应力风险评估提供新范式。

　　

魏莉|王亚波|索玉玲|郑子书|肖桥|徐梅玲|徐芬|尹伟勤|王胜森|王小志

中国江苏省扬州市扬州大学环境科学与工程学院，邮编225127

摘要

在农业生态系统中，大气中二氧化碳（CO₂）浓度升高与微塑料（MNPs）的共存对食品安全构成了复合威胁，尤其是对砷（As）等有毒类金属的命运而言。本研究首次综合评估了高浓度CO₂（e[CO₂）如何与聚乙烯微塑料（mPE）或纳米塑料（nPE）相互作用，从而影响土壤-菠菜（Spinacia oleracea L.）系统中砷的转化和生物可利用性。研究结果表明，e[CO₂不仅促进了菠菜的生物量增长，还显著增加了植物组织中的总砷含量。这一现象是由于土壤中砷的形态发生了变化，转变为更具移动性和毒性的亚砷酸盐（As(III)），这是由于微生物对砷酸盐（As(V)）的还原作用增强所致。微塑料的存在，尤其是纳米塑料（nPE），进一步放大了这种效应。土壤物理化学分析显示，e[CO₂和nPE的共同作用降低了土壤pH值和氧化还原电位（Eh），增加了溶解有机碳（DOC）的含量，从而扩大了生物可利用砷的来源。高通量qPCR和16S rRNA基因测序表明，e[CO₂与nPE的共同作用显著改变了土壤细菌群落结构，富集了能够转化砷的菌类（如酸杆菌和厚壁菌门），并上调了参与砷氧化还原循环（arsC、arrA、aioA）和甲基化（arsM）的关键功能基因的表达。结构方程模型表明，易降解的DOC和这些特定的微生物功能群与砷的迁移和植物吸收密切相关，但这更多是假设性的关联而非确定的因果关系。我们的发现揭示了e[CO₂与纳米塑料在改变砷动态方面的显著协同作用，表明存在一个被低估的风险途径，需要进一步进行机制验证。这项工作强调了将塑料颗粒大小和气候变化因素纳入环境风险评估框架的必要性，并为制定针对全球变化下食品安全和农业生态系统可持续性的缓解策略提供了关键见解。

引言

人类活动显著增加了大气中的二氧化碳（CO₂）浓度，从工业革命前的约280 ppm增加到现在的420 ppm以上，预计到本世纪末将达到550–700 ppm（IPCC，2022年）。虽然高浓度的CO₂可以刺激作物的光合作用和生长（这一现象称为CO₂施肥效应），但它也导致根际过程的根本性变化，包括根系分泌物、土壤有机质周转和微生物群落动态（Hu等人，2022年；Soba等人，2020年；Usyskin-Tonne等人，2021年；Wang等人，2019年）。这些变化又与共存土壤污染物的命运、生物可利用性和生态风险相关联，对农业生态系统的可持续性和食品安全构成了复杂挑战（Ahmad等人，2024年；Scheelbeek等人，2017年；Wang等人，2023年；Wang等人，2025年；Zhang等人，2024年）。 砷（As）是农业土壤中普遍存在且具有毒性的类金属，主要通过受污染作物的摄入对人类健康构成威胁（Koyama等人，2024年）。其环境行为和毒性很大程度上取决于其形态。无机砷酸盐（As(V)）和亚砷酸盐（As(III)）在土壤中占主导地位，其中As(III)具有更高的溶解度、移动性和急性毒性。微生物转化是砷形态变化的主要驱动因素，涉及还原（例如通过arsC和arrA基因）、氧化（aioA）和甲基化（arsM）（Chen等人，2021年；Fan等人，2020年）。这些过程与土壤的物理化学条件（如pH值、氧化还原电位（Eh）以及溶解有机质（DOM）的数量和质量）高度相关（Chen等人，2022年；Yan等人，2024年）。 与此同时，微塑料（MPs，<5 mm）和纳米塑料（nps，<100 nm）已成为全球范围内令人担忧的人为污染物。在农业中，聚乙烯（PE）薄膜是这些颗粒的主要来源，尤其是在破碎后（Song等人，2024年；Huang等人，2024年）。由于微纳米塑料（MNPs）具有高比表面积和疏水性，它们可能像载体一样吸附重金属等污染物，改变其移动性、生物可利用性和毒性（Chen等人，2023年；Kumar等人，2022年；Khan等人，2024年）。最近的研究表明，MNPs可以形成“生态冠”生物分子离子，进一步改变生物体的相互作用（Liu等人，2024a）。此外，在高浓度CO₂条件下，根系分泌物的变化可能会加速MNPs的老化，并影响污染物在塑料表面的吸附-解吸平衡，创造出一种新的、尚未充分理解的相互作用机制（Li等人，2024b；Huang & Xia，2024b）。 至关重要的是，e[CO₂与MNPs之间的相互作用可能对土壤-植物系统产生协同效应。e[CO₂会导致根际环境更倾向于还原作用，从而促进As(V)向As(III)的转化（Wang等人，2023年）。同时，MNPs，尤其是纳米塑料（nPs），通过作为载体或对根组织造成物理损伤，增加了砷向植物的转移（Jiang等人，2024年；Ivy等人，2023年；Zhuang等人，2024年）。像菠菜（Spinacia oleracea L.）这样的叶类蔬菜由于其积累重金属的能力较强，因此特别容易受到影响，成为人类饮食暴露的直接途径（Huang等人，2024a；Kumar等人，2022年）。尽管如此，大多数现有研究都是单独探讨这些压力因素——气候变化因素、新兴污染物和遗留重金属。e[CO₂和MNPs对砷的生物地球化学循环、形态变化和植物吸收的联合和交互作用仍很大程度上未被探索，这在预测和缓解未来农业生态系统中的多重压力风险方面存在重大知识空白。据我们所知，这是首次将高浓度CO₂、纳米塑料污染和砷污染结合在一个实验框架中进行研究，从而填补了未来农业生态系统多重压力风险评估的关键知识空白。 因此，本研究旨在：（1）探讨e[CO₂和聚乙烯微塑料（mPE和nPE）对土壤中砷形态和生物可利用性的单独和联合影响；（2）量化菠菜组织中砷的积累和转移情况；（3）通过表征土壤微生物群落结构的变化和控制砷生物转化的关键功能基因的丰度来阐明潜在机制。我们的假设是，e[CO₂和MNPs将通过改变土壤物理化学性质并选择性地富集能够转化砷的微生物，从而增强砷的迁移和吸收。通过将物理化学分析与分子微生物生态学相结合，本研究旨在提供在气候变化和塑料污染双重压力下砷动态的机制理解，为可持续农业提供更全面的风险评估和缓解策略。

