自插层的准二维磁体Cr5Te8的关键行为与磁相变

《Applied Materials Today》：Critical behavior and magnetic phase transitions of the self-intercalated quasi-two-dimensional magnet Cr5Te8

准二维三临界Cr5Te8磁体的临界行为与磁相图研究。通过高纯度单晶的磁学测量，采用改进的Arrott图、Kouvel-Fisher方法和Widom标度关系，确定了临界指数β=0.221(3)、γ=0.980(22)、δ=5.472(2)及临界温度169.96(8)K，证实其符合三临界均值场模型。低场区标度行为发散揭示了复杂的相变路径，构建了PM-FM-AFM相变图谱，为二维磁体中长程交换作用机制提供了实验证据。

　　

王振东|孙荣顺|刘凯飞|顾凯|王硕|高家成|吴振琦|焦杰鹏|黄乐燕|张健|王丽霞|魏璐军|陈业权|刘平|牛伟|张晓倩|蒲勇

江苏省新能源技术工程实验室 & 南京邮电大学理学院，南京 210023，中国

摘要

三角相 Cr₅Te₈（tr-Cr₅Te₈）是一种准二维（2D）磁体，由铬（Cr）自插层进入层状 CrTe₂的范德华（vdW）间隙形成。它表现出强烈的铁磁行为、显著的垂直磁各向异性以及多种磁相，使其成为自旋电子学应用的有希望的材料。尽管具有这些有趣的性质，但其磁相变机制仍不完全清楚，这限制了对其基本磁相互作用的理解。在这里，我们对高质量的 tr-Cr₅Te₈单晶进行了全面的磁测量，以系统地阐明其临界行为。通过使用改进的 Arrott 图，确定了临界指数 β = 0.221(3)、γ = 0.980(22) 和临界温度 T_C = 169.96(8) K；同时通过临界等温线分析得到了临界指数 δ = 5.472(2)。随后，我们利用 Kouvel-Fisher 方法和 Widom 的标度关系初步检验了这些临界指数的有效性。由于得到的临界指数与三临界平均场模型的预期相符，可以推断 tr-Cr₅Te₈经历了三临界现象。此外，在低磁场下偏离标度行为的现象表明其相变过程较为复杂。因此构建了一个详细的磁相图，展示了顺磁态、铁磁态和反铁磁态之间的演变。这些发现为自插层 2D vdW 铁磁体中的三临界行为提供了直接的实验证据，并为低维磁系统中的磁相变与长程交换相互作用提供了新的见解。

引言

范德华（vdW）磁体最近受到了广泛关注，这主要归因于它们独特的物理性质及其在自旋电子技术中的巨大潜力 [1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]。其中，CrTe₂ 是一种室温下具有铁磁性的二元铬硫属化合物，已成为一种特别有前景的材料，激发了人们对新型磁性和电子行为的广泛探索 [8]、[9]、[10]、[11]。值得注意的是，CrTe₂ 具有铬原子的自插层现象，形成了具有多种晶体结构和磁性的 Cr_xTe_y 化合物家族 [10]、[12]、[13]、[14]、[15]。它们固有的环境稳定性、相对较高的居里温度（T_C）以及多样的磁相进一步增强了它们在基础研究和自旋电子学应用中的吸引力 [10]、[11]、[15]、[16]、[17]。

Cr₅Te₈ 在 Cr_xTe_y 家族中脱颖而出，因为它具有稳定的磁有序结构、可调的结构相、强的磁各向异性以及在常温条件下的显著稳定性 [18]、[19]、[20]。根据合成参数的不同，它可以稳定为单斜（m-Cr₅Te₈）或三角（tr-Cr₅Te₈）结构 [20]、[21]、[22]。m-Cr₅Te₈ 相具有明显的反常霍尔效应，其最大反常霍尔电导率为 650 Ω?1cm?1，反常霍尔角约为 5% [20]。同时，在 tr-Cr₅Te₈ 中观察到了铁磁相和反铁磁（AFM）特征。这两种磁序的共存产生了各向异性的反常霍尔效应 [19]。此外，在 tr-Cr₅Te₈ 中还观察到了显著的巨磁阻效应，这表明反铁磁行为可能是由于相邻 CrTe₂ 层之间的反平行耦合引起的 [8]。尽管有这些迷人的现象，tr-Cr₅Te₈ 的磁相变和磁相互作用的空间范围仍不清楚，需要进一步研究。

