《Journal of Electroanalytical Chemistry》：Recent progress in flexible photoelectrochemical sensors
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柔性光电化学传感器通过结合光电化学分析与可变形基底材料，在可穿戴生物传感、临床诊断、环境监测和食品安全等领域展现出广泛应用潜力。研究重点涵盖柔性基底材料（如碳纺织品、聚合物薄膜）、光活性材料（金属氧化物、碳基半导体）、集成方法（微电极结构、近红外响应材料）及信号放大技术（多物理耦合、晶体管放大），未来需拓展材料体系、应用场景及多技术融合方向。
郝远强|冉夏|朱远成|陈风召|贾慧敏|陈舒|赵伟伟|徐静娟
教育部理论有机化学与功能分子重点实验室，湖南科技大学化学与化工学院，湘潭411201，中国
摘要
柔性光电化学（PEC）传感器结合了光电化学分析与机械适应性基底，已成为一种有前景的分析工具。本综述总结了柔性PEC传感器的最新进展，重点介绍了柔性基底类型、光活性材料及集成方法。此外，还涵盖了目标识别策略和信号放大技术。通过可穿戴生物传感、临床诊断、环境监测和食品安全等领域的案例研究，展示了这些传感器的广泛应用。最后，讨论了未来的研究方向，包括有机光活性材料的扩展、应用场景的拓宽、与其他技术的集成以及与数据驱动分析技术的融合。
引言
柔性电子设备是指功能组件构建在柔性或可拉伸基底上的系统[1]、[2]、[3]。它们在弯曲或拉伸条件下仍能可靠运行，因此比传统刚性电子设备更适合曲线形、柔软和动态移动的界面。得益于柔性导体/半导体、微纳制造和可扩展印刷技术的进步，柔性设备已从概念验证阶段发展为具备集成传感、信号处理、数据传输和电源模块的实际平台[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]。作为该领域的一个重要分支，柔性电化学传感器通过界面氧化还原过程产生可直接读取的电信号，具有高灵敏度、快速响应和易于微型化的特点，在可穿戴生物分析[10]、[11]、[12]、环境监测[13]、[14]、[15]和食品安全检测[16]、[17]、[18]中展现出巨大潜力。
光电化学（PEC）传感是一种将光诱导的载流子生成与电化学信号读取相结合的分析技术。作为电化学分析的重要扩展，PEC传感在过去二十年里取得了快速进展[19]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]、[28]、[29]、[30]、[31]。由于光激发和电输出的功能分离，PEC传感器在光照下能够产生光电流，有效抑制了暗电流背景，提高了信噪比，使其非常适合复杂基质中的痕量分析。与传统电化学方法相比，PEC传感通常在低偏压下工作，在某些情况下甚至可以自供电，从而减少了电活性物种的干扰和不必要的副反应。同时，光传输与电信号收集的分离为设备设计提供了更大的灵活性，允许独立优化光学路径和电化学界面。凭借这些优势，PEC传感已广泛应用于生物传感[32]、[33]、[34]、[35]、[36]、[37]、[38]、[39]、[40]、[41]、[42]、[43]、[44]、[45]、[46]、[47]、环境监测[48]、[49]、[50]、[51]、[52]、[53]、[54]和食品分析[56]、[57]、[58]、[59]、[60]、[61]。
