确保食品安全对消费者健康至关重要，尤其是鱼类及其产品，因为它们是人类饮食中不可或缺的蛋白质、欧米伽-3脂肪酸和重要微量营养素的来源。鱼类还被广泛认为是评估水生系统污染状况和污染物分布模式的有效生物指标。
现代社会中工业化学品的广泛使用导致这些物质从合成到最终处置的过程中不断进入环境，释放出多种新兴污染物，这些污染物最终在水生生态系统中积累并在鱼类和水产产品中生物富集。这些污染物包括重金属[1,2]、微生物[3]、抗菌药物残留物[4,5,6]、农用化学品[7]、全氟和多氟烷基物质（PFAS）[8]、多环芳烃（PAHs）[9]、药品和个人护理产品（PPCPs）[10,11]、兽药[12]、非法染料[6]，以及它们的降解产物、转化副产物和代谢物。全球范围内，在地下水和地表水中都广泛检测到了农药残留物，这些化合物在水产养殖系统中会生物累积[13,14]。由于磺胺类抗生素在水产养殖中的广泛使用，它们经常在水产产品中被检测到[15]。此外，磺胺类污染还存在于蜂蜜、牛奶、肉类和鸡蛋等多种食品中，反映了这些抗菌药物在食品链中的普遍使用及其持久性[16,17]。这些新兴污染物在水生系统中的积累对鱼类和其他水生生物构成了严重的生态毒性风险，进而通过食物摄入对人类健康产生影响[8,10,11,18]。
为保护消费者健康，包括欧盟（EU）、美国食品药品监督管理局（FDA）和食品法典委员会在内的国际监管机构已经为水产产品中允许存在的药理活性物质制定了最大残留限量（MRLs）[19]。某些具有严重毒理特性的化合物，如氯霉素、硝基呋喃类、孔雀石绿和结晶紫，被严格禁止使用，任何可检测到的残留都会使产品不符合标准[19]。
鱼类及其产品中的化学污染物对人类消费者构成显著的毒理学风险，包括致癌性、遗传毒性、致突变性、内分泌干扰和发育异常[20,21,22,23]。特别是在水产养殖中广泛使用兽药和抗生素，导致了抗菌药物抗性的出现和传播[10,11,12,24]。这些健康问题凸显了在水产产品中进行全面污染物监测的必要性。事实上，对欧盟RASFF数据库（2001–2023年数据）的分析显示，由于兽药残留，甲壳类动物和鱼类产品是最常被拒收的水产商品，其中甲壳类动物的拒收次数最多（885次），主要是硝基呋喃类和氯霉素，其次是鱼类（359次），主要是孔雀石绿[25]。
目前的多残留分析方法在同时检测水产产品中的多种化学污染物方面表现出相当的能力[26,27,28,29,30]。然而，靶向筛查方法存在固有的局限性，限制了全面污染物的监测。靶向方法仅限于检测预定义的化合物，无法识别新的污染物、意外污染物、转化产物或未包含在目标列表中的代谢物[31,32,33]。此外，靶向分析需要为每种分析物提供真实的参考标准或经过验证的光谱库，这既昂贵又耗时，而且由于许多新兴污染物缺乏商业可用的标准，往往不切实际[34]。
相比之下，非靶向筛查方法提供了更广泛的分析范围，并能在出现新的关注化合物时进行回顾性数据分析；然而，它们也带来了独特的挑战[35,36]。重要的是，非靶向HRMS生成了全面的全扫描数据集，允许进行回顾性分析，无需额外收集样本或重新分析即可研究新发现的关注化合物[34]。最近在数据处理算法、光谱数据库和计算工具方面的进展显著提高了复杂食品基质中污染物识别的非靶向工作流程的效率和可靠性[37]。
近年来，液相色谱与高分辨率质谱（LC-HRMS）结合的使用已成为食品安全实验室中全面残留物分析的首选分析平台。与传统三极杆质谱相比，LC-HRMS通过精确的质量测量提供了更高的选择性、更强的基质干扰消除能力以及全扫描数据采集功能，从而能够同时实现兽药、农药和新兴污染物的靶向定量和非靶向筛查[38,39,40]。
尽管在水产产品中污染物检测的非靶向筛查研究方面取得了进展，但仍存在一些分析限制。早期的LC-HRMS研究在样本量和物种多样性方面存在局限性。例如，Zhao等人[11]仅检测了来自六个养殖池塘的18个单一鱼种的样本，而Jia等人[41]仅专注于89个鲑鱼样本。此外，当前的水产产品分析工作流程还面临其他挑战，包括缺乏针对水生基质的综合光谱库，这影响了化合物的识别，尤其是转化产物和基质特异性加合物的识别。
本研究通过建立严格的分析框架，有效克服了上述局限性，大幅增强了非靶向筛查方法在水产产品监测中的操作能力。我们的分析方法结合了优化的提取工艺与液相色谱-四极杆-轨道阱高分辨率质谱（LC-Q-Orbitrap HRMS），能够同时检测兽药、禁用化合物、环境污染物及其相关的转化产物。与之前覆盖物种范围有限的研究不同，本研究分析了213个样本，涵盖八种具有商业价值的水产物种，包括巴沙鱼（Pangasianodon hypophthalmus）、鲑鱼（Salmo salar）、罗非鱼（Oreochromis niloticus）、巴沙鱼（Pangasius bocourti）、龙虾（Homarus americanus）、虾（Penaeus vannamei）、金枪鱼（Thunnus spp.）和小龙虾（Procambarus clarkii）。据我们所知，这是埃及首个建立的水产产品非靶向HRMS筛查平台，将污染物监测从传统的、有限的靶向分析转变为全面的、以发现为导向的监测，能够识别预期和新兴的污染物。
