《Journal of Energy Storage》:Internal short circuit quantitative classification algorithm for lithium-ion batteries based on electrochemical impedance spectroscopy and frequency attention convolutional neural network
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精准量化锂离子电池内部短路(ISC)严重性对安全管理至关重要。本研究提出EIS-FreqAttentionNet,通过频率注意力机制的多频段CNN实现七级ISC分类,仅需480个样本即达94.91%准确率,且99.5%检出高风险(≤30Ω),在噪声环境下仍保持97.6%鲁棒性,Grad-CAM验证其关注高频阻抗截距、中频半圆和低频扩散尾等物理 meaningful区域,为电池管理系统提供分级安全决策支持。
宗黎明新|王亚楠|蒲洪涛|韩学兵|魏敏|杨光|杨金鑫|王硕峰|季长伟
北京工业大学机械与能源工程学院,北京,100124,中国
摘要
准确量化锂离子电池(LIBs)内部短路(ISCs)的严重程度对于有效的安全管理至关重要。然而,传统的诊断方法往往缺乏进行细致严重程度评估所需的粒度,并且依赖于手动特征工程。本研究提出了EIS-FreqAttentionNet,这是一种具有频率注意力机制的物理信息驱动的卷积神经网络(CNN)。EIS-FreqAttentionNet针对电化学阻抗谱(EIS)的高频(HF)/中频(MF)/低频(LF)区域,将ISC严重程度分为七个风险等级。通过对公开数据集中的NCM523/NCM811电池的EIS Nyquist图进行处理(这些电池的ISC电阻范围为10至200 Ω),并结合数据增强技术,该轻量级模型在仅使用480个训练样本的情况下,在七类任务上实现了94.91%的总体准确率——这与典型的深度学习需求相比减少了十倍的数据量。对于安全关键的部署,我们的模型在高风险ISC检测(≤30 Ω)方面实现了99.5%的二元分类准确率,同时召回率为99.7%,误报率(FPR)为0.6%。梯度加权类别激活映射(Grad-CAM)证实了注意力机制学习了具有物理意义的特征,无需等效电路拟合即可提供透明的解释。通过将七级严重程度评估与可操作的电池管理系统(BMS)协议相结合(≤ 30 Ω → 关闭;50–100 Ω → 降额;200 Ω(及正常)→ 监控),该方法使BMS能够进行分层安全决策。
引言
锂离子电池(LIBs)因其高能量密度和长循环寿命而被广泛应用于电动汽车和固定储能系统[1]、[2]、[3]。然而,安全性仍然是一个核心挑战,因为内部短路(ISCs)可能会在电池受损时引发热失控[4]、[5]、[6]、[7]。在高能量密度电池系统在安全关键应用中的普及,加剧了对准确、实时ISC检测和分类方法的需求,这些方法可以为电池管理系统(BMS)中的分层安全响应提供信息[8]、[9]。
传统的ISC检测方法大致可以分为基于阈值的方法、基于模型的方法和数据驱动的方法[10]、[11]。基于阈值的方法监测电压、温度或电阻偏差,但通常对早期ISC的敏感性有限。基于模型的方法利用等效电路模型或电化学模型来跟踪参数变化;然而,这些方法严重依赖于模型的准确性,并且需要在不同工作条件下进行广泛的参数识别[12]。数据驱动的方法通过直接从原始或最小处理过的信号中学习区分性特征,提高了状态估计和故障识别的准确性[13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]。对于与ISC相关的检测,这些方法在电池组/电池级别显示出潜力,包括在并行连接下的相关性分析[20]、[21],以及使用循环网络的基于残差的监测[22]。最近的研究表明,深度学习方法——特别是卷积神经网络(CNN)和长短期记忆(LSTM)网络——在训练充足的数据时,可以在二元ISC分类中实现超过97%的准确率。
电化学阻抗谱(EIS)提供了非破坏性的、频域的电荷转移、扩散和界面过程的指纹,这些过程对短路引起的变化非常敏感,它越来越多地被用于超越时间序列启发式的诊断[23]、[24]、[25]、[26]。最近的研究表明,特别是当与学习模型结合使用时,EIS驱动的分析方法在早期ISC检测方面比电压/电流方法具有更高的敏感性,这与实验比较和基于EIS的机器学习分类器一致。Ma等人通过系统比较证明,EIS在检测ISC电阻变化方面比传统的内部电阻测量方法具有更高的敏感性,尤其是在早期检测方面[27]、[28]。Zhang等人[29]利用EIS光谱进行机器学习,识别出多种电池化学成分的退化模式,分类准确率超过95%。同时,快速EIS技术将采集时间缩短到分钟级别,提高了实际可行性,而无需完整的等效电路拟合[30]、[31]。在算法层面,对EIS的机器学习(包括图像/特征表示和学习到的预处理)改进了健康状态推断和模式发现,提供了替代手工处理流程的方案。Xia等人[32]使用部分EIS和可解释的机器学习展示了快速的健康状态估计。Sun等人[33]系统评估了基于EIS的机器学习的数据预处理策略,建立了特征提取和规范化的最佳实践。最近的工作还探索了通过迁移学习在退役电池中进行基于EIS的容量估计[34],突显了EIS作为跨电池生命周期阶段的诊断手段的多功能性。
