《Journal of Luminescence》：Polarization of excitons and trions in magnetic-semiconductor van der Waals heterostructures driven by spin-selective charge transfer
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本研究提出了一种理论模型，分析磁近场效应在过渡金属二硫属化物单层中调控valley伪自旋的作用。通过自洽分析不同偏振激光激发下激子与激子对的发光偏振差异，揭示了自旋依赖的层间电荷转移机制，并探讨了电子隧穿时间与发光寿命比例的影响。实验表明，多层异质结可实现PL偏振符号的激光激发调控，为自旋 valley 伪自旋控制提供了新方法。
V.N. 曼采维奇 | D.A. 弗罗洛夫 | N.S. 马斯洛娃 | I.D. 科普钦斯基 | P.I. 阿尔谢耶夫 | N.S. 阿维尔基耶夫
俄罗斯莫斯科洛蒙诺索夫国立大学，邮编119991
摘要
在范德瓦尔斯异质结构中，磁半导体界面为研究和操控自旋及谷自由度提供了独特的机会。本文通过对过渡金属硫属化合物单层材料中的谷伪自旋控制进行理论分析，首次提出了在不同偏振激光激发下激子和三重态光致发光（PL）极化强度存在显著差异的自洽解释，并将其归因于自旋依赖的层间电荷转移。电子隧穿时间尺度与激子和三重态辐射寿命的比值起着重要作用。文中还讨论了在圆偏振激光激发下，由于磁单层与半导体单层之间的有效电子隧穿作用而导致的PL极化方向改变的机制。这意味着可以通过自旋选择性的电荷转移实现对多层异质结构中激子和三重态行为的远距离操控。这些研究成果标志着在多层结构中控制自旋及谷伪自旋方面取得了重要进展。
引言
近年来，由多种二维层状材料构成的范德瓦尔斯异质结构[1][2]已成为未来超快低功耗电子学和自旋电子学器件的潜在构建模块。第一代“金属”自旋电子学与磁性和交换相互作用相关，已在实际应用中取得成功，典型的例子是广泛用于硬盘的巨磁阻效应[3]。第二代半导体自旋电子学则侧重于基于自旋-轨道相互作用的现象，这种相互作用能够将粒子运动与其自旋状态耦合，这对于许多实用应用至关重要[4]。在传统半导体材料中，自旋-轨道相互作用较弱，因此自旋电子学领域的最新研究主要集中在两个方向：一是开发具有更强自旋-轨道相互作用的新半导体（如过渡金属硫属化合物[TMDs] [5]和拓扑绝缘体[6][7]，这些材料可以实现自旋的电生成与操控；二是基于交换相互作用的新自旋现象[8][9][10]。我们的工作属于第一个方向。
在这一背景下，二维磁体的发现为完全基于范德瓦尔斯力的自旋电子学领域带来了重大突破[11][12][13]。二维范德瓦尔斯晶体中磁性的出现，结合其丰富的电子和光学性质，为二维磁性、磁电和磁光应用开辟了广泛的可能性[13][14]。此外，基于TMD的异质结构为研究激子和三重态物理提供了理想的平台。巨大的激子结合能使得在具有较大带隙的二维材料中形成激子绝缘体相成为可能[15][16]。在WSe?[17]中已经证明了拓扑激子绝缘体相能够抵抗面内应变。此外，外部磁场可以有效地调节二维层状系统中的激子态[18]。2017年初，首次在Cr?Ge?Te?（金属）[19]和CrI?（半导体）[20][21]（理论上预测的单层和双层极限）中观察到了长程磁序现象。通过分子束外延生长FePS?[22][23][24]、VSe?[23][24]、MnSe?[24][25]、Fe?GeTe?[25]和CrX?Te[26]（其中X=Si、Ge、I）[27]等材料，也获得了许多其他二维磁序的实例。后来，通过电场在CrI?双层中实现了磁序的控制[11]，在接近铁磁转变的固定磁场下实现了反铁磁态与铁磁态之间的电压调控切换。