理解磁相变附近的临界行为对于揭示磁材料中的磁有序和相互作用机制的本质至关重要。这种行为的定量表征依赖于一系列特定的临界指数，即 β、γ 和 δ，这些指数揭示了与空间维度和相互作用范围相关的普遍特性 [23]、[24]、[25]、[26]、[27]。先前对 m-Cr₅Te₈ 的研究表明，其从顺磁（PM）相到铁磁（FM）相的转变属于二级相变，其临界指数与三维（3D）伊辛模型的临界指数最为接近 [28]。相比之下，tr-Cr₅Te₈ 中 PM、FM 和 AFM 相的共存要求对其临界行为进行详细研究，以澄清其磁相互作用和相变的复杂性。

在这项工作中，我们对自插层的准二维（2D）tr-Cr₅Te₈ 单晶的临界行为进行了全面研究。通过采用改进的 Arrott 图（MAP）和 Kouvel-Fisher（KF）方法，我们成功确定了临界指数 β 和 γ，以及临界温度 T_C。然后使用 Widom 的标度方法和临界等温线分析得到了临界指数 δ。此外，通过标度分析验证了所得临界参数的一致性。与标准理论模型的比较表明，tr-Cr₅Te₈ 的临界指数与三临界平均场模型的预期值一致，反映了三临界现象的特征。此外，标度图在低场区域内的显著发散使得能够构建磁相图，从而为 tr-Cr₅Te₈ 的磁有序和相变机制提供了重要见解。

结果与讨论

图 1(a) 和 (b) 分别展示了 tr-Cr₅Te₈ 晶格结构的侧视图和俯视图。该晶体由层状 CrTe₂ 单元组成，其中铬原子发生了自插层，属于六角晶系。一个重要的结构特征是多余的铬原子占据了相邻 CrTe₂ 层之间的范德华间隙。通过 X 射线衍射（XRD）和透射电子显微镜（TEM）验证了 tr-Cr₅Te₈ 单晶的质量。

结论

总之，我们对高质量的自插层准二维 tr-Cr₅Te₈ 单晶进行了系统的磁学研究，以阐明其临界行为。利用 MAP、KF 方法、Widom 的标度关系和临界等温线分析，确定了临界指数 β = 0.221(3)、γ = 0.980(22)、δ = 5.472(2) 以及临界温度 T_C = 169.96(8)，所有结果均通过标度律得到了验证。这些临界参数与已知值非常吻合。

CRediT 作者贡献声明

孙荣顺：撰写 – 审稿与编辑，数据管理。魏璐军：撰写 – 审稿与编辑，资源提供。王振东：撰写 – 审稿与编辑，初稿撰写，实验研究，数据分析。吴振琦：撰写 – 审稿与编辑，数据分析。蒲勇：撰写 – 审稿与编辑，资源提供。高家成：撰写 – 审稿与编辑，数据管理。张晓倩：撰写 – 审稿与编辑，初稿撰写，资金申请，数据管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了 国家自然科学基金（项目编号：12404127 和 12504057）、江苏省自然科学基金（项目编号：BK20251874 和 BK20241262）的支持。X.Z. 还得到了 中央高校基本科研业务费（项目编号：2242025K30023）和 东南大学启动科研基金（项目编号：RF1028624083）的支持。X.Z. 和 W.N. 感谢量子材料与器件重点实验室开放研究基金的支持。