铁过量的Fe1.1Te晶体中的交换偏置效应

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Exchange bias effect on Fe-excess Fe1.1Te crystals

铁过量碲化亚铁单晶中自流法合成的高纯度四方FeTe相，证实其铁磁有序与体反铁磁有序共存，通过磁化率测量发现65K以下存在交换偏置效应，源于FM团簇与AFM基质的界面耦合。

　　

龙向莉|志月莉|司荣卢|廷勇陈

中国南方科技大学深圳量子科学与工程研究院，深圳 518055

摘要

交换偏置（EB）表现为磁滞回线的水平位移，这种位移源于铁磁（FM）层和反铁磁（AFM）层之间的界面耦合。这一现象使得在自旋电子器件中能够关键地调节磁矫顽力和自旋排列。传统上，这种效应是在FM/AFM异质结构中实现的。我们报告了在自磁通生长出的Fe?.?Te单晶中观察到的交换偏置现象，其中Fe的过量导致了化学计量偏差。结构分析证实了FeTe为四方相，且不存在其他次要相；而磁测量结果显示FeTe同时具有铁磁（FM）特性（由过量的Fe引起）和内在的反铁磁（AFM）特性。这一现象通过零场冷却/场冷却后的磁化强度分叉在奈尔温度（T_N?≈?65?K）以下得到验证。H_EB随温度线性衰减（在T_N附近趋于零），并且其强度与冷却场的大小成正比。我们认为EB是由FM团簇（富含Fe）与AFM FeTe基体之间的界面耦合引起的。这项工作将Fe?.?Te确立为一个可调的自旋电子学平台，通过化学计量控制来实现界面磁耦合的调控。

引言

在自旋电子学中，电子的自旋和电荷属性都被用来传输和存储信息，这大大扩展了电子学的应用范围和功能，推动了电子器件的巨大进步[1]、[2]、[3]、[4]。铁磁材料常用于产生自旋极化电流或纯自旋电流[5]、[6]，而反铁磁材料则作为交换偏置中的钉扎层[7]、[8]，从而增强相邻铁磁层的矫顽力[9]、[10]。探索新型磁性材料对于自旋电子学的发展至关重要。铁硫族化合物是一类新兴的磁性材料。随着硫属元素的不同，它们表现出多种磁性质，包括铁磁性[11]、铁磁亚铁性[12]和反铁磁性[13]。其中，四方相FeTe是一种反铁磁材料，其奈尔温度约为70?K[14]、[15]，晶格畸变可以显著改变其磁性质[16]。尽管交换偏置（EB）在传统的双层系统中已被广泛研究，但在本征反铁磁材料FeTe中观察到显著的EB效应是新颖的。这与非磁性铁硫族化合物（如FeSe和FeS）不同。FeTe的独特之处在于其相对较高的奈尔温度和稳定的双线性反铁磁序，这种序可以强烈钉扎铁磁成分。我们提出，系统中的EB效应源于这种有序的AFM基体与新兴的铁磁态之间的相互作用。

在这项工作中，我们报告了通过自磁通法合成的高质量Fe_1.1Te单晶中观察到的显著交换偏置效应。结构表征显示，Fe的过量是导致化学计量偏差的主要原因。磁化测量结果表明FeTe同时具有铁磁（FM）行为和内在的反铁磁（AFM）序，从而在T_N?≈?65?K以下产生了EB效应。EB场（H_EB）对温度和冷却场的大小都有很强的依赖性，在低温和高冷却场下达到最大值。这些结果表明，EB效应源于FM团簇（可能由过量的Fe形成）与AFM FeTe基体之间的界面耦合。这项工作不仅阐明了FeTe中AFM和FM相互作用之间的微观机制，还为基于铁硫族化合物设计新型自旋电子器件提供了重要的实验依据和理论指导。

样本合成

样品合成

采用自磁通法制备了高质量的Fe_1.1Te单晶（图1）。将高纯度Fe粉末（Aladdin，99.99%）和Te粉末（Aladdin，99.99%）按1:1.3的摩尔比混合。随后，使用机械泵将石英管抽至10^?3?Pa的高真空度，然后用高纯度（99.9%）氩气重新填充[17]、[18]。此冲洗过程重复三次。最后，使用分子泵将石英管抽至10^?5?Pa的高真空度。

结构表征

X射线衍射分析明确证实了合成Fe?.?Te样品的相纯度和晶体结构。如图2所示，所有衍射峰与四方相FeTe的参考图案（PDF#29–0729，空间群P4/nmm）完全吻合，未检测到杂质相。虽然峰位与参考图案完全一致，但相对强度存在一些差异，这可能是由于相纯度的影响。

结论

总结来说，我们在Fe过量的Fe_1.1Te单晶中观察到了显著的交换偏置效应。结构分析表明，Fe的过量是导致AFM FeTe基体内形成FM团簇的关键因素。磁学表征显示FeTe同时具有铁磁（FM）行为和反铁磁（AFM）序，从而在T_N?≈?65?K以下产生了EB效应。EB场具有明显的温度和冷却场依赖性，在低温和高冷却场下达到最大值约100?Oe。

作者贡献

L.X.L.和Z.Y.L.对这项工作做出了同等贡献。T.Y.C.构思并监督了整个项目。L.X.L.负责晶体的合成以及结构和磁学表征。Z.Y.L.负责数据分析并参与了手稿的撰写。

CRediT作者贡献声明

龙向莉：方法论、数据管理。志月莉：初稿撰写、形式分析。司荣卢：数据管理。廷勇陈：撰写、审稿与编辑、项目监督。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

致谢

作者感谢广东省重点领域研究与发展计划（项目编号：2020B0303050001, 2021B0101300001）和国家自然科学基金（项目编号：11974158）的支持。