将磁性材料与光学活性TMD结合，有望将TMD的手性光学选择规则和自旋-谷锁定特性与磁体固有的高度关联且对外场响应的长程有序结构相结合[26][27][28]。基于TMD和磁性材料的异质结构为开发低能耗、可磁调控的量子器件提供了坚实基础，从而弥合了瞬态谷电子学现象与实际非易失性应用之间的差距。例如，基于反铁磁体的异质结构的操作温度目前受奈尔温度限制，但表面电荷转移机制和开关场的降低具有普遍性[29]。到目前为止，单层TMD与范德瓦尔斯铁磁体之间的近邻效应主要表现为谷塞曼分裂增强和/或光致发光（PL）强度的改变[27][30]。即使在零外加磁场下，由于二维磁性材料的自发磁化，这些现象也能观察到[31][32]。最近的研究表明，磁近邻效应涉及相邻TMD层与二维磁性材料之间的自旋选择性电荷转移，导致PL强度的偏振变化，例如在WSe?/CrI?[33][34][35][36]、MoSe?/CrBr?[35][36]、MoSe?/Cr?Ge?Te?[35][36]和MoSe?/CrI?[37]等异质结构中。在由双层TMD和二维磁性层组成的更复杂系统中也观察到了类似效应[37][38]或含有六方氮化硼中间层的结构[38]。在所有这些异质结构中，二维磁性导带的强自旋极化会导致电子从TMD层隧穿到磁性层时的自旋依赖性层间电荷转移。这种自旋依赖的非辐射衰减过程导致TMD光致发光强度的谷依赖性减弱，从而增强了与激子和三重态复合相关的PL圆偏振程度。尽管有大量实验数据，但目前尚未提出能够统一描述这些现象的完整理论模型。现有的讨论仅定性地描述了自旋依赖性电荷转移在异质结构中准粒子复杂动力学中的作用。
在本文中，我们提出了一个通用理论，完美地描述了由TMD层和二维磁性层构成的范德瓦尔斯异质结构中激子和三重态PL圆偏振的特性。该模型能够微观分析多层异质结构中激子和三重态行为的远距离操控问题，涵盖了准粒子复杂动力学的所有重要因素，并使用实验测量得到的参数进行计算。在我们的模型中，残留在TMD层中的电子的自旋极化是由于有效自旋依赖性隧穿进入二维磁性层后发生的非辐射复合过程。所发展的理论描述具有普遍性，可应用于具有类似结构的各种半导体异质结构。
理论模型
虽然本文的灵感来源于相关实验[34][36][37]，但我们并不局限于特定的二维磁半导体异质结构设计。我们考虑了图1所示的模型系统。模型推广的可能性将在后续章节中讨论。所考虑模型的主要特点是二维半导体（TMD）与二维磁性层（铁磁或反铁磁）[34][35][36][37]之间形成的范德瓦尔斯界面。
激子和三重态光致发光极化
首先分析在线性偏振光激发下且忽略激子-激子相互作用时的情况。在低激子密度实验中，可以忽略激子-激子散射[48][49][50]。在这种情况下，被激发的是具有平面波矢k的能量为εk的未极化非平衡二维电子。这种情况下，激子和三重态PL圆偏振的特性由某些参数决定...
结论
我们提出了一个通用理论模型，该模型利用磁性单层的磁近邻效应，实现了对过渡金属硫属化合物单层中谷伪自旋的控制。在该模型中，我们仔细分析了在不同偏振激光激发下激子和三重态极化强度的显著差异，并证明了自旋依赖的层间电荷转移在形成自旋极化中的作用...
作者声明
作者声明没有竞争利益和利益冲突。
弗拉基米尔·曼采维奇、德米特里·弗罗洛夫、娜塔莉娅·马斯洛娃、伊利亚·科普钦斯基、彼得·阿尔谢耶夫、尼基塔·阿维尔基耶夫
CRediT作者贡献声明
V.N. 曼采维奇：撰写原始草案、可视化处理、验证、项目监督、研究设计、概念构建。
D.A. 弗罗洛夫：软件开发、数据分析、形式化分析。
N.S. 马斯洛娃：可视化处理、验证、监督、概念构建。
I.D. 科普钦斯基：软件开发、形式化分析。
P.I. 阿尔谢耶夫：可视化处理、验证、监督、概念构建。
N.S. 阿维尔基耶夫：可视化处理、验证、监督、概念构建。
利益冲突声明
作者声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文的研究工作。
致谢
本工作得到了俄罗斯科学基金会的财政支持（项目编号：25-12-00093），该项目涉及激子和三重态PL极化的模型构建与分析以及激子-激子相互作用的研究。V.N.曼采维奇和D.A.弗罗洛夫还感谢基金会对理论物理和数学基础研究的支持。同时，我们也感谢I.V.罗赞斯基在研究过程中的宝贵建议。
