通过共线CO2激光热解制备Fe/N/C催化剂：探讨特定质量-能量沉积率（J.g?1）参数对FeNx位点形成的影响 作者：Henri Perez、Claire Dazon、Pierre Lonchambon、Suzy Surblé、Emeline Charon、Mathieu Frégnaux、Arnaud Etcheberry、Charles Rivron和Olivier Sublemontier

《C》：Fe/N/C Catalyst Production by Collinear CO2 Laser Pyrolysis: Toward a Specific Mass-Weighted Energy-Deposited (J.g?1) Parameter Opening Discussion on FeNx Site Formation Henri Perez, Claire Dazon, Pierre Lonchambon, Suzy Surblé, Emeline Charon, Mathieu Frégnaux, Arnaud Etcheberry, Charles Rivron and Olivier Sublemontier

　　

摘要

我们报道了通过一种原创的共线CO?激光热解液态气溶胶 droplets 方法合成Fe/N/C氧化还原（ORR）催化剂，并将其与采用传统垂直方法的催化剂进行了比较。虽然前体物质始终注入反应器的底部，但研究了两种共线激光进入反应器的配置：从顶部（Top Side，T.S.）或从底部（Bottom Side，B.S.）。这两种对应的催化剂在ORR性能上存在显著差异。通过对N1s光谱的深入XPS分析并拟合，我们能够将ORR性能与FeN?位点的含量联系起来。一种创新的方法是考虑以J.g?1为单位传递给前体物质的能量，并将其与火焰温度特征相关联，发现垂直CO?激光热解和两种共线配置下的条件存在很大差异。在传统的垂直配置中，传递的质量加权能量过低，无法形成FeN?位点，因此ORR性能极差，这表明氮物种在与铁原子相互作用的情况下作用有限。相比之下，两种共线配置中传递的质量加权能量足以生成FeN?位点。这两种配置下制备的催化剂的ORR性能都与传递给前体的能量成正相关。在T.S.激光配置下，ORR性能与FeN?位点的数量呈正相关。而在B.S.配置下获得的最佳催化剂的性能则表现出相反的趋势。这些趋势以及B.S.催化剂在长时间Chronoamperometry实验中的ORR性能下降现象，是在温度对不同类型FeN?位点形成影响的基础上进行讨论的。我们提出了一种初步解释：使用单一FeN?组分的N1s XPS拟合可能会忽略文献中理论计算所暗示的吡啶基金属位点也可能包含部分FeN?位点这一事实。通过共线配置获得的最佳催化剂性能与之前报道的双阶段垂直热解方法获得的催化剂性能相似，其ORR起始电位约为860 mV。