主题：皮克林乳液中的连续酶法过氧化氢合成：纳米粒子改性、水相组成及操作参数的影响

《Engineering in Life Sciences》：Topic: Continuous Enzymatic Peracids Synthesis in Pickering Emulsions: Influence of Nanoparticles Modification, Aqueous Phase Composition and Operational Parameters

以Pickering乳液为反应介质，利用脂酶催化氧化制备过氧乙酸，研究表面改性二氧化硅纳米颗粒对乳液稳定性和催化效率的影响。优化pH 7、100 mM缓冲液、5 g/L酶浓度，在386 mM过氧化氢条件下获得83%产率和44.9 g/(L·d)时空产率，酶稳定性显著提升。

　　

摘要

在Pickering乳液（PE）中，利用脂肪酶催化烯烃的氧化官能化是一种环保且高效的方法，可以替代那些使用有害氧化剂的传统工艺。然而，其他用于这种绿色转化途径的反应介质仍存在酶失活和/或特定反应速率低的问题，这限制了它们的工业应用前景。本研究在连续膜反应器中探讨了脂肪酶催化氧化官能化过程中的第一步——过氧乙酸的酶法合成。系统研究了水相组成、改性二氧化硅纳米颗粒以及操作参数对反应性能的影响。最佳条件为pH 7、100 mM缓冲液以及5 g L_dp^?1的酶浓度。表面改性的二氧化硅纳米颗粒不仅提高了PE的稳定性，还增强了界面催化效率，同时保持了相当的催化产率。过氧化氢的表现优于尿素过氧化氢：在进水溶液中过氧化氢浓度为45 mM时，产物产率达到83%；在386 mM浓度下，时空产率为44.9 g_PAL^?1d^?1。在386 mM浓度下，特定反应速率（17.5 mmol g^?1 h^?1）是已报道的单相有机系统中的两倍以上。尽管过氧化氢浓度较高，但由于纳米颗粒的保护作用，酶在PE中的稳定性依然显著。这项工作为优化PE中的酶法氧化官能化过程及其在可持续工业应用中的潜力提供了重要见解。

实际应用：本研究为利用Pickering乳液（PE）开发可持续且高效的连续氧化生物转化过程奠定了基础。通过实现过氧酸的酶法生产（即脂肪酶催化氧化官能化的第一步），该过程克服了以往绿色反应系统中的关键限制，如酶失活和低特定活性问题。PE系统提高了乳液的稳定性，并在高氧化剂浓度下保持了酶的活性，从而在基于膜的连续反应器中实现了高产率和时空产率。表面改性的二氧化硅纳米颗粒进一步提升了界面催化效率和乳液稳定性。这种方法非常适合用于精细化学品、活性药物成分及特种材料合成中的选择性、环保型氧化反应。此外，该系统的稳定性使其能够在恶劣条件下稳定运行，从而支持第二步化学环氧化步骤的高效整合。这些发现有助于推动连续绿色化学技术在工业生物催化领域的广泛应用。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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