通过真空多方向振动铸造实现5N5高纯铝的晶粒细化与多元响应面优化

《Crystals》：Grain Refinement and Multi-Response Surface Optimization of 5N5 High-Purity Aluminum via Vacuum Multidirectional Vibratory Casting Shirong Zhang, Zhijie Wang, Zhaoqiang Li, Xin Yuan, Yiqing Guo, Yingjie Sun, Xiangming Li, Yongkun Li and Rongfeng Zhou

　　

传统铸造5N5高纯铝常导致晶粒粗大、微观组织不均匀且等轴晶面积分数较低。本研究将石墨模具真空铸造与多方向机械振动相结合，旨在细化和均匀化凝固组织。采用三因素三水平Box–Behnken设计结合响应面法，对浇注温度（A）、模具温度（B）和振动频率（C）进行优化，以最小化平均晶粒尺寸（Y1）并最大化平均形状因子（Y2）和等轴晶面积分数（Y3）。方差分析表明所建立的二次模型具有统计学显著性且失拟项不显著。经实验验证的预测最佳参数组合（A ≈ 714 °C, B ≈ 363 °C, C ≈ 37 Hz）产生了细小且高度等轴化的组织（Y1 ≈ 0.85 ± 0.02 mm, Y2 ≈ 0.84 ± 0.04, Y3 ≈ 88.6 ± 2.11%），与模型预测结果一致。多方向振动增强了熔体对流和界面剪切，这被认为能够促进晶粒增殖并增加有效形核核心数量，从而加速柱状晶向等轴晶转变（columnar-to-equiaxed transition, CET），并提高组织均匀性。

**真空多方向振动铸造5N5高纯铝的晶粒细化与多元响应面优化研究解读**

**研究背景与问题**
纯度≥99.9995%（5N5）的超高纯铝是先进电子、精密半导体及航空航天工程等尖端领域不可或缺的功能材料。其卓越的导电、导热性能及化学稳定性源于超低的金属与非金属杂质含量，使其成为半导体溅射靶材、高性能电容箔及关键导电部件的首选材料。然而，受限于其超高纯度要求，5N5铝无法使用常规的化学晶粒细化剂，因为即使是微量的外来杂质也会损害其电学和热学性能。在传统真空铸造过程中，异质形核位点稀缺，导致凝固组织呈现厘米级的粗大柱状晶、等轴晶比例低以及显著的结构各向异性，这会引起局部应力集中并损害服役可靠性。因此，如何在不牺牲纯度的前提下实现超高纯铝的晶粒细化和等轴晶形成，长期是该领域面临的一个挑战。真空铸造是生产5N5铝锭的核心工艺，其凝固组织主要受热力学和动力学因素耦合控制。浇注温度和模具温度通过调节局部过冷度、温度梯度和冷却速率来控制柱状晶向等轴晶转变（CET）。然而，在杂质受限的超高纯体系中，仅通过调整热参数难以实现高效的晶粒细化。机械振动是一种适用于高纯金属的无细化剂晶粒细化技术，其通过增强熔体对流和循环剪切，被认为是促进晶粒增殖和有效形核，从而促进CET并改善组织均匀性的有效手段。但现有研究多集中于常规铝合金或单因素效应，对于浇注温度、模具温度和振动频率对5N5超高纯铝多响应特性（平均晶粒尺寸、形状因子、等轴晶比例）的耦合影响尚缺乏系统性研究。因此，本研究旨在阐明控制晶粒细化和等轴晶形成的热-振动耦合机制，并在所研究的实验室尺度参数空间内确定优化的工艺窗口。

**研究内容与方法**
研究人员将多方向机械振动集成到使用石墨模具的5N5高纯铝真空铸造过程中。研究采用的主要技术方法包括：1）搭建了集成感应加热、真空系统、石墨坩埚模具及水平-垂直同步振动装置的真空多方向振动铸造平台；2）采用三因素三水平Box-Behnken设计（BBD），通过响应面法（RSM）对浇注温度（A）、模具温度（B）和振动频率（C）进行实验设计与优化；3）利用金相显微镜与Image-Pro Plus软件对铸锭宏观组织进行定量表征，通过线截距法计算平均晶粒尺寸（Y1），通过形状因子（F=4πA/P²，A为面积，P为周长）评价晶粒圆整度（Y2），并定义F≥0.80的晶粒为等轴晶，计算其面积分数（Y3）。实验原料为纯度≥99.9995%的5N5高纯铝棒。

