利用改性膨润土吸附和催化去除亚甲蓝：实验与密度泛函理论研究

《ChemistrySelect》：Adsorptive and Catalytic Removal of Methylene Blue Using Modified Bentonite: Experimental and DFT Study

本研究通过XRD、SEM-EDX等手段对伊拉克天然膨润土纯化得到的蒙脱石进行表征，并利用其吸附和催化降解甲基橙。吸附遵循伪二级动力学模型，热力学分析表明为物理吸附。催化降解实验表明H?O?浓度及H?O?-NaBH?和NaBH?-KBrO?的协同效应显著，并通过DFT和MD计算揭示了电子转移机制。

　　

摘要

本研究探讨了从伊拉克天然膨润土（NIBC）中提纯蒙脱石的方法。通过XRD、SEM-EDX、TEM、FTIR、DRS和UV–vis光谱技术对蒙脱石进行了表征。提纯后的蒙脱石被用作吸附剂，用于催化降解有机水污染物，特别是亚甲蓝（MB）。结果表明，所选的有机污染物MB通过吸附和催化降解两种方式均被有效去除。研究采用了不同的等温吸附模型，包括Langmuir、Freundlich和Temkin模型。同时进行了动力学和热力学分析：MB的吸附过程遵循伪二级反应模型，其吸附热为（ΔH° = ?19.1 kJ/mol），表明这是一个物理吸附过程。催化降解实验使用了多种氧化还原剂，如H?O?、NaBH?和KBrO?。采用Box-Behnken设计（BBD）对催化降解过程进行了研究，ANOVA分析显示H?O?浓度对催化效果有显著影响（p = 0.0141），并且观察到H?O?与NaBH?（p = 0.0082）及NaBH?与KBrO?（p = 0.0012）之间的协同效应。此外，还运用密度泛函理论（DFT）、DFTB+和分子动力学（MD）从分子层面深入分析了催化机制。实验结果表明，蒙脱石具有较窄的HOMO–LUMO能隙（0.05 eV）、较高的亲电性（ω = 18.71）和较低的硬度（η = 0.0242），这些特性使其具有优异的电子转移能力。态密度（DOS）分析显示，费米能级附近存在Fe-d轨道和Si-p轨道，有利于氧化还原反应的进行。这些研究结果为蒙脱石在环境催化修复中的催化性能提供了理论依据。

图形摘要

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

数据获取声明

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