经过反位缺陷工程处理的单层2H-MoS2的电子、磁性和自旋轨道耦合特性，及其在自旋电子学中的应用

《Applied Surface Science》：Electronic, magnetic, and spin orbit coupling properties of anti-site defect-engineered monolayer 2H-MoS2 for spintronics applications

高自旋极化与高效自旋过滤的六方相MoS?单层抗位缺陷工程研究，采用自旋极化DFT和AIMD模拟，发现抗位缺陷（Mo替代S）显著增强磁矩和自旋极化，并实现99.9%的自旋过滤效率，证实材料在室温下稳定且适用于自旋电子学器件。

　　

Gnanavel Selvanantham | Smagul Zh Karazhanov | Premkumar Selvarajan

印度泰米尔纳德邦韦洛尔市韦洛尔理工学院高级科学学院物理系，邮编632014

摘要

在当前的研究趋势中，寻找具有高自旋极化和高自旋传输率的新材料以应用于自旋电子学是一个重要方向。由于二维材料具有理想的电子特性，它们被认为是自旋电子学、光电子学和纳米电子学的有前途的材料。在本研究中，我们利用自旋极化密度泛函理论（DFT）计算方法探讨了原始态和反位缺陷工程化单层六角形二硫化钼（2H-MoS₂）系统的电子和磁性质。通过即时机器学习训练的从头算分子动力学（AIMD）验证了该材料在室温下的热稳定性。对原始态和缺陷工程化2H-MoS₂系统的电子和磁性质分析表明，反位缺陷能够显著提高自旋极化强度和磁矩。我们采用自旋-轨道耦合方法进行了能带分析，并观察到了能带隙的变化。此外，高自旋极化的反位缺陷工程化MoS₂系统被用于自旋电子学器件建模，研究结果表明其自旋过滤效率（SFE）可达到99.9%。我们的研究结果表明，反位缺陷工程化的2H-MoS₂系统在室温下稳定，适用于自旋电子学器件。

引言

自旋电子学是一种利用电子的电荷自由度和自旋自由度进行信息处理的新技术，这使得数据传输速度更快、能耗更低，并且比传统电子器件更具有非易失性[1]、[2]、[3]。在巨磁阻效应（GMR）被发现之后，自旋电子学的发展朝着实现可扩展和低功耗器件的方向迈进[4]。目前仍有很多研究致力于寻找在室温下表现出强自旋极化和高自旋传输效率的材料[5]。随着石墨烯的发现，二维材料因其结构灵活性、超薄几何形状和优异的电子特性而受到广泛关注[6]、[7]。这些原子级薄的材料具有高度的量子限制效应和自旋-轨道相互作用，有利于在纳米尺度上操控电荷和自旋[8]。除了石墨烯之外，其他二维材料家族，如过渡金属硫属化合物（TMDs）、MXenes和硼烯，也被证明是纳米电子学、光电子学和自旋电子学的有希望的候选材料[9]。二维材料结合了机械灵活性、化学稳定性和可调的能带结构，成为未来自旋电子技术的重要平台[10]。特别是过渡金属硫属化合物（TMDs）因其强自旋-轨道耦合、能带结构可调性和低维度特性而备受关注，这些特性有助于自旋电子器件的集成[11]、[12]。因此，TMDs是研究自旋依赖现象以及制造基于自旋的逻辑和存储器件的重要候选材料。例如，MoS₂、WS₂和MoSe₂等TMDs具有半导体能带隙和强自旋-谷耦合，非常适合用于基于自旋的逻辑和存储器件[13]。

