《npj Computational Materials》：Data mining and computational screening of Rashba-Dresselhaus splitting and optoelectronic properties in two-dimensional perovskite materials
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本研究针对二维钙钛矿(Dion-Jacobson与Ruddlesden-Popper相)材料体系广阔但筛选困难的挑战，研究人员通过多尺度计算与机器学习，构建了涵盖超过2000种材料的数据库，高通量计算了电子性质、热电性能及Rashba-Dresselhaus分裂，并训练模型精确预测带隙、Rashba-Dresselhaus候选材料与分电荷。该工作为面向应用的二维钙钛矿靶向研究提供了重要支撑。
在材料科学的广阔天地中，二维钙钛矿材料正以其独特的物理化学性质，在光电子、能源转换等领域展现出巨大的应用潜力。然而，机遇往往与挑战并存。随着研究的深入，可供探索的二维钙钛矿材料组成空间（包括各种B位阳离子、卤素和有机阳离子）变得极为庞大。这虽然为寻找高性能材料提供了丰富的“矿藏”，但也带来了一个严峻的实践难题：如何从这浩如烟海的候选材料中，高效、精准地“淘”出那些能满足特定应用需求的佼佼者？传统的实验试错方法成本高昂、周期漫长，难以应对这一挑战。因此，开发一种能够快速评估、筛选和预测材料性能的计算与数据驱动方法，成为了加速新型二维钙钛矿材料发现的迫切需求。本研究正是为了应对这一挑战而展开，旨在通过一套创新的多尺度计算与机器学习相结合的框架，为二维钙钛矿的研究绘制一份更为精确的“寻宝图”。
这项研究综合运用了多尺度计算、高通量计算与机器学习等关键技术方法。研究人员首先建立了一个系统性的计算工作流，生成了包含Dion-Jacobson (DJ) 和 Ruddlesden-Popper (RP) 两种相结构的二维钙钛矿数据集，该数据集涵盖了十种B位阳离子、四种卤素和超过二十种有机阳离子，总计超过2000种材料。在此基础上，他们计算了这些材料的电子性能、热电性能以及多种几何特征。尤为创新的是，他们引入了一个用于高通量计算Rashba-Dresselhaus (R-D) 分裂的框架。最后，利用生成的大规模数据集，训练了机器学习模型，用于精确预测带隙 (Band Gap)、潜在的R-D效应候选材料以及原子分电荷 (Partial Charges)。
研究结果
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构建了大规模的二维钙钛矿数据集：通过系统性的第一性原理计算，研究人员生成了一个包含2145种材料的数据库，涵盖DJ和RP两种主要的二维钙钛矿相。这个数据集包含了丰富的材料组成（B位阳离子、卤素、有机阳离子）、晶体结构几何特征、电子性质（如带隙、能带结构）和热电性能参数，为后续分析和高通量筛选奠定了数据基础。
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开发了高通量计算Rashba-Dresselhaus分裂的流程：Rashba-Dresselhaus效应是一种重要的自旋轨道耦合效应，在自旋电子学和光电子学中具有应用价值。本研究创新性地引入并验证了一个自动化工作流，能够高效、可靠地从第一性原理计算中提取R-D分裂参数。这使得在大规模材料库中筛选具有显著R-D效应的材料成为可能，为寻找相关功能材料提供了新工具。
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机器学习模型实现了对关键性质的准确预测：利用生成的数据集，研究人员训练了多种机器学习模型（如随机森林、梯度提升树等）。结果表明，这些模型能够以较高的精度预测材料的带隙（R2> 0.9），这对于快速评估材料的光学吸收和电学特性至关重要。同时，模型也能有效识别潜在的R-D效应候选材料。此外，通过分析模型的特征重要性，研究揭示了影响带隙和R-D分裂的关键结构描述符，深化了对构效关系的理解。
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揭示了影响带隙与R-D效应的关键结构因素：通过对计算数据和机器学习模型的分析，研究发现二维钙钛矿的带隙主要受到无机层[BX6]八面体扭曲、B-X键长以及有机层间隔阳离子尺寸的综合调控。对于Rashba-Dresselhaus效应，其强度不仅与重元素（如Pb, Sn, I, Br）引入的自旋轨道耦合有关，还强烈依赖于晶体结构的对称性破缺程度，特定的有机阳离子和无机层畸变能够有效增强R-D分裂。
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筛选出具有优异热电性能的候选材料：研究计算了材料的热电品质因数（ZT值），并识别出一系列在特定温度下具有较高ZT值的二维钙钛矿。这些材料通常具有较低的晶格热导率和适宜的电子输运性能，显示出在热电能量转换领域的应用潜力。
结论与讨论
本研究通过整合多尺度计算、高通量筛选与机器学习，成功构建了一个系统的框架，用于探索和预测二维钙钛矿材料（特别是DJ和RP相）的电子、光电和热电性质。该工作不仅生成了一个包含超过2000种材料性能的宝贵数据库，更重要的是，它开发并验证了高通量计算Rashba-Dresselhaus分裂的有效方法，并训练出能够准确预测带隙、R-D候选材料和分电荷的机器学习模型。这些模型和工具显著降低了对新材料进行初步性能评估的计算成本和时间。
研究的意义在于它为“材料基因组”理念在二维钙钛矿领域的实践提供了有力范例。通过数据驱动的方法，研究揭示了成分、结构与性能之间的复杂关系，为理性设计具有特定功能（如理想带隙、强自旋轨道耦合效应、高热电效率）的二维钙钛矿材料提供了理论指导和筛选工具。论文发表在《npj Computational Materials》上，这项工作有望加速未来面向光电子、自旋电子学、热电转换等特定应用的二维钙钛矿材料的靶向发现与实验验证进程。
