《Marine Pollution Bulletin》：Summer melt and human activities drive organic contaminant dynamics in surface waters of a Northern Antarctic Peninsula fjord
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南极阿德利湾表层水中持久性有机污染物（POPs）和多环芳烃（PAHs）的时空变化及驱动机制研究。通过悬浮颗粒物（SPM）和半渗透膜装置（SPMD）采样分析，发现POPs浓度在2022/23年最高，2020年最低，主要受气候变暖引发的冰川融化次生释放及夏季浮游生物耦合作用影响；PAHs峰值与2022/23年当地人类活动加剧相关，如科研站运营和旅游业扩张。研究揭示了POPs和PAHs时空分异规律及其驱动因素差异，强调需持续监测区分气候效应与人类活动影响。
阿曼达·C·索萨（Amanda C. Souza）|塔蒂安·康比（Tatiane Combi）|萨蒂·塔尼古奇（Satie Taniguchi）|埃莉萨贝特·S·布拉加（Elisabete S. Braga）|维托尔·G·基奥齐尼（Vitor G. Chiozzini）|塞萨尔·C·马丁斯（César C. Martins）|拉斐尔·A·洛伦索（Rafael A. Louren?o）
圣保罗大学海洋研究所，海洋学广场（Pra?a do Oceanográfico），191号，05508-900，圣保罗，SP，巴西
摘要
历史上，南极洲一直是通过大气和海洋传播的有机污染物的汇。然而，冰川加速融化使得冰冻圈成为这些污染物的二次来源，将长期积累的化合物重新释放到沿海水域中。同时，该地区还面临着来自研究站和旅游业的日益增加的人类活动。本研究评估了南极半岛北部Admiralty湾表层水中持久性有机污染物（POPs）和多环芳烃（PAHs）的存在及其时间变化情况。采样工作在三个南半球夏季进行：2020年1月、2022/23年和2023/24年。通过分析悬浮颗粒物（SPM）和半透膜装置（SPMDs），我们旨在了解环境因素如何影响这些污染物的再释放，并区分局部人为排放与气候驱动的二次来源。结果显示年际间存在显著差异。所有化合物的最高浓度出现在2022/23年；而2020年1月观察到的最低浓度可能是因为融水脉冲提前冲走了采样前的污染物。不同污染物群体具有不同的驱动因素。夏季，由于二次再释放和“生物耦合”作用（高浮游植物生产力有效清除这些疏水化合物），POPs浓度增加；相反，SPM中PAHs浓度的峰值以及被动采样器中的高生物可利用性与当地人类活动增加的时期密切相关。这些不同行为突显了持续监测的必要性，以便区分气候驱动的再排放和直接的人为影响，这对于预测未来的污染情景和指导南极沿海地区的环境管理至关重要。
引言
南极洲正经历快速升温，这可能显著影响有机污染物的循环（Mulvaney等人，2012年；Naughten等人，2023年）。历史上作为污染物储存库的冰冻圈（如冰川、积雪和永久冻土）如今正在加速融化，这些储存库可能转变为二次污染源，将长期积累的污染物重新释放到水柱和大气中（Muir等人，2025年）。与此同时，随着科研站扩张和旅游业及渔业的发展，人类活动在该地区的强度也在增加，从而复杂化了环境质量的评估（Bargagli和Rota，2024年）。
气候季节性在南极沿海地区的污染物循环中起着关键作用（Iriarte等人，2023年）。通常情况下，冬季低温和广泛的海冰有助于污染物的滞留和大气沉降（Kern等人，2016年；Lohmann等人，2011年）；而夏季较高的温度虽然促进了挥发（Martellini等人，2017年），但也触发了融化过程，将积累的污染物释放到海洋环境中（Cipro等人，2017年；Potapowicz等人，2022年；Casal等人，2018年）。在气候变化背景下，这种污染物滞留与释放之间的季节性平衡可能会发生显著变化。
南极半岛沿海环境中持久性有机污染物（POPs）和多环芳烃（PAHs）的分布已有充分记录。POPs的存在主要归因于长距离大气传输（LRAT）、海洋环流以及通过迁徙物种的生物传输（Cabrerizo等人，2012年；Combi等人，2017年；Costa等人，2024年；Gao等人，2018年；Hao等人，2019年；Montone等人，2001年）。对于PAHs而言，尽管它们的传输机制相似，但其存在也与多种局部来源相关，包括人为活动（如柴油发电、废物焚烧和船舶交通（Casal等人，2018年；Dauner等人，2015年；Potapowicz等人，2022年；Szopińska等人，2019年；Vodopivez等人，2021年），以及来自当地煤层侵蚀和土壤有机物降解的自然贡献（Cabrerizo等人，2016年；Casal等人，2018年；Sutilli等人，2019年；Szopińska等人，2019年）。控制这些物质在表层水中释放及其后续动态的具体过程仍需进一步研究。
