基于钕（Nd）的多过渡金属氧化物/氮掺杂碳复合电催化剂，用于高性能锌空气电池

《ChemSusChem》：Nd-Based Multitransition Metal Oxide/Nitrogen-Doped Carbon Composite Electrocatalyst for High Performance Zinc–Air Batteries

采用沉淀-熔胺辅助煅烧法制备Nd基多价态金属氧化物/氮掺杂碳复合材料，集成结晶Nd?O?框架、活性相NdNiO?/NiCrO?及导电N碳网络，实现氧还原（0.781 V vs RHE）、氧析出（1.552 V vs RHE）低过电位，在锌空气电池中展现1.50 V高OCV、76.5 mW·cm?2峰值功率密度及780小时（2340循环）优异稳定性，结构-性能-稳定性关系明确。

　　

摘要

开发具有协同高活性和稳定性的低成本双功能氧电催化剂对于可充电锌-空气电池（ZABs）至关重要。本文采用沉淀-三聚氰胺辅助煅烧策略制备了一种基于Nd的多过渡金属（Fe/Co/Ni/Mn/Cr）氧化物/氮掺杂碳复合材料，该复合材料结合了结晶Nd₂O₃框架、电活性的NdNiO₃/NiCrO₄相以及导电的氮掺杂碳网络。该催化剂表现出优异的电催化性能：氧还原反应半波电位为0.781 V（相对于可逆氢电极（RHE）），在10 mA·cm^?2电流下的氧释放反应过电位为1.552 V，电位差（ΔE）为0.771 V。组装而成的ZABs开路电压约为1.50 V，峰值功率密度约为76.5 mW·cm^?2，比容量约为711 mAh·g^?1，并且在780小时内（约2340次循环）具有出色的循环稳定性。循环后的表征（X射线光电子能谱、扫描电子显微镜）显示其结构完整性良好，仅有轻微的颗粒融合和碳氧化现象，这进一步证实了电化学测试中观察到的稳定性。各组分之间的协同作用优化了中间体的吸附和电子转移过程，而性能下降则归因于2e^?/4e^?氧还原（ORR）途径的混合反应、活性相的聚集以及碳载体的氧化。这项工作不仅为先进ZABs正极提供了一种有前景的非贵金属催化剂，还为双功能氧电催化的结构-活性-稳定性关系提供了深入见解。

图形摘要

通过沉淀-三聚氰胺辅助煅烧策略制备了一种基于Nd的多过渡金属氧化物/氮掺杂碳复合材料。该催化剂结合了结晶Nd₂O₃框架、电活性的NdNiO₃/NiCrO₄相以及导电的氮掺杂碳网络。由于组分间的协同作用，该催化剂展现了优异的双功能性能：氧还原反应半波电位（ORR）为0.781 V（相对于可逆氢电极（RHE）；氧析出反应电位（OER）为1.552 V（相对于RHE）。当应用于锌-空气电池时，其开路电压为1.50 V，峰值功率密度为76.5 mW·cm^?2，并在780小时内（约2340次循环）具有出色的循环稳定性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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