尽管取得了这些进展,但在开发实用的ISC检测系统以用于电池管理应用方面仍存在几个挑战。首先,大多数现有的以安全为导向的分类器侧重于二元故障检测(正常/故障),而不是量化ISC的严重程度。虽然二元分类足以触发警报,但它对分级BMS响应的指导有限。例如,电阻为200 Ω的ISC可能只需要加强监控,而电阻为10 Ω的短路则需要立即关闭。缺乏细致的严重程度评估限制了现有方法在分层安全管理中的实际效用。其次,与时间序列方法相比,直接基于图像的EIS建模用于多级ISC分类的研究仍然相对较少。虽然Cui等人证明了深度神经网络用于基于EIS的ISC检测的可行性,但他们的方法依赖于扁平化的数值表示,而不是利用Nyquist图中固有的2D拓扑信息。卷积架构在捕获阻抗谱中的空间模式方面的潜在优势值得进一步研究[35]。第三,收集全面的ISC数据集既昂贵又耗时,特别是对于逐渐发展的自然诱导故障。大多数现有的深度学习方法需要数千个标记样本,这限制了它们在资源受限场景中的适用性,其中只有有限的故障数据可用。在保持泛化能力的同时,使用较小的训练数据集实现竞争性能的策略仍然是研究的活跃领域。
受这些挑战的启发,本研究探讨了物理信息驱动的预处理和数据增强是否可以从有限的EIS数据中实现准确的多级ISC分类,同时绕过手动等效电路拟合。
本研究通过开发EIS-FreqAttentionNet来解决这些差距,这是一个基于CNN的七级ISC严重程度分类框架。主要贡献包括:
(1)小数据增强的多级风险分类。我们建立了一个七级ISC严重程度框架(10、20、30、50、100、200 Ω、正常),并结合了可操作的BMS协议:电阻≤30 Ω时关闭;50–100 Ω时降额;200 Ω(及正常)时监控。这种分级方案实现了分层安全决策[36]、[37]。为了克服训练数据有限(480个样本)的问题,我们开发了一种增强策略,该策略尊重EIS测量的不变性——包括各向同性缩放和加性高斯噪声——从而将训练集扩展了四倍,同时保持了电化学的有效性。在鲁棒性测试中,在渲染之前将高斯噪声注入原始阻抗域(Z′和?Z″),然后通过相同的归一化和64 × 64渲染流程处理噪声光谱。噪声水平使用每样本信号功率定义校准到目标信噪比(SNR)= 20 dB。
(2)无需电路拟合的EIS分析的频率注意力机制。通过直接处理Nyquist图像(64 × 64像素),并使用频率注意力模块明确划分和重新校准高频/MF/LF特征区域,我们的方法消除了迭代非线性优化,同时通过Grad-CAM可视化保持了可解释性。这解决了EIS诊断中操作者依赖的电路建模问题。
(3)小数据学习,具有竞争性能。我们仅使用480个样本就实现了94.91%的七类总体准确率和99.5%的高风险检测准确率(≤30 Ω vs. 其他),召回率为99.7%,误报率(FPR)为0.6%,与典型的深度学习需求相比减少了十倍的数据量。比较分析显示,尽管在准确率上损失了2.99个百分点(EIS-FreqAttentionNet为97.6%,SVM在20 dB SNR下为91.1%),但EIS-FreqAttentionNet在预处理简单性和空间可解释性方面提供了互补的优势。
(4)基于物理的解释性。Grad-CAM证实模型关注了具有电化学意义的区域(高频截距、中频半圆、低频扩散尾部),这与ISC对欧姆、电荷转移和扩散过程的影响一致。定量分析显示了平衡的LF/HF激活比率(1.04 ± 0.38)以及激活强度和分类置信度之间的统计显著相关性(p < 0.001)。
部分摘录
总体方法和技术框架
我们采用Cui等人提供的公开EIS数据集作为基础,并在建模之前应用了轻量级、可复制的预处理,然后开发了一个端到端的框架,将EIS转换为图像,并结合基于CNN的分类(图1)。该框架包含三个阶段:(i)数据集准备和标签定义(七个ISC类别:10、20、30、50、100、200 Ω和正常),(ii)EIS到图像转换和CNN训练,以及(iii)七类评估和基线比较。
模型训练和性能
训练使用了Adam优化器(初始学习率为5 × 10?4,每25个周期衰减50%)。最小化了带有L2权重衰减(λ = 10?4)的分类交叉熵损失,并通过早期停止(耐心=15个周期)监控验证损失。所有实验都在NVIDIA RTX 3080 GPU上使用TensorFlow 2.8进行。统计分析(ANOVA;Tukey HSD,α = 0.05)在MATLAB R2021a中进行。应用了梯度加权类别激活映射(Grad-CAM)来定位类别区分性性能比较
提出的EIS-FreqAttentionNet在七类任务上实现了94.91%的准确率,略低于在原始数值EIS数据上训练的支持向量机(SVM)分类器所实现的97.9%的准确率。这2.99个百分点的差距可以归因于图像离散化过程中的信息损失(64 × 64分辨率与连续数值表示)。然而,如图8(a)所示,EIS-FreqAttentionNet提供了几个互补的优势:(1)噪声鲁棒性:在仪器级别
结论
开发了一种基于频率感知的卷积神经网络,用于使用电化学阻抗谱对锂离子电池中的七级内部短路进行分类。该方法通过结合注意力模块将Nyquist光谱划分为具有物理意义的频率区域,消除了对等效电路拟合的需求,从而在有限的训练数据(480个样本)下实现了超过94%的准确率。高风险故障(电阻≤30 Ω)的二元检测准确率为99.5%
CRediT作者贡献声明
宗黎明新:撰写——原始草稿,概念化。王亚楠:撰写——审阅与编辑,概念化。蒲洪涛:方法论。韩学兵:方法论。魏敏:资金获取,项目管理,资源。杨光:软件。杨金鑫:软件。王硕峰:验证。季长伟:撰写——审阅与编辑,监督。
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作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。