在高速度冲击下，粘合剂-晶体界面损伤对聚合物粘结炸药局部加热的热机械效应

《Mechanics of Materials》：Thermo-mechanical effects of binder–crystal interfacial damage on localized heating in polymer-bonded explosives under high velocity impact

本研究通过建立热力耦合数值模型，揭示含能材料PBX中晶体-粘合剂界面摩擦生热与孔隙 collapse的协同作用机制。采用有限应变非施密特定律描述HMX晶体塑性变形，结合具有摩擦接触特性的粘合界面 cohesive区模型，耦合多物理场能量传递过程，成功模拟了冲击载荷下局部热点形成的关键过程。

　　

乔治奥斯·巴尔库利斯·加夫里斯 | 阳庆孙

哥伦比亚大学土木工程与工程力学系，纽约州纽约市 10027，美国

摘要

聚合物粘结炸药（PBX）中爆炸的引发和增长是由能量局部化驱动的，这种现象被称为热点。理解热点形成的机制对于确保PBX的安全运输和部署至关重要。热点的形成是由复杂的热化学-力学耦合机制触发的，在这一过程中，晶体中的缺陷和孔隙以及晶体-粘合剂界面处的微观结构特性可能会影响冲击波对外部刺激的响应方式，从而导致局部区域的快速升温。在这项工作中，我们使用数值模型来研究HMX晶体与粘合剂之间的受损界面如何在冲击载荷下影响热点的形成。为此，我们引入了一个考虑摩擦接触的热力学粘聚区模型，并将其与专门用于捕捉热点附近极端大变形的MPM（Material Point Method）求解器相结合。通过为HMX晶体采用有限应变非Schmidt晶体塑性模型，以及为聚合物采用基于Ogden弹性理论的粘弹性模型，我们数值再现了产生热量的不同机制之间的相互作用。高冲击速度下的逆向弹道模拟表明，聚合物-晶体晶界的摩擦加热可能引起的温度升高与HMX中的孔隙塌陷引起的温度升高相当。

引言

高能材料（EM）是一类在受到刺激时能够释放大量能量的固体。它们包括推进剂、炸药、燃料和烟火产品，广泛应用于航空航天、采矿和国防工业。为了降低敏感性并提高安全性，高能材料通常被制成两相复合材料，其中较硬的炸药晶体被柔软的粘合剂包围。这种聚合物粘结炸药（PBX）能够实现模塑、成型和材料均匀性，从而使得性能更加可预测和可控。PBX在冲击载荷下的点燃是通过形成热点来实现的，热点是能量高度局部化的微小区域。这些热点会引发化学反应，释放气体和额外的热量，根据冲击条件以及装药相对于临界直径的大小，这些反应可能会发展成爆炸。鉴于实验研究的挑战性，通过分子动力学模拟校准的介观尺度数值研究为理解热点形成机制提供了便捷的工具（Udaykumar等人，2003年；Akiki等人，2017年；Duarte等人，2018年；Roy等人，2022年；Vlassis等人，2022年）。先前的研究已经确定了多种与热点形成相关的过程，如孔隙塌陷（Kapahi和Udaykumar，2013年）、滑动界面处的摩擦加热（Field等人，1982年；Duarte和Koslowski，2023年；Kim等人，2018年）、剪切带的形成以及固体材料的粘塑性加热（Kim等人，2018年；Gilbert等人，2013年）。然而，开发一个能够在热点附近极端变形条件下捕捉上述机制相互作用的强大求解器仍然是一个挑战。由于热点通常形成在缺陷、孔隙和晶界附近，因此有限应变材料模型必须能够捕捉损伤和塑性变形，并适当考虑非线性几何效应。拉格朗日有限元模拟结合适用于晶体的适当塑性模型（例如Johnson-Cook塑性模型）和晶体-粘合剂界面的粘聚区模型，已被用来模拟晶体-粘合剂界面的温度演变（Barua和Zhou，2011年；Barua和Zhou，2013年；Lafourcade等人，2024年），并确定点燃标准（Barua等人，2013年；Kim等人，2018年）。另外，FE连续损伤模型也被用于研究低冲击速度下的界面特性（Dandekar等人，2019年）。然而，利用这些模型同时捕捉摩擦效应和孔隙塌陷是困难的，因为拉格朗日网格求解器对裂纹尖端附近的网格畸变非常敏感，孔隙塌陷和其他缺陷也会导致网格畸变。虽然重新网格划分可以解决网格畸变问题，但对于塑性和损伤模型来说并不简单，因为内部变量必须投影到新的网格上，并且在孔隙塌陷过程中需要多次重新建立平衡（Lee和Bathe，1994年；Mota等人，2013年；Na等人，2019年）。