近年来，PEC设备的设计和制造范式变得越来越多样化。这些新范式包括自供电PEC系统的开发[62]、[63]、[64]、[65]、近红外（NIR）响应光活性材料的集成[66]、[67]、[68]、单原子催化电极[69]、[70]、[71]、[72]以及多模式响应设备[73]、[74]、[75]、[76]。新兴的设备架构还包括基于微电极的平台[77]、[78]、[79]、[80]、[81]、可穿戴PEC系统[82]、[83]、[84]、[85]，以及与晶体管放大器集成的配置[87]、[88]、[89]，为实现原位、高灵敏度和多功能检测提供了新的途径。PEC传感的固有特性也使其特别适合集成到柔性设备中。近年来，研究人员积极探索了在各种基底上的柔性PEC传感器，包括碳纺织品[90]、[91]、[92]、聚合物薄膜[93]、纸张基底[95]、[96]和纤维状架构[97]、[98]。这些研究表明，柔性PEC平台在弯曲、扭转和其他变形模式下仍能保持低背景特性和稳定的光电化学响应。除了纯粹的分析应用外，基于PEC的柔性生物界面和光电设备也受到了越来越多的关注，其中由光驱动的电化学过程可以与生物系统无缝交互[99]、[100]、[101]、[102]、[103]、[104]、[105]、[106]、[107]、[108]。
鉴于该领域的快速发展，对柔性PEC传感器的专门综述既及时又必要。因此，本文重点介绍了柔性PEC传感系统，涵盖了基底类型、设备架构、性能调整和代表性分析应用。虽然基于纸张的PEC传感器在之前的综述中已有详细报道[109]、[110]，但本文仅选取了近期的一些代表性研究。此外，基于微电极或微结构基底的PEC传感系统虽然部分符合柔性要求，但在我们的先前研究中已有详细讨论[77]，因此不再赘述。需要指出的是，本文主要讨论用于检测特定化学和生物分析物的柔性PEC传感器，不包括用于测量光强度的柔性光电探测器[111]、[112]、[113]、[114]、[115]、[116]、[117]、[118]、[119]。从光电化学传感器的构建和分析性能角度来看，本文强调了机械顺应性、光活性材料、界面工程和信号放大策略如何共同决定柔性PEC传感器的性能（图1）。具体来说，第2节介绍了柔性基底及其对PEC电极的影响；第3节探讨了柔性平台的光活性材料和集成策略；第4节重点讨论了分子识别和信号放大机制，强调了多物理场耦合和基于晶体管的放大；第5节回顾了在可穿戴生物分析、临床诊断、环境监测和食品安全中的关键应用。结论部分讨论了推进柔性PEC传感器的挑战和未来方向。
节选内容
PEC传感器的柔性基底
柔性基底对于PEC传感平台至关重要，它们提供机械支撑，同时调节界面电荷传输、光的可及性、润湿性和变形下的稳定性。其性质（如导电性、孔隙率、表面化学和机械强度）直接影响半导体集成、电荷动态和长期可靠性。随着PEC传感向可穿戴、便携和一次性格式发展，基底选择成为关键设计因素
在柔性基底上设计光活性材料
柔性PEC传感器的性能不仅取决于光活性材料的固有性质，还取决于其与柔性基底的集成。近期研究探索了多种光活性材料，包括金属氧化物、硫属化合物、碳基半导体和MOF衍生系统。由于柔性基底在导电性、表面化学、热稳定性和孔隙率方面存在显著差异，因此集成策略对于实现高性能至关重要
识别策略
在柔性PEC传感器中，识别元件具有双重作用：提供分子选择性和调节界面电荷转移，将目标结合转化为可测量的光电流变化。与刚性电极相比，柔性平台为识别层带来了额外的挑战，包括需要机械顺应性、稳定的粘附性以及抵抗弯曲、拉伸或流体扰动导致的分层或结构变化
柔性PEC传感器的应用
柔性PEC传感器能够适应机械变形并在动态表面上运行，使其非常适合需要便携性、适应性和耐用性的实际应用，如可穿戴生物分析、临床诊断、环境监测和食品安全。
结论与展望
本综述总结了柔性PEC传感器的最新进展，重点介绍了基底类型、光活性材料、分子识别策略和信号放大技术，并展示了几个关键的应用场景（表1）。从碳基和纸质材料到聚合物薄膜和金属网格，柔性基底的发展增强了机械适应性，在材料传输、光利用和界面电荷传输方面发挥了重要作用
CRediT作者贡献声明
郝远强：撰写——初稿，研究，概念构思。冉夏：撰写——初稿，研究。陈风召：研究。贾慧敏：研究。陈舒：研究。赵伟伟：撰写——审稿与编辑，监督，项目管理。徐静娟：撰写——审稿与编辑，监督。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：52573318、22174063、22374066、22204118）和湖南省自然科学基金（项目编号：2025JJ50314）的财政支持。
