《Materials Research Bulletin》：Electrospun PVDF/BN-rGO Nanofiber based Triboelectric Nanogenerator for Sustainable and Accelerated Dye Degradation applications
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自供电电化学系统通过整合TENG与BN-rGO活性电极实现甲基蓝高效降解，优化1.5wt% BN-rGO负载使功率密度达336μW/cm2，100分钟内完全降解。
Shilpa Rana | Nidhi Rana | Kamlesh Bhatt | Rajendra Singh | Renuka Bokolia | Bharti Singh
应用物理系，德里技术大学，Main Bawana Road，德里 110042，印度
摘要
本文开发了一种自供电电化学系统，通过将摩擦电纳米发电机（TENG）与硼氮共掺杂的还原氧化石墨烯（BN-rGO）作为活性电极相结合，用于降解废水中的亚甲蓝染料。首先，通过调节电纺PVDF纳米纤维中的BN-rGO含量系统地优化了TENG的电性能，最佳负载量为1.5 wt%时，可产生最大峰对峰输出电压380 V和电流36 μA，以及功率密度336 μW/cm2。随后利用收集的能量驱动亚甲蓝的电化学降解，在使用BN-rGO作为催化剂的情况下，100分钟内即可实现完全降解；而在没有催化剂辅助的情况下则需要更长的处理时间。本研究展示了将TENG与碳基材料结合作为电极，用于设计高效且可持续的自供电电化学降解系统以处理废水。
引言
随着城市化和工业化的快速推进，环境污染和能源短缺已成为对人类社会和生态系统构成严重威胁的问题[1]、[2]、[3]。大量有机污染物不断排放到空气和水中，包括来自工厂、家庭和制药企业的工业染料以及药物残留物[4]、[5]、[6]。特别是来自纺织、印刷、染色、化妆品和电镀行业的有机染料含有有毒和致癌化合物，严重危害人类健康并破坏水生生态系统[7]、[8]、[9]。因此，开发高效、可持续和环保的方法来去除废水中的有机染料至关重要。近年来，已经开发出多种策略来有效去除这些污染物[10]。传统的方法如物理吸附和膜过滤虽然简单且成本低廉，但效果不佳，因为它们只是将污染物从一个地方转移到另一个地方，并未真正去除它们。因此，需要额外的处理步骤才能完全去除有机污染物[11]。生物降解过程是一种有前景的技术，它利用微生物降解有机污染物，但在降解不可生物降解或有毒化合物（如合成染料）时效率较低[12]。此外，高级氧化过程（包括光催化、压电催化、电子-芬顿催化等）显示出快速的降解动力学和高矿化效率。然而，这些方法存在分离后的处理难题，并且需要大量的能量[13]、[14]。与此同时，由于具有生物降解性和抗菌性能，可再生和可持续材料（尤其是纤维素衍生材料）最近受到了废水处理领域的关注[15]。
在这些技术中，电催化降解因其清洁、多功能性、高效率和环保性而受到广泛关注[16]。然而，其大规模应用仍受到电能需求的限制。因此，将自供电技术整合到废水处理平台中成为一种有前景的策略。摩擦电纳米发电机（TENG）等技术尤为突出，它能够有效地将不规则和分散的机械能转化为电能，从而无需依赖外部电源即可驱动电化学系统。然而，为了促进TENG在高效自供电降解系统中的使用，需要解决一些问题以实现其与染料降解系统的成功集成[17]、[18]。首先，TENG的输出性能在评估其降解效率方面起着关键作用，这强烈依赖于材料选择和结构。因此，应选择合适的材料并设计简单的装置结构，以避免在大规模电网集成过程中产生不必要的能量损失。其次，阴极的选择决定了有机污染物的降解效率，并可以加快反应速度[19]、[20]。通过将高性能的TENG与具有良好性能和选择性的催化剂结合，可以开发出用于废水处理的自供电系统。文献中的多项研究展示了摩擦电纳米发电机（TENG）在降解水中的有机污染物方面的应用。例如，Liu等人报道了一种3D打印的涡旋形TENG，在150分钟内能够将亚甲蓝染料降解88.9%[21]。同样，Gao等人展示了旋转盘式TENG（rd-TENG），用于驱动自维持的电化学系统来降解高毒性和致癌性的4-氨基偶氮苯。他们的rd-TENG在最佳负载电阻2.7 MΩ和旋转速度600 rpm下，实现了最大输出功率密度2.28 W/m2[22]。尽管这些系统展示了有希望的结果，但大多数基于转子-定子配置，需要通过电机或流体流动来实现连续旋转。这些装置结构复杂，不适用于捕捉现实环境中常见的低频、不规则的机械输入。此外，其笨重的设计限制了其在便携式、灵活或分散式处理系统中的集成，从而限制了其在实际应用中的使用。
在这种背景下，使用PVDF/BN-rGO纳米复合材料和尼龙薄膜开发了一种基于电纺纳米纤维的摩擦电纳米发电机（TENG），以设计一种自供电的染料降解系统。该策略结合了优化BN-rGO负载量以提高TENG输出，并利用BN-rGO作为增强能量的填充剂和高效的阴极催化剂的双重作用。优化后的装置表现出高电输出，并能够完全降解亚甲蓝，当BN-rGO的催化活性与TENG操作结合时，降解过程进一步加速。这种方法为自供电废水处理应用提供了一种可持续且高效的方法。
部分摘录
材料
用于合成BN-rGO的化学前体，如硼酸、尿素、高锰酸钾、硫酸、石墨粉、正磷酸、盐酸和过氧化氢均从Fisher Scientific购买。PVDF粉末从Alfa Aesar购买，而尼龙6/6颗粒、甲酸和N,N-二甲基甲酰胺（DMF）从Sigma-Aldrich购买。此外，铝带和铜线从Nmolab购买。
PVDF/BN-rGO和尼龙纳米纤维的合成
BN-rGO纳米片的合成方法包括...
材料表征
为了研究在PVDF中添加BN-rGO纳米填料的协同效应，进行了一系列全面的表征。在电纺过程中，喷射流中表面电荷之间的静电排斥导致PVDF溶液在电场作用下发生单轴拉伸，从而从非极性α相转变为极性β相[24]。较高的β相含量和更高的结晶度通常...
结论
总结来说，我们通过将摩擦电纳米发电机（TENG）与电化学染料降解装置集成，成功构建了一个自供电的染料降解系统。首先，制备了TENG并通过系统地改变关键参数（如施加频率、机械力和BN-rGO纳米填料的浓度）优化了其输出性能，实现了336 μW/cm2的功率密度。然后利用优化后的TENG为电化学过程提供动力...
CRediT作者贡献声明
Shilpa Rana：撰写 – 原稿撰写、可视化、验证、方法论、数据分析、概念化。Kamlesh Bhatt：数据分析。Nidhi Rana：撰写 – 审稿与编辑、数据分析。Rajendra Singh：资源协调。Bharti Singh：撰写 – 审稿与编辑、项目监督、资金获取。Renuka Bokolia：资源协调。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者衷心感谢CSIR（奖项编号08/133(042)/2019-EMR-I）和SERB-SURE项目（项目编号SUR/2022/005243）提供的财务支持。
