掺杂的环形核/壳量子环中的斯塔克效应与复杂介电响应（这些量子环具有有限的约束条件）

《Computational and Theoretical Chemistry》：Stark effect and complex dielectric response in doped toroidal core/shell quantum rings with finite confinement

环形量子点光电特性优化研究利用有限差分法结合有效质量近似，揭示杂质位置与电场强度对波函数振幅及局域化产生显著影响，曲率角影响较弱。极化率在30°曲率角时达最优平衡，为量子器件工程提供新途径。

　　

A. Naifar

凯鲁万工程研究预备学院（I.P.E.I.K），凯鲁万大学，突尼斯

摘要

尽管采取了所有适当的预防措施，但在合成过程中不可避免地会存在杂质。然而，这一特性可以被利用来调整光-物质仪器的光电光谱。在这项研究中，我们展示了如何通过外部电场来引导杂质的存在，从而实现环形（CdSe/ZnS）核/壳层量子环的电光优化。我们采用有限差分方法在有效质量近似的情况下解决了薛定谔方程。研究结果表明，波函数（幅度和局域化）对杂质的位置和施加的电场强度都非常敏感。系统的曲率角对斯塔克位移的影响不如其定义半径那么显著。结果还显示，极化率强烈依赖于曲率角和施加的电场强度，在两者之间的中间角度达到最大值，这反映了量子限制与空间非局域化之间的最佳平衡。为了减轻由于结构尺寸增大而引起的量子限制损失，将曲率角固定为30°似乎是最佳方法。这项研究代表了一种新颖性，可以进一步探索用于可调量子仪器的设计。

引言

在低维纳米结构中，非线性光子效应源于量子限制[1]。限制重塑了电子波函数，影响了态的重叠，并决定了跃迁概率[2]。它不仅量化了能级，还增强了态对外部扰动的敏感性，从而实现了光谱的可调谐性[3]、[4]。这源于介电环境，它决定了屏蔽和激子效应，以及系统的大小，它控制了共振间距[5]、[6]。通过调节这些变量，可以定制二次和三次谐波的产生，使受限系统成为非线性光学的有效平台[7]。现代合成技术现在可以制造出各种几何形状的量子点，从简单的球形到复杂的非对称结构[8]、[9]、[10]。几何形状决定了限制景观，塑造了电子态和波函数的局域化[11]、[12]。因此，吸收、发射和非线性光学响应会有显著变化，使每个纳米结构都具有独特的光谱特性[13]、[14]、[15]、[16]。例如，[15]的作者通过分析能级、动量矩阵元素以及相关的线性和非线性光学性质（包括二次谐波和三次谐波）研究了InAsP/InP量子阱系统的优化。他们表明，能级分离随温度升高而增加，随压力降低而减小，其中压力的影响更大。此外，增加磷的摩尔分数会降低能量间距和吸收，而温度则会增强吸收。这些结果强调了调节压力或组成对光学响应的有效控制。Fakkahi等人[16]从理论上研究了在外加磁场下多层球形量子点（MSQDs）中的二次谐波产生（SHG），重点关注了几何效应。他们使用有效质量近似和有限元方法（FEM）计算了电子态，并通过密度矩阵形式评估了SHG系数。他们的结果表明，结构参数和磁场强度显著影响SHG响应，其中尺寸调制会引起共振峰的显著移动和幅度的变化，突显了几何调谐对于优化非线性光学性能的重要性。

核/壳层量子点（CSQDs）是一个多功能平台，用于研究和定制光学吸收系数（TOAC）和相对折射率变化（RRICs），特别是当电子能级被限制在纳米级空间域内时[17]、[18]、[19]、[20]、[21]。Hayrapetyan等人[17]展示了控制核/壳层/壳层球形QDs中激子态和光子响应的关键内在参数。在相关研究中，[18]的作者检查了光学可观测量对磁通量、几何尺寸和杂质在核/壳层结构中的位置的依赖性。Choubani等人[19]进一步提供了对耦合InAs/GaAs透镜形C-SQDs的太赫兹吸收的详细表征，包括线性、三阶非线性和总吸收过程。Brahim等人[20]阐明了非同心CSQDs的不同尺寸、核心材料的位置以及不同照明强度I对其光子特性的影响。他们的发现表明，当从同心CSQDs过渡到非同心CSQDs时，OAC和RRIC的共振频率向更高能量移动。Amin等人[21]观察到，基态和第一激发态之间的能量间隙对限制强度和磁场的影响非常敏感。此外，他们证实引入杂质会显著增加吸收最大值以及折射率的变化。

通过仔细设计量子点的尺寸、几何形状和边界条件，可以非常精确地调节光学响应[22]、[23]。这种结构控制直接影响量子限制，后者决定了载流子的空间局域化和离散能级之间的间距。由于吸收系数和折射率变化对这些参数非常敏感，即使是对点半径、杂质掺杂、壳层厚度或形状各向异性的微小修改，也会引起跃迁概率、振子强度和共振位置的显著变化[24]、[25]。这种可控性对于在工业相关波长下运行的设备尤为重要，包括近红外和太赫兹领域，在这些领域中最大化吸收或调节折射率是至关重要的。

