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本文报道了一种基于硅环面结构的新型超表面，该结构通过引入纳米槽破坏对称性，从而支持源于连续束缚态的高品质因子谐振，实现了对电偶极、环偶极等多极矩模式的选择性激发，并显著增强了三次谐波产生。该研究不仅为操控线性光学响应提供了新平台，还通过设计二维手性结构，在非手性线性光激发下实现了圆偏振三次谐波的生成，为非线性纳米光子学器件设计开辟了全新途径。
在纳米光子学的舞台上，科学家们一直在努力“雕刻”光与物质的相互作用。其中，由电偶极和磁偶极主导的多极矩共振，构成了众多光学现象的基础。然而，一种更为神秘的角色——环偶极，其激发和利用却充满挑战。环偶极可以被想象为沿着一个“甜甜圈”（环面）流动的电流，这种特殊的电磁模式因其“暗模式”特性，能够实现极强的场局域和增强效应，是高效非线性光学的理想候选者。虽然通过精心设计的金属结构已在微波和太赫兹频段实现了环偶极激发，但在介电纳米结构，尤其是在光学波段，能直观支持环偶极共振的环面结构本身，却鲜有探索。此外，如何基于环面的独特拓扑结构，实现从线性到非线性光学的全面操控，并进一步通过结构对称性设计来调控非线性辐射的偏振态，是当前研究面临的关键问题。
为此，发表于《Nanoscale》的这项研究，通过数值模拟首次系统性地探索了硅基环面超表面的潜力。研究人员设计了带有纳米槽的硅环面单元结构，该结构天然支持与连续束缚态相关的高品质因子谐振，并成功激发了包括电偶极、环偶极、磁四极子和磁偶极在内的多种多极矩模式。更重要的是，通过打破面内镜像对称性，他们构建了二维手性环面超表面，在线性偏振光泵浦下，实现了向特定衍射通道发射的、椭圆偏振的三次谐波，为基于结构对称性和拓扑特性的非线性光操控提供了全新范式。
为开展研究，作者主要运用了以下关键技术方法：1. 基于COMSOL Multiphysics的有限元本征模式模拟，用以分析环面结构在无横向相位延迟情况下的内在谐振特性，包括谐振波长和品质因子计算。2. 多极矩分解分析，用于阐明观察到的共振模式（如电偶极、环偶极、磁四极子等）的物理本质。3. 基于无泵浦消耗近似的频域非线性光学模拟，该两步法首先模拟基本频率下的场分布，再将其作为非线性偏振源计算三次谐波辐射。4. 衍射分析，由于超表面周期大于三次谐波波长，谐波信号可耦合至多个衍射级次，研究对不同衍射级的功率分布进行了计算。5. 偏振态分析，通过计算偏振椭圆率和偏振椭圆，定量表征了三次谐波信号的偏振特性。
结果与讨论
支持准BIC谐振的环面超表面
研究首先分析了在玻璃基底上、带有非对称分布纳米槽的硅环面单元结构。本征模式模拟表明，该结构支持四个低阶谐振模式，其品质因子随纳米槽数量减少而增加，呈现出准连续束缚态特性。其中，在约1107纳米波长处观察到一个清晰的环偶极共振，其磁场矢量呈现旋转分布，并伴有高达300倍的场增强。另一个位于1109纳米处的磁四极子共振则表现出最高的品质因子和约1000倍的场增强。这些强场局域效应预示了增强非线性效应的巨大潜力。
环面超表面中的增强三次谐波生成
线性透射谱和多极矩分解分析揭示了纳米槽诱导的各向异性使得不同多极矩模式能被特定偏振光选择性激发。非线性模拟结果显示，在TD和MQ-X模式处，三次谐波产生被显著共振增强。MQ-X模式下的三次谐波强度是TD模式的2倍以上。由于结构的各向异性，产生的三次谐波信号不均匀地耦合到不同的衍射级次中，例如，在反射中，(-1, 0)级次的TD模式三次谐波信号比(1, 0)级次强约11%，显示出通过结构对称性调控非线性生成衍射效率的灵活性。
手性环面超表面
通过打破面内镜像对称性，即构建二维手性结构（通过设置相邻纳米槽间的角度差Δθ ≠ 0），研究人员实现了手性光学响应。模拟的圆偏振透射谱和圆二色谱清晰显示，在Δθ = 2°时，在1101纳米和1104.5纳米附近出现了两个尖锐的手性共振峰。透射圆二色性明确表明了该手性环面超表面与圆偏振光相互作用时具有本征的手性选择性。改变Δθ的符号可翻转系统的光学手性响应，而当Δθ接近0时，圆二色性消失，对应着手性连续束缚态。
手性环面超表面中的三次谐波
在线性偏振光泵浦下，手性环面超表面在两个手性共振模式处也产生了显著增强的三次谐波。与线性响应类似，三次谐波信号的衍射效率分布在反射和透射通道中均呈现不对称性。例如，在透射中，模式1下的(-1, 1)级次三次谐波强度比(1, -1)级次强38%。最引人注目的是，在线性偏振泵浦下，从手性环面超表面发射的三次谐波信号呈现出椭圆偏振态。例如，在反射的(0, -1)和(-1, 0)衍射级次，其椭圆率分别达到29°和32°，实现了从线偏振泵浦光到椭圆偏振谐波的有效转换。
结论与讨论
本研究表明，具有对称性破缺的硅环面超表面能够支持一系列与连续束缚态相关的谐振模式，在近红外波段识别出了电偶极、环偶极、磁四极子和磁偶极等多极矩。纳米槽的引入提供了光学各向异性，使得高Q值的准BIC共振能被偏振选择性地激发，并导致了共振介导的增强三次谐波产生。尤其重要的是，通过打破面内镜像对称性，在二维手性超表面中实现了与环偶极和磁四极子模式相关的两个强手性共振，并伴有依赖于手性的场增强效应。在共振的线性偏振光泵浦下，该手性超表面发射出椭圆偏振的三次谐波信号，且其在不同衍射通道间的效率分布受单元结构内局域场对称性的控制。
这项工作的重要意义在于，它首次系统地将环面结构的独特拓扑特性、高Q值连续束缚态谐振、多极矩操控以及手性光学响应有机结合在一起。研究不仅证实了环面结构作为激发和利用环偶极等复杂多极矩的有效平台，更重要的是，展示了通过几何对称性设计，可以在非线性光学过程中实现对谐波信号的衍射效率和偏振态的双重精密调控。这为开发新型非线性纳米光子器件，如高效频率转换器、手性光源和偏振敏感探测器等，提供了全新的设计思路和坚实的理论基础。