另一方面，欧拉有限元模型和流体动力学代码不会遇到网格畸变的问题。因此，它们已被用来模拟孔隙塌陷和冲击诱导的点火过程（Tran和Udaykumar，2004年；Udaykumar等人，2003年）。然而，与拉格朗日方法不同，欧拉模型并不直接追踪材料运动；相反，它们使用前沿追踪算法隐式地追踪边界（Tran和Udaykumar，2004年；Terashima和Tryggvason，2009年）。此外，欧拉公式使得引入时间依赖的材料行为更加困难，因为在固定网格上难以保持时间依赖的材料属性。因此，欧拉模型通常假设材料界面处无摩擦接触，并结合简化的塑性模型（Kumar Rai和Udaykumar，2018年）。这种处理方式可能会限制对晶界和粘合剂-晶体界面产生的摩擦热的计算精度，以及晶体的塑性功。因此，当分别研究孔隙塌陷和界面损伤时，可以绕过每个框架的局限性。然而，要更精确地理解热点形成机制，需要一个能够以几何一致的方式捕捉各种耗散和加热相互作用的综合模型。

在这项研究中，我们采用拉格朗日-欧拉物质点方法（MPM）来模拟PBX中热点形成的机制。孔隙塌陷通过物质点的拉格朗日物质流动来捕捉，而界面损伤则通过应用于界面两侧的零质量物质点的温度依赖性牵引-分离定律来建模。这个界面模型与HMX的有限应变晶体塑性模型相结合，该模型能够捕捉非Schmidt效应，以及由Mas和Clements（2001年）校准的粘合剂的粘弹性模型相结合。将这些模型集成到几何非线性求解器中，使我们能够模拟晶体-粘合剂界面的行为。

我们进行了数值实验，以研究HMX晶体与粘合剂之间相互作用显著的典型场景。首先，我们进行了介观尺度模拟，其中HMX晶体嵌入Estane基体中，并受到0.5 km/s和1.0 km/s的冲击波作用。为了进一步研究孔隙塌陷机制，我们考虑了在相同载荷条件下HMX晶体与粘合剂边界附近的初始缺陷。在所有数值实验中，我们捕捉了由于摩擦加热、塑性耗散和结构加热导致的温度升高。我们分析了冲击波到达前后的材料响应，以研究由分层引起的剪切局部化如何最终影响热点的形成。在有限变形框架内整合多种耗散机制——界面摩擦、晶体塑性和孔隙塌陷——使我们能够在相同的载荷条件下直接比较它们对局部加热的相对贡献。同时，通过排除化学动力学，这项研究隔离了纯粹的热力学点火前兆。这使我们能够量化用于热点形成的能量，而不受放热失控的干扰，为点火过程提供了一个清晰的“能量预算”。

本文的其余部分组织如下。第2节描述了PBX冲击模拟的本构模型。然后，在第3节中简要介绍了粘聚区MPM框架的计算方法。最后，第4节包含了研究结果，第5节总结了本研究并提供了结论性意见。

聚合物粘结炸药的本构模型

本节描述了用于聚合物粘结炸药各组分的本构定律。在介观尺度模拟中，这些组分包括HMX晶体（第2.2节）、Estane基体（第2.3节）和界面模型（第2.4节）。它们共同模拟了导致热点形成的热力学耦合效应。在物质点求解器中，速度场是在固定的欧拉框架上计算的，而携带

计算方面

我们采用物质点方法（MPM）（Sulsky等人，1995年）框架来模拟PBX，将粘聚区模型整合到MPM多速度方法中以处理接触问题（Bardenhagen等人，2001年）。与传统方法一致，我们将两种材料——HMX晶体和聚合物粘合剂——划分为不同的场。粘聚元素由质量为零的线段表示，如Daphalapurkar等人（2007年）和Guilkey等人（2023年）所采用。

案例研究

对于故意引爆炸药，通常采用高冲击波（Rapota等人，2023年）。我们研究了PBX在0.5 km/s到1.0 km/s不同速度范围内的逆向弹道冲击下的响应。假设平面应变条件，所有模拟的边界条件都是相同的。左侧、右侧和底部边界受到约束，以防止垂直方向的移动

结论

在新PBX微结构的设计中，预测性能和敏感性的工具对于优化安全性和功能性至关重要。在这项研究中，我们开发了一种计算方法来预测不同尺度下PBX材料的冲击响应。具体来说，在物质点框架内，我们采用非Schmidt晶体塑性模型来描述HMX晶体，采用Neo-Hookean粘弹性模型来描述粘合剂，以及描述晶体-粘合剂界面的粘聚律

CRediT作者贡献声明

乔治奥斯·巴尔库利斯·加夫里斯：撰写——原始草稿，可视化，验证，软件，资源，方法论，研究，正式分析，数据管理，概念化。阳庆孙：撰写——审稿与编辑，监督，资源管理，项目行政，研究，资金获取，正式分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

作者主要得到了空军科学研究办公室的动态材料与相互作用计划的支持，资助合同编号为FA9550-22-1-0310、FA9550-21-1-0391和FA9550-21-1-0027。对这些支持表示衷心的感谢。本文中的观点和结论仅代表作者本人的观点，不应被解释为赞助方的官方政策，无论是明示的还是暗示的，包括陆军研究实验室