利用时间层次化的PCA-APCS-HBM模型对渤海湾沉积物中重金属的动态来源进行分配

《Marine Pollution Bulletin》：Dynamic source apportionment of heavy metals in Bohai Bay sediments using a temporally hierarchical PCA-APCS-HBM model

本研究2018-2023年采集天津海岸带沉积物样本，分析汞、铜、铅、镉、铬、砷、锌七种重金属的空间分布与时间演变规律，通过PCA-APCS-HBM模型揭示工业/历史农业源为主要贡献源，汞贡献率达68.1%，时空异质性显著，提出动态多源协同治理策略。

　　

王秋莲|韩龙|韩彤|付振超|李泽莉|丁涵

天津生态环境监测中心，中国天津市，300191

摘要

本研究调查了渤海天津沿海地区的重金属污染情况。2018年至2023年间每年采集沉积物样本，并测定了七种重金属（汞（Hg）、铜（Cu）、铅（Pb）、镉（Cd）、铬（Cr）、砷（As）和锌（Zn）的含量。采用分层贝叶斯受体模型（PCA-APCS-HBM）结合统计分析方法，揭示了这些重金属的空间分布、年际变化趋势及动态来源贡献。

研究结果表明，中部-北部地区的重金属含量高于南部地区。汞（Hg）和锌（Zn）在永定-新河河口附近富集，而铜（Cu）在海河河口附近含量较高，这可能表明存在局部性的陆地污染输入。从时间上看，汞（Hg）和铬（Cr）的含量总体呈下降趋势，砷（As）和铅（Pb）在2021年达到峰值，镉（Cd）在2018年后含量保持较低水平，铜（Cu）和锌（Zn）则呈现小幅波动。

源解析表明，工业活动及历史农业活动是铬（Cr）的主要污染来源。铜（Cu）和砷（As）的来源贡献最初有所减少，随后又有所增加。特定工业源对汞（Hg）和镉（Cd）的贡献程度各不相同，其中汞（Hg）在2021年的贡献占比达到68.1%，与含量峰值一致。所有金属的非河流来源（如历史大气沉降）的贡献持续增加。

研究结果表明，重金属污染是由多种动态来源及空间水动力过程共同作用的结果，因此需要采取综合性的时空管理和源头针对性控制策略。所开发的动态源解析框架为海湾环境的精准污染控制提供了科学依据。

引言

随着全球工业化和城市化的加速，大量重金属通过河流输入、大气沉降和直接排放进入沿海水域。这些污染物在沉积物中积累，对海洋生物产生毒性影响，并通过食物链威胁人类健康（Bosch等，2016；Brennecke等，2016；Fulke等，2024；H?der等，2020；Islam等，2015；Jung等，2023）。海洋沉积物既是重金属等污染物的主要“汇”，也可能是其“次级来源”，其环境质量直接关系到沿海生态系统的健康与安全（Guan等，2025；Liang等，2025；Tian等，2020）。因此，准确识别沉积物中的重金属来源并量化其贡献程度是有效污染控制和生态风险评估的科学前提。

目前有多种受体模型用于污染物来源解析。正交矩阵分解（PMF）和非负矩阵分解（NMF）等方法已被广泛应用于多种污染物的来源识别（Leng等，2019；Liang等，2017；Polissar等，2001；Suzuki等，2021）。然而，这些方法依赖非凸优化程序进行参数估计，容易陷入局部最优解，从而引入模型结果的不确定性（Geladi等，1998；Lin，2007；Yakovleva等，1999）。相比之下，基于主成分分析-绝对主成分得分（PCA-APCS）的源解析模型采用凸优化方法，能保证全局最优解，通常获得更可靠的源解析结果（Thurston和Spengler，1985）。在该框架下，传统的多元线性回归方法（PCA-APCS-MLR）已成功应用于水、空气和沉积物等环境介质中的污染源识别（Cao等，2025；Lv等，2024；Mi等，2026；Zhou等，2007）。然而，MLR方法对数据和误差结构的假设较为严格，当应用于具有高时空变异性、较大不确定性及样本量有限的复杂环境数据集时，其可靠性可能受到挑战。

