《Marine Pollution Bulletin》：Fine-scale spatial variability, seasonal dynamics, and decadal trends of mercury contamination in Southern New England estuarine and coastal fishes
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本研究分析了2006-2024年Narragansett Bay等海域八种休闲捕捞鱼类的肌肉中总汞浓度，发现空间、季节和长期环境变化显著影响汞分布，标准化汞浓度约增长26%，提示需根据物种和体型差异优化消费建议。
大卫·L·泰勒（David L. Taylor）| 科尔比·C·彼得斯（Colby C. Peters）| 克里斯托弗·帕金斯（Christopher Parkins）| M·康纳·麦克马努斯（M. Conor McManus）
罗杰威廉姆斯大学（Roger Williams University）海洋生物学系，美国罗德岛州布里斯托尔市One Old Ferry Road，邮编02809
摘要
河口和沿海鱼类中的汞（Hg）污染对人类健康构成持续风险，因为汞具有神经毒性并可能发生生物累积。然而，暴露于汞的空间、季节性和长期变化特征尚未得到充分研究。我们在2006年至2024年期间，对从美国罗德岛州的纳拉甘西特湾（Narragansett Bay）、罗德岛海峡（Rhode Island Sound）和布洛克岛海峡（Block Island Sound）捕获的8种用于休闲垂钓的鱼类（共3186条）的肌肉组织中的总汞浓度进行了多尺度时空评估。为了便于跨物种比较，我们使用基于种内回归的残差值对汞浓度进行了标准化处理，这些残差值考虑了与鱼体长度相关的生物累积模式。标准化后的鱼体汞浓度在不同地点之间存在显著差异，河口中部地区的汞浓度高于离岸水域。研究还发现了明显的季节性变化，汞浓度在夏季初期至中期（6月至7月）达到峰值，随后在秋季（10月）下降。长期分析显示，在研究期间，按体型标准化的汞浓度增加了约26%，这与水温升高和营养条件的变化同时发生。汞浓度的空间、季节性和年际变化与景观组成、距离废水排放点的距离、沉积物甲基化潜力以及水柱生物地球化学过程有关，这凸显了局部微观环境过程与人为因素之间的相互作用以及这些因素对更广泛环境变化的影响。这些结果表明，基于物种平均值的鱼类消费建议可能会高估人类通过饮食摄入汞的风险。结合关于鱼体大小、捕捞地点和季节的种内信息，可以提高建议的有效性，并更好地评估河口和沿海渔业中的汞暴露风险。
引言
鱼类是高质量蛋白质和必需脂肪酸的重要食物来源，对心血管健康、神经认知功能和母婴健康都有益处（Chen等人，2022年；Noreen等人，2025年）。然而，当鱼类组织中的污染物浓度达到对人体健康构成风险的水平时，这些营养价值就会受到损害（Willett，2005年）。在这些污染物中，汞（Hg）在水生生态系统中普遍存在（美国环保署，1997年），其有机形式甲基汞（MeHg）尤其值得关注，因为它具有更高的生物可利用性和已证实的毒性（Charkiewicz等人，2025年）。急性中毒事件已证明高剂量汞暴露与严重的神经系统疾病或死亡之间存在因果关系（Hong等人，2012年）。流行病学研究还表明，长期低剂量暴露会损害儿童的认知发育，并在儿童和成人中导致神经、心血管和免疫系统缺陷（Wu等人，2024年）。这些发现强调了识别汞食物来源以及理解控制汞生物可利用性和相关人类健康风险的空间和时间变化过程的重要性。
食用受污染的鱼类和贝类是人类汞暴露的主要来源（NRC，2000年；Mahaffey，2005年）。这既是因为汞在可食用组织中的生物累积达到可能对消费者构成风险的浓度（Chen等人，2008年），也是因为人体胃肠道对其的高效吸收（Wu等人，2024年）。一旦摄入，汞会迅速分布到血液中，然后轻易穿过血脑屏障和胎盘屏障，并在敏感的目标器官中积累（Suzuki等人，1984年；Soria等人，1992年）。饮食暴露的程度取决于鱼类组织中的毒素浓度，这些浓度因物种、体型和营养级而异（Piraino和Taylor，2009年；Payne和Taylor，2010年），以及摄入的鱼类数量和频率（Taylor和Williamson，2017年）。鉴于全球和国家范围内消费的大部分野生捕捞鱼类和贝类都来自海洋生态系统（Sunderland，2007年；Sunderland等人，2018年；粮农组织，2024年），因此对河口和沿海渔业的毒理学评估对于评估饮食暴露风险至关重要。
在美国东北部，河口和沿海生态系统从大气沉降、流域传输和局部点源接收大量无机汞（Miller等人，2005年；Taylor等人，2012年；Kwon等人，2016年）。进入这些水体的大部分汞被沉积物捕获（Balcom等人，2004年），在那里它可能被硫酸盐还原细菌转化为甲基汞（Gilmour等人，1992年；Benoit等人，2003年）。由于人为输入和有利于甲基汞产生和迁移的物理化学条件（包括高有机物质和硫酸盐可用性、间歇性缺氧、活跃的微生物群落以及最佳的沉积物-水界面动力学），这些栖息地中的甲基化速率通常较高（Varekamp等人，2003年；Conaway等人，2007年；Fitzgerald等人，2007年）。这些过程在微观空间梯度上也有差异，并且会随着水温、溶解氧、营养物质可用性和初级生产力的变化而表现出明显的季节性波动（Chen等人，2008年；Monteiro等人，2016年；Chen等人，2021年）。因此，有效的汞监测计划必须结合局部生物地球化学过程和季节动态，以解释鱼类污染的时空变化及其相关的人类暴露风险。
