随着便携式电子设备和电动汽车对高能量密度电池需求的增长，锂金属电池（LMBs）因其出色的理论容量（3,860 mAh g-1）和极低的电极电位（-3.04 V vs. SHE）而成为下一代储能技术的领先候选者[1],[2],[3],[4],[5]。然而，锂金属负极存在不可控制的枝晶形成、显著的体积波动以及在循环过程中不稳定的固体电解质界面（SEI）层的发展[6],[7],[8],[9]。这些现象不仅增加了内部短路和安全故障的风险，还加速了锂和电解质的不可逆消耗，从而降低了循环寿命和库仑效率[10],[11],[12]。为了克服这些挑战，人们探索了多种方法，包括电解质配方、人工SEI工程以及设计三维支架以促进均匀的锂沉积[13],[14],[15]。
多孔碳材料具有高电导率、可调的孔结构和大表面积，被广泛用作3D载体以抑制枝晶生长并提高电极性能[16],[17],[18],[19],[20]。特别是，来源于生物质的多孔碳具有无模板合成、成本效益和环境可持续性的优点，其可调的孔径分布有助于离子传输、缓冲体积变化并促进均匀的锂沉积[21],[22],[23],[24]。然而，纯碳表面的亲锂性往往导致锂成核不均匀和随后的枝晶扩展[25],[26],[27]。近年来，极性金属氧化物因其能够提高锂金属负极的性能而受到广泛关注。这些材料在促进均匀锂沉积和抑制枝晶形成方面具有显著优势，从而显著提高了锂金属电池的循环稳定性和安全性。其中，二氧化锰（MnO2）由于其优异的亲锂性、稳定的化学结构和低成本，成为锂金属负极的非常有前途的材料。MnO2表面的丰富Mn-O键能够强烈吸附Li+离子，有效降低成核过电位并促进均匀锂沉积，从而抑制枝晶生长。与其他金属氧化物（如ZnO和CuO）相比，MnO2由于其强的锂亲和力和化学稳定性，保持了更好的结构完整性，促进了锂离子的高效迁移和均匀沉积。MnO2可以通过简单的水热或浸渍方法轻松与碳材料结合，进一步增强其电化学性能和界面稳定性，使其成为保护锂金属负极的理想候选材料。然而，MnO2的低电导率限制了其在大容量锂金属电池中的应用[28],[29],[30],[31],[32],[33]。
在这里，通过逐步用MnO2纳米针和Ag纳米颗粒修饰，将天然来源的丝基多孔碳（SC）合理地工程化为极性导电的三维复合载体（Ag/MnO2@SC）。来源于生物质 olan SC提供了一个柔性的、相互连接的微/介孔框架，具有超高的比表面积，为锂提供了充足的空间并有效缓冲了体积应力。在SC骨架上原位生长的MnO2纳米针引入了密集的亲锂位点并增加了表面粗糙度，以调节锂成核。同时，光化学沉积的Ag纳米颗粒形成了连续的导电网络，弥补了MnO2固有的低电导率。此外，Ag纳米颗粒通过促进快速电子传输和提供催化活性位点，改善了锂离子的氧化还原动力学，促进了可逆的锂沉积/剥离。与之前报道的MnO2修饰的碳载体或Ag改性的导电框架相比，这种集成结构同时提供了来自MnO2的强极性吸附和来自Ag的高电导率和催化活性，从而实现了更均匀的锂成核、更快的电荷传输动力学和增强的界面稳定性[34],[35]。导电和催化活性Ag与极性MnO2的协同集成产生了一种多功能载体，促进了均匀的锂成核和沉积，同时稳定了固体-电解质界面（SEI）。这一设计通过全面的结构、界面和电化学分析以及原位显微镜验证，有效抑制了枝晶生长并提高了电极稳定性。重要的是，整个制备过程——生物质碳化、水热MnO2生长和溶液/光化学Ag沉积——是可扩展的、低温的，并且与传统的电极制造方法兼容。通过结合可持续性、可制造性和内在的安全性改进，这项工作推动了高性能锂金属电池的实际应用。