将分层贝叶斯模型（HBM）与PCA-APCS框架结合（PCA-APCS-HBM）提供了一种新的解决方法。在贝叶斯统计框架下，该方法能够综合考虑数据、参数及模型本身的不确定性，从而更好地适应不同的数据质量。HBM的灵活分层参数结构有助于揭示污染源贡献的时空动态变化（Clark和Johnston，2011；Clark，2005）。本研究利用HBM的这一特性构建了包含年度分层参数的模型，通过年度参数结构量化不同污染源的年际变化，同时考虑沉积物中重金属的多年分布特征，从而更精确地描述污染源贡献的动态演变。

天津沿海水域位于渤海西部，是中国重要的工业和港口集群所在地。长期密集的人类活动（包括化工制造、冶金、港口运营、航运及历史农业排放）导致该地区沉积物受到严重重金属污染（Gao和Chen，2012；Liu等，2023；Peng等，2025；Zeng等，2022）。尽管已有研究探讨了天津沿海地区重金属的空间分布和潜在来源，但大多采用相关性分析或PCA等传统定性或半定量方法（Gao和Chen，2012；Gao等，2026；Pekey等，2004；Zhu等，2017）。基于长期稀疏监测数据的污染源贡献定量评估仍存在不足（Jang等，2025；Krzysko等，2024）。特别是，尚未对该区域应用PCA-APCS-HBM模型进行源解析，也未对主要重金属污染源的年际变化进行定量研究。

因此，本研究聚焦于天津沿海海洋沉积物。2018年至2023年间连续采集沉积物样本，并测定了七种重金属的含量。首先使用PCA初步识别主要污染源类型，随后应用PCA-APCS-MLR和PCA-APCS-HBM模型进行定量源解析。经比较评估后，选择PCA-APCS-HBM模型（包含年度分层参数，结果更可靠）。基于该模型，阐明了不同污染源对每种重金属年际贡献的变化模式。本研究的目标是：（1）为天津沿海地区重金属污染的动态源解析提供更可靠的方法框架；（2）揭示研究区域内重金属来源贡献的时空演变趋势；（3）识别当前阶段需要优先管理的重点污染源和重金属元素，为区域海洋环境的精准治理和风险管理提供科学支持。

研究区域

渤海西部是一个半封闭的海湾，平均流速较慢，接纳多条河流汇入。它是华北地区地表径流进入渤海的主要通道（Gao等，2026；Peng等，2025）。天津沿海区域面积约为2146平方公里，海岸线长度约153公里（图1）。该区域接收了大部分来自海河的河流径流

重金属的空间分布

基于多年海洋沉积物中重金属的平均含量，采用空间克里金插值方法分析了其空间分布。如图2所示，沉积物中各种重金属的空间分布存在显著异质性。

渤海北部永定-新河河口附近的汞（Hg）和锌（Zn）含量较高，这表明这些重金属可能直接受到陆地活动的影响

结论

本研究系统分析了2018年至2023年间天津沿海沉积物中重金属的空间分布、年际变化及来源贡献。主要结论如下：

从空间上看，中部-北部地区的重金属含量高于南部地区，这主要受陆地污染输入和水动力差异的影响。汞（Hg）和锌（Zn）的高含量区域主要分布在

作者贡献声明

王秋莲：研究、概念构建。韩龙：研究、数据整理、概念构建。韩彤：数据可视化、正式分析。付振超：数据可视化、正式分析。李泽莉：数据可视化。丁涵：写作——审稿与编辑、初稿撰写、软件使用、方法论研究、概念构建。

利益冲突声明

作者声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了“天津生态环境监测中心自主创新项目”的支持。