基于堆叠集成学习的电化学一氧化氮还原为氨的催化剂设计

《Journal of Fuel Chemistry and Technology》：Design of catalysts for electrochemical nitric oxide reduction to ammonia based on stacked ensemble learning

电催化一氧化氮还原合成氨（NORR）研究通过集成模型和SHAP分析优化催化剂筛选，发现Cu含量影响最大，同时电解质条件与电位调控可协同提升产率与法拉第效率。

　　

段文豪|赵燕|王焕然|朱亚明|李先春

中国辽宁科技大学土木工程学院，鞍山 114051；

摘要

一氧化氮的电催化还原用于氨的合成（NORR）是一项关键的绿色能源转换技术。其效率依赖于高性能的电催化剂，以提高氨的产率（ ${\text{Y}}_{{\text{NH}}_{\text{3}}}$）和法拉第效率（ ${\text{F}}_{{\text{NH}}_{\text{3}}}$²值为0.9223，RMSE值为0.0608；而Stacked-RF模型的R²值为0.9042，RMSE值为0.0900。该堆叠集成模型结合了各个算法的优势，在避免过拟合的同时表现出优异的NORR预测性能。SHAP特征分析结果表明，催化剂组成中的铜含量对催化性能影响最大。此外，湿化学还原合成、碳纤维（CF）导电基底和HCl电解质的组合更有利于提高催化活性。另外，适当降低工作电位、将电解质体积控制在较低至中等水平、减少催化剂负载以及增加电解质浓度，这些措施能够协同提升氨的产率和法拉第效率。