虽然微观尺度的空间和季节过程是甲基汞动态的关键决定因素，但它们本身不足以全面描述汞循环的模式。因此，持续监测生物和环境中的汞含量对于区分短期变化和趋势以及识别对生态系统和人类健康的新兴风险至关重要。甲基汞生产和生物可利用性的长期变化往往反映了大气沉降、流域输入、土地利用方式、食物网结构和气候驱动的环境条件的持续变化（Eagles-Smith等人，2018年；Schartup等人，2019年；Janssen等人，2022年；Bencardino等人，2024年）。在新英格兰南部水域，这些问题尤为突出，因为汞的输入和生物地球化学循环受到当地人为压力和区域尺度环境变化的影响（Evers等人，2007年；Taylor等人，2012年；Chalmers等人，2014年；Buckman等人，2021年）。
本研究通过对新英格兰南部河口和沿海鱼类中的汞污染进行多尺度时空评估来满足这些研究需求。具体而言，我们：（i）量化了来自纳拉甘西特湾、罗德岛海峡和布洛克岛海峡的常见捕捞鱼类肌肉组织中的总汞浓度；（ii）根据美国环境保护署（EPA）的标准评估了种内汞浓度，以提供风险评估和管理依据；（iii）研究了汞污染的空间、季节性和十年变化与人为和环境因素的关系。空间分析考虑了景观组成和特定地点的沉积物及水文地球化学特征，而时间分析则评估了每月（5月至10月）和十年（2006–2015年，2019–2024年）的变化与年度环境因素的关系。通过将局部过程与更广泛的污染模式相结合，本研究揭示了鱼类汞生物累积的机制，并为评估长期趋势提供了框架，这对生态系统监测和公共卫生政策具有直接意义。
鱼类采集、处理和保存
本研究的目标鱼类包括蓝鱼（Pomatomus saltatrix）、条纹鲈鱼（Morone saxatilis）、塔托格鱼（Tautoga onitis）、弱鱼（Cynoscion regalis）、黑海鲈鱼（Centropristis striata）、狭嘴鱼（Stenotomus chrysops）、夏季比目鱼（Paralichthys dentatus）和冬季比目鱼（Pseudopleuronectes americanus）。选择这些物种是因为它们在过去十年中新英格兰南部休闲垂钓捕获的鱼类中数量占比超过70%（NMFS，2026年）
鱼类中的汞浓度与物种、体型和消费建议标准的关系
共分析了3186条属于8个目标物种的鱼类个体的肌肉组织中的总汞浓度。其中，1117条个体的体型超过了休闲捕捞的最低法定尺寸（表1；RIDEM，2026a）。所有样本的总汞浓度范围为0.01至0.91 ppm（表1），不同法定尺寸个体之间的汞浓度存在明显差异（表2；图2）。蓝鱼和条纹鲈鱼的平均汞浓度最高（0.32–0.35 ppm）
结论：在鱼类汞污染的空间和时间变化背景下重新评估鱼类消费建议
本研究通过结合种内生物累积模式与微观尺度的空间、季节性和十年变化，全面评估了纳拉甘西特湾及邻近沿海水域中8种重要休闲捕捞鱼类中的汞污染情况。汞浓度与体型、营养级、栖息地利用、季节和长期环境变化呈可预测的相关性。处于较高营养级的物种，包括蓝鱼和条纹鲈鱼，表现出最高的汞浓度
CRediT作者贡献声明
大卫·L·泰勒（David L. Taylor）：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、验证、监督、软件使用、项目管理、方法论设计、研究实施、资金获取、数据分析、概念构思。
科尔比·C·彼得斯（Colby C. Peters）：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、数据验证、方法论设计、研究实施、数据分析。
克里斯托弗·帕金斯（Christopher Parkins）：撰写 – 审稿与编辑、资源协调、方法论设计、研究实施、数据管理。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的研究工作。
致谢
我们感谢罗德岛州环境管理部门（Rhode Island Department of Environmental Management）的S. Olszewski和T. Angell、罗杰威廉姆斯大学（Roger Williams University）的B. Bourque、F. Morrissey以及众多本科生研究助理在样本采集和准备方面的辛勤工作。本项目得到了罗杰威廉姆斯大学基金会（Roger Williams University Foundation）的学术促进奖（Promote Scholarship Award）、罗德岛州休闲钓鱼发展补助金（Rhode Island Recreational Fishing Advancement Grant）的支持。