引入内在或外在缺陷（如应变、掺杂和异质结构）是诱导非磁性TMDs磁性的有效手段[14]、[15]、[16]。可控的缺陷工程不仅会产生未配对d电子引起的局部磁矩，还能增强自旋-轨道耦合，这对自旋电子学操作至关重要[17]。在单层MoS₂和WS₂中的替代掺杂和空位控制也展示了可调的磁各向异性和自旋极化，为自旋过滤和量子信息器件提供了有希望的途径。原子级结构工程有效地将非磁性二维半导体转变为稳定的自旋电子材料[18]。对单层MoS₂中的缺陷工程（如Mo空位、MoS₃空位和Mo替代S）进行了研究，结果表明，缺陷工程化的MoS₂表现出自旋分裂和总磁化强度为-0.83 μB/cell，使其适用于自旋过滤应用[19]。Haoyun Bai等人研究了掺杂过渡金属（Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn）的双层MoS₂的电子和磁性质，实现了83.5%的自旋极化，表明这种材料适用于自旋电子学[20]。系统地研究了结构工程化MoS₂单层的电子和磁性质，以分析反位缺陷和施加的机械应变对磁性质的影响[21]、[22]。然而，大多数研究仍面临关键挑战，尤其是在实现高自旋极化和自旋过滤效率（SFE）方面。Sudipta Khamuri等人通过水热法合成了缺陷工程化的2H-MoS₂，并通过EPR测量验证了Mo反位缺陷的存在，证明了反位MoS₂的实际可行性[23]。Burcu Ozden等人合成了MoS₂和WS₂单层，并展示了通过质子辐照方法可以在结构中引入反位缺陷，这为自旋量子比特的应用提供了有效途径[24]。

尽管已经进行了大量研究来在单层MoS₂中诱导磁性，但将这些缺陷工程化系统转化为功能性自旋电子器件仍面临重大挑战，尤其是在实现高自旋极化和系统评估其自旋依赖传输特性及自旋过滤效率方面。自旋电子器件（如磁隧道结（MTJ）、自旋阀、磁阻随机存取存储器（MRAM）需要具有100%自旋极化和高自旋过滤效率（SFE）的材料。为克服这些限制，本研究利用自旋极化DFT研究了引入反位缺陷（Mo替代S）后的单层MoS₂的电子和磁性质。此外，结合非平衡格林函数（NEGF）的DFT分析了自旋依赖的传输特性，为缺陷工程化MoS₂的器件级性能提供了见解。

计算细节

计算方法

首次原理计算采用密度泛函理论（DFT）和维也纳从头算模拟包（VASP）[25]、[26]进行。为了描述交换-相关势能，采用了Perdew Burke Ernzerhof（PBE）泛函和广义梯度近似（GGA）[27]、[28]。自旋极化DFT计算用于研究系统在自旋向上和自旋向下通道中的电子行为。投影增强波（PAW）方法被用来处理

结构性质和稳定性

优化了原始单层MoS₂的晶体结构，并对其晶格常数和结构参数进行了检测。原始MoS₂中Mo-S的键长计算值为2.41 ?，晶格常数为a = 3.17 ?，这些数值与之前的研究结果完全一致[17]、[19]。在原始MoS₂中引入了反位缺陷，具体包括：一个硫原子被一个钼原子替代（1S-MoS₂），两个硫原子被两个钼原子替代（2S-MoS₂）

结论

总结来说，系统地研究了反位缺陷工程化2H-MoS₂的电子和磁性质。结果表明，掺杂的钼原子在结构中产生了较强的磁矩和自旋极化，证明了该材料在自旋电子学器件应用中的潜力。由于所有缺陷工程化系统都具有较高的自旋极化程度，因此将该材料制成双探针器件，并对其自旋传输特性进行了研究

CRediT作者贡献声明

Gnanavel Selvanantham：撰写原始草稿、数据可视化、实验研究、正式分析、数据整理。 Smagul Zh Karazhanov：撰写和编辑、监督工作、软件使用、资源管理、方法论设计。 Premkumar Selvarajan：撰写和编辑、监督工作、软件使用、资源管理、项目统筹、方法论设计、实验研究、正式分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

作者衷心感谢韦洛尔理工学院（VIT）的管理层提供了必要的设施和良好的研究环境。计算工作使用了挪威NOTUR超级计算资源。作者还感谢韦洛尔理工学院纳米研究中心（CNR）提供的DFT-NEGF计算支持。作者同时感谢