**研究结果**
*非振动条件下的晶粒生长*：在不施加振动的条件下，5N5铝铸态组织以粗大的柱状晶为主，仅存在有限的等轴晶区，平均晶粒尺寸约为5.02 mm，平均形状因子仅为0.32，等轴晶面积分数低至1.5%，表明形态各向异性显著。
*工艺参数对宏观组织的影响*：通过选择不同BBD实验批次进行对比分析发现，中间水平的浇注温度（约710 °C）更有利于振动辅助下的细化效果。中间水平的模具温度（约360 °C）为等轴晶发展提供了更有利的热边界条件，过陡或过缓的温度梯度均不利于等轴晶形成。振动频率的影响表现为非单调性，在所用振幅（1 mm）下，中等频率（35 Hz）能获得最佳的细化与等轴化效果。
*响应面回归模型与显著性分析*：建立了Y1、Y2和Y3的二次响应面模型，模型均显著且失拟项不显著，决定系数（R²）均高于0.99。方差分析表明，振动频率（C）对所有三个响应的影响最为显著；浇注温度（A）和模具温度（B）主要通过其与振动的交互作用（如AC）以及自身的二次项来影响结果。这证实了晶粒细化和等轴晶发育是振动强度与由A、B定义的热条件之间匹配的结果。
*工艺参数优化与模型验证*：通过复合期望函数进行多响应优化，确定在A≈714 °C、B≈763 °C、C≈37 Hz附近为最优区域。在此参数下进行实验验证，获得了细小、均匀且以等轴晶为主导的宏观组织，实测Y1≈0.85 mm，Y2≈0.84，Y3≈88.6%，与模型预测值吻合良好。
*晶粒细化机制*：研究提出了一种热-振动耦合机制示意图。无振动时，受限的异质形核导致柱状晶主导。施加多方向振动后，强制对流和界面剪切扰动凝固前沿，这被认为能促进晶粒增殖，增加柱状晶前沿的有效形核核心数量，从而加速CET。然而，这种扰动能否转化为持续的细化和等轴晶发育，取决于由A和B设定的热窗口所控制的局部冷却和过冷条件。因此，只有当振动强度与热条件适当匹配时，才能获得细小、等轴且均匀的铸态组织。

**讨论与结论总结**
本研究表明，在所研究的实验室尺度工艺窗口内，无细化剂的真空多方向振动铸造能有效细化5N5高纯铝的铸态组织，在不引入外来污染的情况下获得细小、相对均匀的以等轴晶为主的宏观组织。研究定量阐明了浇注温度、模具温度和振动频率对晶粒细化和等轴晶形成的耦合影响。研究结论如下：1）建立了关于Y1、Y2和Y3的二次响应面模型，并通过复合期望函数在实验空间内进行了多响应优化。最佳工艺参数为浇注温度约714 °C、模具温度约363 °C、振动频率约37 Hz。在此条件下进行的验证实验表明，获得了平均晶粒尺寸约0.85 mm、平均形状因子约0.84、等轴晶面积分数约88.6%的等轴晶主导结构，与模型预测结果吻合良好。2）晶粒细化和等轴晶发育受控于由浇注与模具温度设定的“热窗口”和由振动频率设定的“振动窗口”之间的匹配。振动加剧了凝固前沿附近的熔体流动和界面剪切，这被认为有利于晶粒增殖并增加柱状晶前沿的有效形核核心数量，从而加速柱状晶向等轴晶转变。热窗口控制着局部冷却和过冷条件，决定了这些晶核能否存续和长大。因此，当振动强度与热条件适当匹配时，会出现明确的工艺优化点，从而获得细小、等轴且空间均匀的铸态组织。