《Fuel》：Soot characteristics in laminar co-flow ethylene flames under reactant preheating conditions
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在燃烧过程中，碳烟的形成会严重影响设备寿命、增加排放，而预热技术是提高效率、减少排放的常用手段。本研究旨在探究反应物预热温度升高对层流扩散火焰中碳烟温度、浓度和成熟度等参数的影响。研究人员通过耦合发射与消光测量的光学装置，实现了对上述参数的原位（in situ）评估。研究发现，预热会显著提高火焰碳烟浓度，加速碳烟成熟过程，并通过光谱相关性确定了绝对吸收函数E(m)的分布。该工作为理解预热条件下碳烟的生成与演化机制提供了更精确的光学诊断框架。
在能源与动力领域，燃烧设备的高效与清洁运行始终是追求的目标。然而，燃料的不完全燃烧会产生一种令人头疼的副产品——碳烟。这些微小的颗粒物不仅危害人体健康、污染环境，还会附着在发动机和涡轮内部，缩短设备的使用寿命。为了提升燃烧效率，工程上常采用“预热”技术，即在燃烧前预先加热燃料或空气。这就像在烹饪前先热锅，能让反应更快、更充分。但预热这把“双刃剑”在提升效率的同时，也可能改变了火焰内部的“微观世界”：它如何影响碳烟颗粒的生成数量、温度及其“成熟”过程？这其中的精细机制尚未被完全厘清。传统上，研究人员通过光学方法测量碳烟时，常假设其光学吸收特性是一个固定值。但这个假设在预热导致的复杂条件下可能不再成立，因为碳烟颗粒的“成熟度”（即其化学结构与石墨化程度）会发生变化，进而影响其光学性质。忽略这种变化，可能导致对碳烟浓度和温度的判断出现偏差。为此，来自多伦多大学的研究团队在《Fuel》期刊上发表论文，对预热条件下乙烯层流扩散火焰中的碳烟特性展开了精细的“体检”，旨在揭示预热温度如何全方位地塑造碳烟的“生命轨迹”。
为开展此项研究，作者主要运用了以下几种关键的技术方法：首先，搭建了包含预热燃料与空气管路的同轴流扩散燃烧器实验台，用于产生稳定、可控的层流扩散火焰。其次，核心在于一套耦合了发射与消光测量的先进光学诊断系统。该系统采用线衰减法（LOSA），利用520 nm（G）、620 nm（R）和850 nm（NIR）的单色光照射火焰，通过测量光强衰减来反演碳烟的消光系数。同时，利用光谱碳烟发射（SSE）技术，捕获火焰自身的辐射信号。通过结合绝对强度校准，这套系统能够在不预先假设碳烟光学性质恒定的前提下，获取波长依赖的碳烟参数。最后，通过阿贝尔反演（Abel-deconvolution）等数据处理算法，将测得的路径积分信息转化为火焰内部二维空间分辨的碳烟体积分数、温度和成熟度分布。
4.1. 火焰结构
通过直接火焰图像观察发现，随着反应物预热温度从295 K升高至600 K，火焰的物理结构发生显著变化。可见火焰高度略有降低，火焰上半部分变薄，翼区（wings）伸长。最明亮的发光区域向燃烧器出口移动，非发光区收缩。火焰因更高的热解速率而变得更加明亮，同时由于流速增加和浮力效应变化，火焰的闪烁也更为明显。这些直观变化预示着预热对火焰内部热结构和碳烟过程产生了深刻影响。
4.2. 基准案例计算/验证
