缺陷型氧化钨气凝胶蒸发器用于增强太阳能蒸汽生成及重金属吸附以实现农业灌溉

《Carbon Neutralization》：Tailoring Defective Tungsten Oxide Aerogel Evaporator for Enhanced Solar Steam Generation and Heavy Metal Adsorption Toward Agricultural Irrigation

　　

淡水短缺与工业废水污染共同构成可持续发展的重大挑战。太阳能驱动界面蒸发（SDIE）结合重金属离子去除，提供了一种利用太阳能进行低成本废水净化的途径。本研究受光热转换与吸附功能一体化的启发，通过将氧空位引入WO3（记为r-WO3?x）以提升其光热转换效率，并与废纸衍生的纤维素复合，制备了一种多功能气凝胶蒸发器（r-WCTOA）。r-WO3?x局域表面等离子体共振（LSPR）效应增强，结合具有优异机械强度的纤维素纤维多孔结构，实现了高达92.89%的光吸收率。在1倍太阳光强照射下，r-WCTOA的平均水蒸发速率达到1.812 kg m?2h?1，脱盐效率达99.8%。此外，该蒸发器表现出优异的重金属去除性能，对Pb2+的最大吸附量达171.86 mg g?1，产水符合世界卫生组织饮用水标准。值得注意的是，蒸发渗滤液回收的淡水可直接用于后续灌溉，形成可持续且资源高效的修复循环。这种兼具多孔结构的多功能r-WCTOA蒸发器，在太阳能驱动蒸发过程中协同实现了高效废水净化与重金属去除，为太阳能水处理系统提供了一种可规模化、低成本且环境友好的解决方案。

研究背景方面，全球淡水资源紧缺与水体中重金属污染并存，严重威胁生态系统与人类健康。传统太阳能驱动界面蒸发材料多依赖化石资源或贵金属，存在成本高、不可再生、光谱响应范围有限等问题，限制了实际应用。生物质衍生复合材料因具有分级多孔结构、丰富的表面化学基团和碳负生命周期而备受关注，但天然生物聚合物带隙宽，近红外光吸收弱，蒸发性能受限。缺陷工程可通过调控材料的电子结构与光学性质突破这些限制，其中氧缺陷氧化钨（WO_3?x）因可调谐的局域表面等离子体共振（LSPR）、窄带隙及增强载流子密度，成为理想的光热材料候选。

研究人员将废纸纤维素与氢还原稳定化的氧缺陷WO_3?x复合，制备出兼具高效光热蒸发与重金属吸附功能的r-WCTOA气凝胶，并在农业灌溉场景中验证了其净水回用的可行性。该研究发表于《Carbon Neutralization》。

关键技术方法方面，研究采用三步法制备材料：碱-过氧化氢处理从废纸提取高纯度纤维素；溶剂热法合成蓝色黑色WO_3?x纳米颗粒，并在H₂/Ar气氛中进行高温退火以稳定氧空位；通过戊二醛交联纤维素与壳聚糖形成三维网络结构，并冷冻干燥得到气凝胶。材料表征结合扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子顺磁共振（EPR）与紫外-可见-近红外光谱（UV-Vis-NIR）等手段；光热性能测试在模拟太阳光下进行，蒸发速率与效率通过质量变化测定；重金属吸附实验在不同pH、温度条件下进行，并结合密度泛函理论（DFT）计算揭示吸附机理。

研究结果方面，在“Preparation and Microstructure of r-WCTOA”部分，SEM与TEM显示r-WO_3?x均匀分布在纤维素纤维表面，无聚集现象，氢还原后由二维片层转变为三维块状颗粒，晶格条纹与EPR信号证实氧空位的成功引入与稳定存在；XRD与XPS结果进一步表明，还原处理降低了WO₃的带隙并改变了表面化学态。

在“Solar Driven Interfacial Evaporation Performance”部分，r-WCTOA在1倍太阳光下的蒸发速率达1.812 kg m^?2h^?1，效率为95.48%，优于对照组；户外实验中日均产水量最高可达12.3 kg m^?2，可满足成人每日饮水需求；长期循环测试显示其蒸发性能保持稳定。

在“Heavy Metal Ion Adsorption Capacity of r-WCTOA”部分，pH优化实验表明在pH 6时Pb²⁺吸附量最大，热力学与动力学模型拟合结果显示吸附为自发过程且符合Langmuir模型，最大吸附量为171.86 mg g^?1；DFT计算表明氧空位缩短了Pb²⁺与吸附位点间的距离并降低吸附能垒。

在“Purification Performance for Simulated Lead-Containing Seawater”部分，r-WCTOA在光照下对Pb²⁺的吸附能力提升94.8%，并在五次循环后仍保持较高活性；净化后的水各项离子浓度均符合WHO饮用水标准，电导率降至55.4 μS cm^?1，脱盐率达99.87%；植物灌溉实验显示，净化水促进了作物生长，而含铅海水则导致明显胁迫。

讨论与结论部分指出，r-WCTOA的优异性能源于氧空位诱导的带隙收窄与缺陷能级形成，提高了光吸收与载流子传输效率，同时增强了静电作用以提升重金属捕获能力。研究为开发低成本、多功能太阳能水处理材料提供了新策略，也为废纸资源高值化利用及可持续水处理技术发展提供了理论与实验依据。