甲醇制烯烃催化剂再生过程中焦炭燃烧的动力学模型：考虑焦炭种类的演变

《AIChE Journal?AIChE》：A kinetic model of coke combustion in methanol-to-olefins catalyst regeneration: Considering coke species evolution

甲醇制烯烃工艺中SAPO-34催化剂再生动力学研究表明，焦炭组分差异导致再生温度敏感性不同，需通过固定床实验精确调控残焦量以优化轻烯烃选择性。

　　

摘要

在SAPO-34沸石催化剂上通过甲醇制烯烃是一种具有战略重要性的非石油途径，可用于生产轻质烯烃（乙烯和丙烯）。该过程的一个显著特点是，轻质烯烃的选择性与催化剂中残留焦炭的数量和性质密切相关，这归因于沸石的形状选择性。因此，在再生过程中精确控制催化剂中的残余焦炭含量对于调节轻质烯烃的产率同样至关重要。本文通过固定床实验，在较宽的温度范围内建立了详细的再生动力学，区分了具有不同性质的焦炭组分。动力学研究表明，不同类型的焦炭在反应活性和温度敏感性方面存在显著差异，从而导致在不同再生条件下焦炭分布和放热行为的不同。所提出的动力学框架能够实现对再生过程中不同类型焦炭的精确控制，从而实现轻质烯烃选择性的有针对性调节。

利益冲突声明

作者声明他没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

数据可用性声明

本文用于生成图表的所有原始数据均来自支持信息文件S2中的DATA-S1、DATA-S2、DATA-S3、DATA-S4和DATA-S5部分。图表与数据之间的具体对应关系如下：用于阐明再生过程中焦炭种类变化并构建详细反应网络的GC–MS分析原始数据汇编在Data-S1中，并在图1、2和S2中展示。Data-S2包含了固定床反应器中所有再生温度下不同床层中的总焦炭含量和特定焦炭种类含量，以及相应的模型拟合结果；相关数据显示在图3、S3和S5–S8中。所有实验和拟合的气相浓度数据均包含在DATA-S3中，对应于图4、S4、S9和S12。支持催化剂床层轴向焦炭分布再生动力学模型预测的数据集（图5和S10）以及Damk?hler数分析的数据（图6）可在DATA-S4中找到。DATA-S5包含了用于模型预测催化剂床层轴向温度分布的原始数据（图7），以及再生过程中通过短波红外热成像技术获取的温度变化数据（图8、S2、S11和S13）。