水泥行业是全球碳排放的主要来源之一，约占全球年二氧化碳排放总量的5-7%[1],[2]。因此，减少与水泥生产相关的碳排放已成为材料科学和工程领域长期且关键的问题。用辅助水泥材料（SCMs）部分替代水泥被广泛认为是减少排放的最有前景的策略之一。这种方法可以在很大程度上降低熟料消耗和能源需求，同时保持现有的水泥生产基础设施，从而带来显著的环境效益。其减排潜力明显大于仅通过工艺优化所能实现的减排效果。目前，粉煤灰和粒化高炉矿渣是最广泛用于工程应用的颗粒状SCMs。这些材料中含有的活性SiO2和Al2O3可以与水泥水化产物发生二次反应，填充孔结构，改善水泥基体系的的工作性，从而增强力学性能和耐久性[3],[4],[5]。先前的研究表明，用SCMs部分替代普通波特兰水泥可以使全球二氧化碳排放量每年减少约10亿吨[6]。然而，随着燃煤发电和钢铁生产能力的持续下降，粉煤灰和高炉矿渣的供应变得越来越有限，这使得难以维持低碳水泥基材料的长期和大规模发展[7],[8],[9]。
煤矸石（CG）是煤炭开采和选矿过程中产生的主要固体废弃物之一。在中国，煤矸石的累计堆存量已超过70亿吨，每年增加约2亿吨，占煤炭总产量的10-25%[10],[11],[12]。大量煤矸石的长期积累不仅占用宝贵的土地资源，还带来重大的生态和环境风险。一方面，其相对较低的热值可能导致堆放过程中自燃的风险，从而向大气中释放有害气体。另一方面，煤矸石堆的坡度不稳定和雨水渗漏可能导致重金属离子迁移，对周围土壤和地下水环境构成潜在威胁[13],[14],[15]。从化学成分来看，煤矸石主要由SiO2和Al2O3组成，与粉煤灰有一定的相似性，因此被认为具有作为辅助水泥材料（SCM）的潜力。然而，先前的研究表明，当煤矸石替代约30%的水泥时，混凝土的抗压强度通常会降低20-40%。这种强度降低主要是由于煤矸石稳定的晶体结构和较低的火山灰反应性，导致反应程度有限，有效利用率通常低于15%[16]。通过煅烧进行热活化可以破坏高岭石的层状结构，促进非晶Si–Al相的形成，从而显著增强煤矸石的火山灰活性[17]。尽管如此，在较高的替代水平下，煅烧煤矸石仍无法完全补偿熟料减少导致的后期强度损失[18],[19]，这在一定程度上限制了其工程应用。因此，进一步提高煤矸石的反应性和利用效率仍然是一个亟待解决的问题。
在混凝土行业中，回收废混凝土以生产传统胶凝剂和骨料的替代品被广泛认为是实现建筑材料领域固体废物减少和低碳发展的有效方法[20],[21]。在废混凝土回收过程中，通常可以获得再生粗骨料（RCA，>5 mm）、再生细骨料（RCF，<5 mm）和再生混凝土粉（rcp，<0.15 mm）。其中，rcp的粒径最小，残余水泥浆的含量最高，约占废物总质量的30-70%[22],[23],[24]。其矿物组成与水化后的水泥非常相似，主要由氢氧化钙、C–S–H凝胶、ETtringite和AFM相组成[25],[26],[27]。从资源和环境的角度来看，合理利用作为辅助水泥材料不仅可以提高建筑拆除废物的回收效率，还可以减少对高碳排放胶凝剂的依赖，从而降低基于水泥的材料的整体二氧化碳足迹[28],[29]。然而，现有研究表明，RCP的反应性有限。当其替代率增加到约30%时，材料的力学性能往往会显著下降，抗压强度损失甚至可能超过30%[30],[31]。因此，当单独使用RCP时，很难在保持材料性能和提高资源利用之间取得有效平衡，从而在一定程度上限制了其在工程中的高效应用。
根据现有研究，无论是使用煅烧煤矸石还是再生混凝土粉，当单独作为水泥替代品使用时，都难以在较高的替代水平下同时满足早期强度发展和长期使用性能的要求。这一限制在一定程度上限制了它们的广泛应用。因此，合理混合多种固体废弃物，充分利用它们在化学成分、反应性和水化产物方面的互补优势，被认为是克服单一废弃物材料性能瓶颈的有效方法。近年来，在多源固体废弃物的协同利用方面取得了显著进展。例如，再生骨料和废玻璃粉的联合使用可以显著改善混凝土的微观结构和界面粘结性能[32]；同样，铝硅酸盐固体废弃物在新型石灰石煅烧粘土水泥体系中的协同资源利用也显示出良好的力学性能和低碳潜力[33]。先前的研究表明，多组分固体废弃物水泥体系可以通过协同水化显著改善材料的力学性能和微观结构。例如，镁渣和煅烧煤矸石的混合体系可以在28天时达到接近甚至达到普通波特兰水泥的抗压强度，水化产物主要由C–S–H凝胶、C–A–S–H凝胶、单碳铝酸盐（Mc）和半碳铝酸盐（Hc）相组成，从而显著提高体系的密度[19]。再生粉和偏高岭土的混合体系也表现出优异的强度保持能力，为固体废弃物的协同利用提供了宝贵的指导[34]。白泥和煤气化渣的结合可以持续消耗Ca(OH)2，促进Hc和Mc相的形成，加速水泥水化并提高早期强度[35]。此外，随着人工智能技术的进步，混合机器学习算法与多目标优化方法已成功应用于绿色低碳混凝土的智能设计，以及含有辅助水泥材料的再生骨料混凝土的整体力学性能的准确预测，为固体废弃物基水泥材料的高效设计和性能优化提供了新的见解[36],[37]。然而，关于煅烧煤矸石和再生混凝土粉混合体系的协同水化机制及其对宏观力学性能和微观结构演变的影响的系统研究仍缺乏。它们协同反应的潜力及其性能提升的潜在机制仍有待进一步阐明。
本研究重点关注煅烧煤矸石和再生粉的复合水泥体系，系统研究了其在基于水泥的材料中的协同反应机制和多尺度性能演变。首先，进行了流变测量和水化热分析，以考察固体废弃物掺入对新鲜混合物的工作性和早期水化动力学的影响。随后，采用热重分析（TGA）、X射线衍射（XRD）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）技术分析了水化产物的组成及其随固化时间的演变。此外，使用扫描电子显微镜（SEM）和低场核磁共振（LF-NMR）从微观结构和孔特性角度阐明了力学性能变化的内在机制。同时，应用了以单位强度为标准的碳排放和成本指数来定量评估不同替代策略的环境和经济效益。通过这项全面的研究，本研究旨在揭示煅烧煤矸石和再生粉之间的协同激活作用，以及其在促进水泥基体系密实化和性能提升中的作用，从而为多组分固体废弃物的高效利用和低碳水泥基材料的设计和应用提供理论指导和技术参考。