在非常规纳米结构中，参数化环形量子环（PTQRs）作为一个引人注目的平台脱颖而出，它打破了传统的球形、圆柱形或金字塔形限制的范式[26]、[27]、[28]。例如，[26]的作者使用有效质量近似下的薛定谔方程的数值解研究了半量子环中偏心杂质的电子和施主相关性质。他们分析了几何形状、温度和静水压力的影响，表明结合大小和杂质位置强烈影响了结合能和电子能量。[27]的作者在有效质量近似下使用有限元方法研究了矩形坑形量子环中电子在正交电场和磁场下的电子和光学性质。他们的结果揭示了在低电场下出现的异常振荡斯塔克效应，以及与阿哈罗诺夫-玻姆效应相关的吸收光谱中的振荡。[28]的作者研究了两个偏心施主杂质对量子环电子性质的影响，强调了能级的显著变化以及对几何形状和杂质相互作用的强烈依赖性。

环形拓扑引入了由曲率驱动的限制，产生的电子态和波函数分布与传统量子点不同[29]。除了重塑能量谱之外，这种架构为非线性光学现象提供了未探索的前景，在这些现象中，限制的变化强烈控制着谐波产生和折射率动态[30]。例如，[31]的作者证明，通过调整环形QD的尺寸，并结合外部磁场和热条件，可以控制非相互作用电子气体的热物理输出。需要强调的是，[31]中采用的模型依赖于无限限制势，虽然数学上方便，但并不准确反映光电系统中的实际情况。在实际设备中，必须考虑有限的势垒和界面效应，因为它们显著影响载流子的限制和光学响应。Encinosa和他的同事[32]确定，调节环形纳米结构的关键几何方面显著增强了它们的光学和热物理特性。此外，他们报告说，磁场的作用会将共振频率移向更低能量（红移）。同样值得注意的是，[32]中的研究忽略了系统中杂质的存在。然而，这个假设可能不反映实际的实验条件，特别是在基于溶液的量子点合成中，杂质可能是有意（为了掺杂目的）或无意中在制造过程中引入的，从而影响电子和光学性质。Boussetta等人[33]研究了含有偏心施主杂质的GaAs变体环形量子环（VTQR）的电子性质，重点关注了外部电场对施主能量和极化率的影响。他们的模型依赖于无限限制势，这简化了物理描述，但偏离了现实中的核-壳层纳米结构，其中有限的势垒控制电子行为。此外，他们的分析仅限于极化率，而当前的工作将研究扩展到了包括实部和虚部的复杂介电函数，这对于描述基于量子点的设备中的光-物质相互作用是必不可少的。因此，采用了有限限制模型来提供更真实的系统表示。

这项工作的创新之处在于结合研究了杂质效应、外部电场和有限限制下环形核/壳层量子环中的非线性光学响应。此外，系统地分析了有效复介电函数（ECDF）作为关键结构和外部参数的函数，从而能够精确调节其实部和虚部。据我们所知，这项工作是第一个综合了杂质物理、斯塔克效应、非线性光学响应和介电函数工程的环形核/壳层量子环的全面框架。除了这种特定的几何形状之外，所提出的方法为探索和定制其他量子点架构（包括金字塔形、四足形和其他复杂纳米结构）中的光电性质开辟了新的视角。

为了保持清晰度，文章分为四个部分。第（I）节介绍了研究问题，阐述了理由，并定义了中心目标。第（II）节发展了提取光-物质系数所需的理论方法和数学框架。第（III）节专注于发现的分析和解释，以及它们对实际应用的意义和相关性。第（IV）节总结了主要成果、它们的重要性以及未来研究的方向。

部分摘录

理论

有限差分方法在量子物理研究中得到广泛应用，它在计算可行性和物理准确性之间提供了强有力的折中，特别适用于复杂系统[34]。其基于网格的离散化自然捕获了量子限制和载流子传输的效应，同时保持了数值实现的可管理性。接下来，我们首先描述了模型的概念框架。然后，我们讨论了方法论细节，

结果与讨论

在图2中，我们展示了三维概率密度图，说明了环形核/壳层量子环中受限电子态的空间局域化。

在量子力学中，波函数代表了对量子系统的完整数学描述，编码了粒子在空间和时间中的所有行为信息[41]。此外，了解波函数还允许我们获得在空间某个区域内找到它的概率。

结论性评论

在本文中，我们展示了如何通过精确的外部电场强度来优化环形核/壳层量子环中受限电子的电光属性。通过有限差分方法解决薛定谔方程，我们检查了波函数对不同杂质位置、曲率角和电场强度的敏感性（能量、幅度和局域化）。我们推断出曲率

CRediT作者贡献声明

A. Naifar：撰写——审稿与编辑，撰写——原始草稿，可视化，验证，监督，项目管理，方法论，研究，形式分析，概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些利益或关系可能会影响本文报告的工作。