目前，沸石作为一种重要的基于二氧化硅的多孔材料，在化学工业中广泛用作催化剂或吸附剂，这得益于其优异的微孔特性（较大的微孔体积和均匀的微孔分布）、高的比表面积以及出色的稳定性。特别是铝硅酸盐类型的SSZ-13沸石，在甲醇制烯烃（MTO）反应、选择性催化还原NOx以及气体分离过程中得到了广泛应用[[1], [2], [3], [4]]。例如，在MTO反应中，它是一种将低价值煤炭资源转化为高价值低碳烯烃的关键非石油路线。目前研究的主要MTO催化剂包括SAPO-34、ZSM-5和SSZ-13沸石[[7], [8], [9]]。其中，SAPO-34沸石被认为是最适合MTO反应的催化剂，其对低碳烯烃的选择性可超过80%。然而，在其合成过程中会产生富含磷的废液和含磷的废催化剂，这对环境造成了严重威胁。相比之下，ZSM-5沸石虽然具有十元环直孔结构，催化寿命较长，但在高温反应中容易发生氢转移、芳构化等副反应，导致烯烃产率降低。SSZ-13沸石与SAPO-34具有相同的拓扑结构，没有磷污染问题，并且可以通过调节Si/Al比例来调节其酸性，从而有效抑制氢转移副反应和积炭[[10], [11], [12]]。
SSZ-13沸石具有由8元环组成的CHA拓扑结构的微孔结构，其笼体尺寸为0.67×1.0 nm，孔径为0.38×0.38 nm，同时具有适中的酸性和优异的水热稳定性。通常，SSZ-13沸石可以通过加入结构导向剂（N,N,N-三甲基-1-金刚烷基铵氢氧化物）在数天甚至数周的水热处理中合成[[1,9]]。然而，在传统的合成方法中，机械搅拌对前驱体溶液的预混合效率较低，导致二氧化硅源、铝源和结构导向剂分布不均，从而使得合成沸石在晶体形态、晶体尺寸和孔结构上存在不均匀性。尽管使用溴化鲸蜡基三甲基铵[13]或晶种[14]已经成功合成了亚微米级的SSZ-13沸石，但这些方法通常需要较长的水热处理时间。大尺寸的沸石晶体如SAPO-34或ZSM-5仍然存在明显的晶内扩散限制，这会阻碍MTO反应中反应物和产物的传输，从而加速催化剂失活[[15], [16], [17]]。最近，通过添加添加剂、控制水热压力和改进合成方法，SSZ-13沸石的合成取得了显著进展[[18], [19], [20], [21], [22], [23], [24], [25], [26]]。例如，Wang等人通过在沸石合成凝胶中引入HF，在12小时的水热处理时间内合成了具有介孔结构的SSZ-13沸石[21]。使用无定形CHA型晶种，仅需10小时就成功合成了SiO2/Al2O3比为96.1的SSZ-13沸石[22]。Bing等人通过结合柠檬酸稳定铝物种，并使用晶种，在6小时的水热处理时间内制备出了约400 nm的SSZ-13晶体[23]。Liu等人开发了一种专用管式反应器，在210°C下借助晶种在10分钟内合成了纯相SSZ-13沸石[26]。尽管上述方法对SSZ-13的快速合成做出了重要贡献，但在大多数情况下仍需要使用HF等腐蚀性试剂[21,27]或苛刻的操作条件[24,25]。在SSZ-13的合成方法中，还有一些研究是通过FAU等其他沸石的重结晶来实现的，这一过程对于探索SSZ-13的结晶机制也非常重要[[28], [29], [30], [31]]。例如，Di Iorio等人使用FAU沸石作为异质晶种，通过动态结晶成功合成了SSZ-13[28]。通常，这一过程需要几天的水热处理时间。Robijns等人通过分阶段加入固体或液体相并将反应分两个阶段进行，将结晶时间缩短至20小时[30]。然而，异质晶种存在一些缺点，包括残留的晶种和生成不纯晶体相的倾向[18,32,33]。例如，Liu等人添加了ZSM-5晶种来合成SSZ-13[32]，但ZSM-5晶种在水热处理24小时后仍未完全消失，且随着水热时间的延长还形成了MOR晶体。因此，开发一种绿色高效的高效SSZ-13合成方法仍然具有很大挑战性。
另一方面，微液膜（MLF）反应器是一种将反应原料限制在密闭空间内的反应器类型，有助于促进化学反应。它可以与重力、剪切力和离心力等多种外力结合使用，从而促进原料的充分反应。目前，MLF反应器已广泛应用于各种纳米材料的制备和其他领域[[34], [35], [36], [37], [38]]。例如，Shao等人利用该设备报道了一种可扩展的Ru基催化剂合成方法，实现了质子交换膜电解器的高效稳定运行[34]。Song等人也使用该设备制备了用于光催化CO2还原的单层Ni-Fe层状双氢氧化物（LDH）[35]。此外，Pan等人利用该设备开发了一种高效的废旧硫酸铅电池脱硫策略，显著缩短了脱硫时间，脱硫效率达到了99.7%[37]。最近，我们报道了MLF反应器在金属氧化物和层状双氢氧化物纳米材料合成中的应用[[39], [40], [41], [42], [43], [44]]。由于MLF反应器中重力、剪切力和离心力的协同作用，合成前驱体溶液可以快速均匀混合，显著加速了后续的成核过程，从而容易获得粒径均匀的各种纳米材料。最近，我们借助MLF反应器成功合成了均匀且尺寸较小的硅质体-1（S-1）沸石[45,46]，该反应器增强了由水相和有机相组成的高粘度沸石前驱体溶液的微观混合。
在这项工作中，我们将MLF反应器的应用扩展到了比S-1沸石更复杂的SSZ-13沸石合成系统，从原料组成和合成复杂性方面进行了系统研究，并系统探讨了MLF反应器操作参数（即反应器转速和混合时间）对合成SSZ-13沸石的晶体结构、晶体形态、晶体尺寸、孔结构和表面酸性的影响。实验表明，在MLF反应器的优化操作条件下，仅需12小时的水热处理时间即可在170°C下合成高度结晶的SSZ-13沸石。此外，与使用机械搅拌预混合前驱体悬浮体的传统合成方法相比，MLF反应器合成的SSZ-13沸石具有更小、更均匀的晶体尺寸、更高的比表面积和更易于接近的孔结构。重要的是，所获得的SSZ-13沸石在甲醇制烯烃催化性能上表现出色，其催化寿命是不使用MLF反应器合成的SSZ-13沸石的两倍多。这项研究为快速合成具有均匀小尺寸和高催化性能的SSZ-13沸石提供了有前景的策略。