在环境条件下（基准案例），研究首先验证了测量系统的可靠性。将测得的碳烟体积分数（SVF）径向分布与已有文献数据对比，结果显示良好一致性，误差在10%以内，峰值SVF约为11 ppm。温度测量采用了两种方法：基于G和NIR通道发射的双色高温测量法，以及结合NIR通道消光与发射测量的单色法。对比发现，双色法测得的温度普遍比单色法高50-100 K。更重要的是，研究计算了标志碳烟成熟度的指标——碳烟吸收函数E(m)在不同波长（如NIR与R）的比值。结果显示，在火焰底部区域比值较低，对应着不成熟（nascent）的碳烟，其E(m)光谱依赖性很强；而在火焰翼区和尖端，比值接近1，表明该处碳烟成熟（graphitic），E(m)几乎不随波长变化。基于此比值，研究进一步推算了520 nm、620 nm和850 nm波长下的绝对E(m)空间分布。利用这些分布对SVF和温度进行校正后发现，校正后的NIR通道峰值SVF从恒值E(m)假设下的9.8 ppm升至12.7 ppm，且峰值位置向火焰中心线移动。校正后的双色温度值与单色法结果更为接近，验证了考虑成熟度变化能提高测量准确性。
4.3. 反应物预热的影响：恒定E(m)假设
在假设E(m)恒为0.26的条件下，考察预热的影响。碳烟体积分数测量表明，预热温度升高导致火焰各处的碳烟浓度显著增加。峰值SVF从环境条件下的约11 ppm增至600 K时的近24 ppm，几乎翻倍。最大SVF出现的轴向位置也更靠近燃烧器出口。径向分布显示，碳烟峰值不仅增大，而且向火焰中心线方向移动。温度测量则揭示了一个有趣的现象：在火焰下半部分（如10 mm HAB），温度随预热升高而增加；但在火焰上半部分（如40 mm HAB），温度反而呈现下降趋势。这一现象被解释为预热带来的反应焓增与碳烟载荷增加导致的辐射热损失增强之间竞争的结果。在高预热条件下，火焰上区更强的碳烟辐射冷却效应可能超过了预热本身的加热作用。
4.4. 碳烟成熟度分布的变化
放弃恒定E(m)假设，直接分析碳烟成熟度指标（NIR-to-R E(m)比值）的分布。随着预热温度升高，整个火焰的碳烟成熟度水平普遍提高。在火焰翼区附近的边界处，成熟碳烟带的厚度发生变化；在火焰底部的新生碳烟区域，成熟度也发生改变。径向分布图显示，在相同高度（如30 mm HAB），预热后火焰中对应空间位置的E(m)值发生变化，表明碳烟的纳米结构和光学性质发生了演变。这意味着预热加速了碳烟从有机碳（OC）向元素碳（EC）转化的成熟过程，这可能源于热解速率加快、芳香族前驱体生成加速以及碳颗粒的持续高温处理。
4.5. 综合E(m)与预热效应
最后，研究综合了波长特定的绝对E(m)分布与消光、发射测量结果，评估了预热对碳烟特性的整体影响。对比环境条件与600 K预热案例的校正后SVF发现，峰值SVF从约13 ppm大幅增加至近30 ppm，增幅高于恒定E(m)假设下的结果。校正后的双色温度分布依然保持了下半部升温、上半部降温的趋势。这些经过成熟度校正的测量结果，提供了对预热条件下碳烟行为更真实、一致的量化描述。
结论与讨论
本研究通过耦合LOSA与SSE的多波长光学诊断，系统量化了反应物预热对层流乙烯扩散火焰碳烟特性的影响。主要结论包括：预热改变了火焰结构，使其更短、更亮；碳烟体积分数在整个火焰中显著增加，峰值位置内移，最高可达约两倍的增长；火焰温度分布呈现下半部升高、上半部降低的复杂模式，这是预热加热与碳烟辐射冷却竞争的结果；预热加速了碳烟的成熟过程，成熟度在火焰翼区和尖端变化尤为明显；通过考虑E(m)的光谱依赖性（即成熟度）进行校正后，得到的碳烟浓度更高，温度测量也更准确，这突显了在预热条件下考虑碳烟光学性质变化的重要性。
这项研究的重要意义在于，它突破了以往预热研究中常假设碳烟光学性质不变的局限，首次在同一实验中同步获取并关联了预热条件下碳烟的浓度、温度与成熟度二维分布。所建立的校正框架提高了光学诊断在变热条件（如预热、废气再循环EGR）下的可靠性，为开发更精准的碳烟模型、优化燃烧器设计以减少碳烟排放提供了关键的实验依据和更深刻的理论洞察。工作表明，要真正理解并控制预热技术下的碳烟生成，必须将碳烟颗粒本身的“演化历程”纳入考量。