研究地点、土壤和植物材料

该实验在中国江苏省扬州大学环境科学与工程学院的开放式温室中进行（119°41?E，32°35?N）。土壤样本取自江苏省宜兴市一个历史上受到砷污染影响的农田（0–20厘米深度）。另一批来自附近对照点的未受污染土壤作为“清洁”土壤。两种土壤均经过风干、均质化处理，并通过2毫米筛网过滤。

菠菜中的生物量和砷积累：e[CO₂的双重作用及纳米塑料的放大效应

高浓度CO₂（e[CO₂）对菠菜的生长表现出双重且依赖于具体环境条件的效应（图2）。在未受污染条件下（CK、CK-mPE、CK-nPE），e[CO₂显著增加了地上部和根部的生物量（E-CK vs. A-CK；E-CK-mPE vs. A-CK-mPE；E-CK-nPE vs. A-CK-nPE；图2b，d），这与已有的CO₂施肥效应一致（Hu等人，2022年；Soba等人，2020年）。然而，在砷污染条件下，出现了一个关键后果：

结论

本研究表明，高浓度CO₂与土壤-植物系统中砷的迁移性和生物可利用性的增加密切相关。聚乙烯纳米塑料（nPE）通过物理化学和微生物途径放大了这一效应。这种相关性与土壤生物地球化学的变化有关（pH值和Eh降低，易降解的DOC增加），nPE作为砷载体的能力增强，这与e[CO₂加速了砷的氧化老化过程有关，以及微生物群落的选择性重塑。

CRediT作者贡献声明

王小志：撰写——审稿与编辑、监督、资源获取、概念构思。 尹伟勤：撰写——审稿与编辑、资源管理。 王胜森：撰写——审稿与编辑、验证、项目管理、概念构思。 索玉玲：撰写——审稿与编辑、软件使用、实验研究、数据分析。 郑子书：撰写——审稿与编辑、软件使用、实验研究、数据分析。 魏莉：撰写——审稿与编辑、初稿撰写。

未引用的参考文献

IPCC等人，2022年；Sun等人，2004年；Zhang等人，2024年。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

数据可用性

数据可应要求提供。

资助

本研究得到了江苏省基础研究计划（BK20250922）、江苏省优秀博士后人才资助计划（2024ZB041）、国家自然科学基金（项目编号42577031）、国家重点研发计划（2021YFD1700804）以及江苏省研究生研究与实践创新计划（KYCX24_3775和SJCX24_2258）的资助。

利益冲突声明

作者声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。