用于高灵敏度基于NV中心（氮化钒）量子传感的混合光子-等离子体平台

《Optics & Laser Technology》：Hybrid Photonic-Plasmonic platform for High-Sensitivity NV Center-Based quantum sensing

多层级光子晶体与银纳米阵列复合结构显著提升金刚石NV色心荧光强度，实验与模拟均显示18.79倍增强效果，为量子信息检测提供新方案

　　

Qiao Yang|Xin Tan|Jian Wang|Zhanqing He|Hui Qi|Huiwen Guo

内蒙古科技大学机械工程学院，中国包头014010

摘要

由于理想的二能级系统，金刚石中的氮空位（NV）色心在量子信息领域得到了广泛应用。然而，NV中心的荧光信号强度受激发激光强度的影响，导致信噪比（SNR）较低，限制了其在量子信息中的应用。为了解决这个问题，本研究提出了一种多层膜结构的荧光增强谐振器，能够在相同的激光强度下放大NV中心的荧光。具体来说，我们使用SiO₂和TiO₂材料设计了一维光子晶体（1D-PC），通过增强的激发场局域化将入射激光能量集中在表面。为了进一步增强表面电场的限制，我们在光子晶体表面制备了银纳米粒子阵列，利用等离子体效应来进一步增强电场。这种多层荧光增强谐振器制备简单，实现了表面NV中心18.79倍的荧光增强。结果表明，该谐振器在量子信息应用中具有巨大的潜力。

引言

金刚石是一种独特的材料，具有宽的光学带隙、出色的稳定性和生物相容性，为量子技术提供了一个有吸引力的平台[1]，[2]。金刚石中的负电荷氮空位（NV）中心是一个优秀的量子二能级系统[3]，[4]，是已知最通用的室温固态量子发射体之一[2]，[5]。基于NV?中心的金刚石量子技术在量子信息处理[6]、[7]、超分辨率成像[8]、[9]、[10]、磁传感[11]、[12]、[13]、[14]、电检测[15]、温度测量[16]、[17]和压力测量[18]等领域取得了快速进展。由于NV中心的几乎所有潜在应用都依赖于其光子量子信息，因此增强NV荧光强度变得至关重要[20]。然而，与大多数荧光材料类似，传统系统固有的弱光-物质相互作用通常需要高功率的激发源来提高荧光强度，这会降低传感的SNR[21]，并可能使生物材料失活[22]。因此，增强局域电场以提高金刚石NV中心的荧光产率已成为主要的研究目标。

为此，研究人员越来越多地转向光子晶体（PCs）作为带隙工程解决方案[23]，[24]。通过利用它们的周期性介电微/纳米结构和工程化的光子带隙，PCs可以在亚波长尺度上集中光场。这显著增强了局域光态密度（LDOS），并在特定纳米尺度区域内加强了光-物质相互作用，即使在低泵浦功率下也能实现高效的荧光激发[25]，[26]。特别是，一维光子晶体（1D-PCs），通常被称为布拉格镜，已成为放大量子发射体和荧光分子发射的高效且易于制备的平台。通过精确调整其周期性多层结构，布拉格镜可以支持高度局域化的光表面模式——如布洛赫表面波——在介电界面紧密限制激发和发射场。最近的研究强调了1D-PCs显著增强荧光信号的卓越能力，这对于高灵敏度的光学检测和生物传感应用非常有价值[27]，[28]。

与这些光子策略并行，表面等离子体提供了另一种强大的局域电磁场增强机制[29]，[30]。这些在金属-介电界面处的集体电子振荡与特定波长的入射光发生共振耦合，将电磁能量集中在金属表面附近的纳米尺度体积内，从而实现显著的局部场增强[31]。对于NV中心，与它们的发射波长匹配的等离子体共振可以增强辐射衰减率和量子产率，表现为荧光增强。

本研究设计并制备了一种结合TiO₂/SiO₂多层膜和Ag纳米粒子阵列的荧光增强谐振器（图1）。专门设计的TiO₂/SiO₂ 1D PC结构将其上表面的入射电磁场集中起来，而Ag纳米粒子阵列通过粒子间的等离子体耦合进一步局域化这些场。有限差分时域（FDTD）模拟预测金刚石NV中心的荧光增强了21倍。实验实现显示荧光放大了18.79倍。这种复合结构表现出优异的荧光增强性能和重复性，为荧光检测应用展示了良好的前景。

理论模型

具有周期性多层结构的一维光子晶体（1D-PC）可以通过布洛赫表面波传播产生局域化的电磁场，从而高效激发金刚石NV中心并增强其荧光。为实现这一目标，选择了常见的光子晶体材料SiO₂和TiO₂。使用传递矩阵算法，设计了一种基于1D光子晶体的荧光增强谐振结构。当入射波长设定为532纳米时，SiO₂

TiO₂/SiO₂多层膜荧光增强结构

TiO₂/SiO₂多层膜结构是通过物理气相沉积（PVD）制备的。光子晶体多层膜的性能在很大程度上取决于界面表面质量。为了阐明PVD过程中TiO₂和SiO₂的沉积机制和表面质量，本研究系统地研究了在不同溅射功率下TiO₂和SiO₂膜的形成机制和表面质量。TiO₂和SiO₂膜的沉积条件相同，唯一的变量是溅射功率。

结论

本研究结合模拟和实验制备，研究了TiO₂/SiO₂光子晶体和TiO₂/SiO₂/Ag复合结构对金刚石NV中心的荧光增强效果。在模拟过程中，发现TiO₂/SiO₂的结构参数（例如层厚度）和激发光的偏振角对荧光增强有显著影响。计算表明，当TiO₂层厚度为40纳米时，电场强度达到峰值，

CRediT作者贡献声明

Qiao Yang：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，资源，项目管理，方法论，研究，资金获取，正式分析，数据管理，概念化。Xin Tan：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，监督，资源，研究，资金获取，数据管理，概念化。Jian Wang：可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理。Zhanqing He：撰写 – 审稿与

资助

本工作得到了首批学科科学研究专项项目（YLXKZX-NKD-040）；中央高校基本科研业务费（2024QNJS069）；国家自然科学基金（62365015, 61765012）的支持。

利益冲突声明

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