人工智能结合实验与计算材料科学预测多组分玻璃中结晶行为的研究

《ACTA MATERIALIA》：Integrating Artificial Intelligence with Experimental and Computational Materials Science to Predict Crystallization in Multicomponent Glasses

　　

结晶行为深刻影响玻璃材料的性能，决定其在核废料固化体中的稳定性、工业制造过程中的可加工性以及在玻璃陶瓷中的功能性。然而，由于多组分玻璃结构的复杂性，目前仍缺乏可靠的预测模型。本研究建立了一个数据驱动框架，将系统实验数据集、原子尺度模拟与机器学习相结合，用于预测设计在霞石(NaAlSiO4)主结晶区的多组分碱铝硼硅酸盐玻璃的结晶行为。经多核魔角旋转核磁共振(MAS NMR)光谱验证的分子动力学模型揭示了与霞石结构相似的中程有序及团簇构型。基于此，研究人员提出了一种结构描述符——平均累积位移(MCD)，用于量化玻璃与非晶态霞石晶体之间的结构相似性。将MCD与光碱度(OB)结合后，实现了对结晶与非结晶玻璃的有效区分。采用支持向量机(SVM)分类器，基于MCD与OB特征在88种玻璃成分上获得了不低于94%的预测准确率，并建立了可解释的决策边界，将化学组成、结构与结晶行为联系起来。尽管本研究聚焦于霞石结晶，该方法论为未来拓展至其他晶相与玻璃体系提供了基于结构的通用框架。

该研究发表于《Acta Materialia》，针对多组分玻璃结晶预测难题展开工作。玻璃结晶行为在核废料固化、高性能玻璃陶瓷制备等领域具有重要意义，但由于玻璃缺乏长程有序，现有经验模型难以在多组分体系中实现可靠预测。研究人员以霞石(NaAlSiO₄)结晶为模型体系，整合实验表征、分子动力学(MD)模拟与机器学习方法，构建了结构驱动的结晶倾向预测框架，突破了传统仅依赖化学组成的局限。

关键技术方法方面，研究人员首先收集并整理了88种碱铝硼硅酸盐玻璃的实验数据集，涵盖组成、多核MAS NMR结构信息与结晶行为，其中部分为新制备未发表样品。随后采用经典分子动力学模拟构建含数千原子的玻璃结构模型，并通过MAS NMR光谱验证其可靠性。基于CLUSTER算法识别与霞石晶体结构相似的原子团簇，提出平均累积位移(MCD)描述符，并结合光碱度(OB)作为关键特征。最后使用多种机器学习分类器进行训练与验证，包括支持向量机(SVM)、随机森林(RF)、梯度提升(GB)和K近邻(KNN)，并采用重复五折交叉验证评估模型性能。

研究结果部分：

验证MD结构模型的可靠性——通过对比模拟与实验MAS NMR光谱，确认模型能够准确再现玻璃中Al、Si、B、Na、P等元素的配位环境与局部结构，仅在磷酸盐组分的中程结构上略有偏差，整体适用于结晶预测框架。

现有霞石结晶经验模型的比较——测试了霞石判别因子(ND)、亚混合物模型(P)和光碱度(OB)三种基于组成的预测指标，发现前两者在本研究的多组分体系中无法有效区分结晶与非结晶玻璃，而OB虽具一定区分能力，仍存在重叠区域。

结晶相关的结构描述符——MCD、OB、Al/Fe–O–Si键比例、Na/K配位数及D₁₀₀均显示出与结晶倾向的关联，单一描述符无法完全分离两类玻璃，但结合多个描述符可显著提高区分度。其中MCD与OB的组合表现最佳，仅有一个锂含量较高的玻璃被误分类。

机器学习分类模型——所有测试的机器学习模型在MCD与OB特征下的预测准确率均超过90%，线性SVM表现最优，达94.1%。该模型在高OB和低MCD区预测结晶倾向，在低OB和高MCD区预测非结晶倾向，决策边界简洁且可解释。

讨论与结论部分，研究人员指出，MCD作为衡量玻璃与晶体结构相似性的定量指标，与光碱度结合可显著提升结晶倾向预测的准确度。该方法不仅适用于霞石结晶体系，还可拓展至其他晶相与玻璃家族，为玻璃科学提供了一种基于结构的预测范式。这一框架有望加速稳定玻璃和功能玻璃陶瓷的设计，应用于核废料固化、光学器件及结构材料等领域。