有机污染物的分配行为对其在海洋环境中的传输和生物可利用性起着决定性作用。一旦释放到水柱中，这些疏水化合物倾向于吸附在悬浮颗粒物（SPM）上，随后可能被洋流携带或沉积在沉积物中（Johansen等人，2021年；Pouch等人，2021年）。然而，SPM在南极沿海环境中仍是一个相对较少被研究的介质，需要注意的是，尽管浓度较低，这些化合物也存在于溶解相中，尤其是较轻且疏水性较低的化合物（Johansen等人，2021年；Pouch等人，2021年）。
由于有机污染物的溶解度低且浓度极低，监测南极水域中的溶解相具有挑战性，这需要大量的采样量。此外，偏远和极端的环境条件也给采样带来了物流上的限制（Gao等人，2018年）。
半透膜装置（SPMDs）由填充有三油精的低密度聚乙烯管组成，通过水-脂质分配作用积累污染物，并能测定时间积分浓度（Fontenelle等人，2019年；Louren?o等人，2015年）。这种方法特别适用于浓缩生物可利用部分，这对于检测微量污染物至关重要（Durell等人，2006年；Fontenelle等人，2019年）。尽管有这些优势，但在南极水域中使用被动采样器仍然不常见（Gao等人，2018年；Yao等人，2016年）。
为了更好地了解南极沿海系统的污染物动态，本研究评估了南极半岛北部Admiralty湾表层水中持久性有机污染物（PAHs和POPs）的时间变化情况。具体目标包括：(i)评估三个南半球夏季（2020年、2022/23年和2023/24年）期间SPM和SPMDs中污染物浓度的年际和季节性波动；(ii)研究温度、盐度和生物生产力等环境因素对这些化合物再释放和分配的影响；(iii)区分局部人为活动和气候驱动的二次来源对南极沿海环境污染的影响。鉴于南极洲缺乏大型工业中心和大规模城市化，我们假设环境梯度是导致这些污染物从早夏到晚夏时间变化的主要因素。
研究区域和采样
Admiralty湾位于南极半岛北部的King George岛（南设得兰群岛）上（图1），是一个类似峡湾的系统，面积达131平方公里，深度可达600米，与Bransfield海峡相连（Campos等人，2013年；Rakusa-Suszczewski，1980年）。湾内的水动力受潮汐、风力作用以及与Bransfield海峡的水交换影响，估计停留时间为147小时（Robakiewicz和Rakusa-Suszczewski，1999年；Zhou等人，2020年）。
南极半岛北部Admiralty湾表层水中持久性污染物的三年评估
2020年、2022/23年和2023/24年，SPM中总多氯联苯（PCBs）的浓度分别为1.44至6.84 ng/g（2.58 ± 1.52 ng/g）、4.84至80.8 ng/g（30.8 ± 20.1 ng/g）以及< LQ至155.9 ng/g（18.7 ± 22.9 ng/g）。这三年的数据在统计上存在差异（Kruskal–Wallis检验，p值<0.01；Dunn的事后检验确定了组间差异），浓度趋势为：2022/23年 > 2023/24年 > 2020年（图2）。SPMD在2022/23年的浓度也较高。
结论
尽管Admiralty湾中有机污染物的命运和传输受到气候驱动的环境过程与日益加剧的人为压力之间的复杂相互作用的影响，但最初假设环境梯度是时间变化的主要驱动因素仅得到了部分验证。POPs的分布确实遵循这一模式，受冰冻圈的二次再释放和生物耦合作用的影响；然而，PAHs的动态表明局部人为活动也起到了重要作用。
CRediT作者贡献声明
阿曼达·C·索萨（Amanda C. Souza）：撰写初稿、方法论制定、数据分析、概念构建。塔蒂安·康比（Tatiane Combi）：撰写、审稿与编辑、数据可视化、监督。萨蒂·塔尼古奇（Satie Taniguchi）：撰写、审稿与编辑、方法论制定、数据分析。埃莉萨贝特·S·布拉加（Elisabete S. Braga）：撰写、审稿与编辑、数据可视化。维托尔·G·基奥齐尼（Vitor G. Chiozzini）：撰写、审稿与编辑、数据可视化、方法论制定。塞萨尔·C·马丁斯（César C. Martins）：撰写、审稿与编辑、项目管理、资金申请。拉斐尔·A.（Rafael A.）：
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了巴西南极计划（PROANTAR）、国家科学技术发展委员会（CNPq，编号442692/2018-8、440884/2023-3、408074/2023-0）的支持。A.C. Souza感谢圣保罗州研究基金会（FAPESP，编号20/15701-8）提供的博士学位奖学金。CNPq还为RAL（项目编号305415/2023-9）提供了研究资助。作者感谢巴西Ferraz南极站的工作人员A.J.M. Almeida、B.M.T. Sot?o Neto和G.V. Lube的支持。
