利摩日瓷的高频特性研究，用于先进电子应用

《Materials Research Bulletin》：High-frequency characterization of Limoges porcelain for advanced electronic applications

瓷基材料 Limoges 瓷在 10kHz-20GHz 范围内介电性能研究，通过低频阻抗谱与微波腔扰动法分析发现其相对介电常数稳定在 5.2-6.6 之间，损耗角正切约 1.2×10^-2，并基于 coplanar 波导谐振器建模验证其高频特性。

　　

雨果·福斯（Hugo Fosse）| 托姆·穆利努（Thom Moulinoux）| 多米尼克·克罗斯（Dominique Cros）| 瓦莱丽·马德兰杰阿斯（Valérie Madrangeas）| 保罗·丹蒂（Paul Danty）| 查尔斯·阿哈罗尼安（Charles Aharonian）| 奥雷利安·克鲁恩特亚努（Aurelian Crunteanu）| 让-克里斯托夫·奥利安热斯（Jean-Christophe Orlianges）

ENSIL-ENSCI，利摩日大学（Université de Limoges），法国利摩日

摘要

本文通过从10 kHz到20 GHz的全面介电特性分析，研究了利摩日瓷器作为先进高频电子应用基材的潜力。初步的阻抗谱分析（10 kHz – 1 MHz）显示，无论是上釉还是未上釉的样品，其相对介电常数（ε_r）都稳定在6.3至6.6之间，略微负的色散现象归因于界面极化机制。使用圆柱形腔体扰动方法在4.5 GHz频率下进行的表征显示，上釉和未上釉样品的ε_r值分别降至5.2和5.3，损耗正切（tanδ）约为1.2 × 10^{-2。为了评估瓷器基材在集成配置中的性能，采用标准光刻和剥离工艺制造了Ti/Cu共面波导（CPW）谐振器。使用Momentum软件进行的宽带电磁建模（高达20 GHz）得到的结果与实验测得的ε_r值（5.2至5.7）一致。尽管在这些频率下提取固有损耗受到金属导电性和介电损耗之间强烈相互作用的影响，但结果证实利摩日瓷器在Ku波段仍保持稳定的介电性能。这些结果支持了瓷器作为一种化学和热稳定性高的基材的相关性，为射频和微波封装应用提供了可靠的介电性能。}

引言

瓷器是一类传统的陶瓷材料，其应用范围已远远超出了最初的家用用途。由于具有优异的化学和热稳定性、高机械强度以及适合大规模工业加工的特性，瓷器已成为众多技术领域中的关键材料。其中，技术瓷器在电气和能源系统中作为绝缘组件发挥着特别重要的作用，这些系统对长期可靠性、机械强度和稳定的电气性能有严格要求[1]。

从工业角度来看，瓷器通常由高岭土、石英和长石制成。高温烧制后形成一种异质微观结构，主要由莫来石和残余石英组成的结晶相嵌入连续的玻璃基质中。这种复合微观结构结合了良好的机械完整性和电气绝缘性，历史上使得瓷器在高压输电线路、变电站以及各种电气支撑和绝缘组件中得到广泛应用[2]。

瓷器作为绝缘材料的有效性在很大程度上取决于其介电性能。介电常数和介电损耗等参数决定了材料在施加电场下储存电能的同时将损耗降至最低的能力。这些性能与材料的成分和微观结构密切相关，包括结晶相和玻璃相的相对比例、它们的空间分布以及结构缺陷的存在。因此，详细了解介电行为对于优化瓷器材料以适应先进的电气和电子应用至关重要[3]。

近年来，陶瓷绝缘体的工作条件发生了显著变化。现代电气和电子系统越来越多地在中高频到高频的交变电场下运行，尤其是在电力电子、电信和嵌入式技术中。在这种条件下，绝缘材料的介电响应可能与低频或准静态状态下的行为有很大不同。虽然瓷器在低频下的介电性能已有充分记录，但其在高频下的行为仍是一个具有科学和工业意义的研究领域。

介电性能的频率依赖性揭示了与材料微观结构相关的极化和损耗机制。特别是，介电损耗可能会随频率增加而增加，这可能限制了瓷器在高频环境中的应用。相反，对于需要稳定电气特性的应用而言，介电常数在宽频率范围内的弱色散是非常理想的。这些考虑强调了进行频率分辨介电表征对于评估和改善基于瓷器的绝缘体性能的重要性。

此外，瓷器的介电性能并非固定不变，而是可能受外部条件和加工参数的影响而变化。除了频率依赖性效应外，这些性能在较宽的温度范围内通常表现出相对稳定的行为，这主要归因于结合了结晶相（莫来石和石英）和粘性玻璃基质的多元相微观结构。然而，温度变化可能会由于热激活的极化机制以及玻璃相的温度依赖性而引起介电常数和介电损耗的适度变化。老化现象以及成分或烧制条件的变化也可能进一步影响微观结构，从而影响材料的介电响应。

许多研究致力于通过定制材料设计来提高瓷器的介电性能。方法包括开发具有可控相组成的替代配方、掺入回收或二次原材料，以及优化烧结条件以增强致密性和降低孔隙率。

在这种背景下，对瓷器的介电性能进行严格表征，特别是在高频范围内，对于建立成分、微观结构和电气性能之间的可靠关联至关重要。这些知识对于开发现代电气和电子绝缘应用至关重要。

在本研究中，首先使用传统的阻抗谱技术在1 kHz至1 MHz范围内对上釉和未上釉瓷器的介电常数进行了低频测量。这些测量结果通过基于分体圆柱谐振器技术的高频介电常数表征进行了补充。最后，通过微制造工艺制备了铜共面波导（CPW）表面谐振器，并对其电磁响应进行了建模，以提取和验证瓷器在微波频率下的介电性能。

图1a和图1b展示了原始和烧结后的瓷器基板（上釉和未上釉）的代表性照片，展示了本研究中研究的材料。

章节摘录

瓷器制造与结构表征

瓷器陶瓷通过一种成熟且严格控制的生产工艺制造，该工艺包括特定配方的粘土、长石和石英，随后进行高温烧结和成型技术，如泥浆浇铸、塑料挤出或压制[5]。这种工艺路线能够形成由结晶相（主要是莫来石和石英）嵌入玻璃基质中的定制微观结构。

结构表征

烧结后瓷器的X射线衍射图谱显示在图1c中。衍射图揭示了由石英、莫来石和非晶玻璃相组成的三轴瓷器的典型多相结构。对烧结后的瓷器基板（图1b）进行了XRD分析，以确定高温烧制过程中形成的结晶相及其对最终微观结构的相对贡献。

结论

本研究对利摩日瓷器的介电性能进行了全面表征，涵盖了从10 kHz到20 GHz的超宽频率范围，包括上釉和未上釉两种类型。初步的低频测量（10 kHz – 1 MHz）显示相对介电常数（ε_r）稳定在6.4至6.6之间，上釉样品由于玻璃层的极化性而略有增加。然而，在微波范围内的表征显示介电响应发生了变化。在4.5 GHz时，

CRediT作者贡献声明

奥雷利安·克鲁恩特亚努（Aurelian Crunteanu）：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，监督，方法学，研究，正式分析，数据管理。让-克里斯托夫·奥利安热斯（Jean-Christophe Orlianges）：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，监督，项目管理，方法学，研究，资金获取，正式分析，数据管理，概念化。雨果·福斯（Hugo Fosse）：研究。托姆·穆利努（Thom Moulinoux）：研究。多米尼克·克罗斯（Dominique Cros）：

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了XLIM的Platinom平台的支持，资金来自新阿基坦大区委员会和欧盟的PILIM计划。